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  聚多巴胺是一種多功能的仿生高分子材料。聚多巴胺一方面具有類似于天然黑色素的寬帶光吸收性能，另一方面又對多種固體材料的表面具有非選擇性的強黏附特性，可模擬軟體動物所分泌的吸附蛋白的功能。用聚多巴胺膠體粒子做為貴金屬納米催化劑的載體， 不僅可以使超小尺寸的金屬納米顆粒均勻穩(wěn)定地分散在載體表面，而且材料的催化效率還可以通過光熱傳導而得到進一步的提升。

  近日，美國南卡羅來納大學(University of South Carolina)王輝教授課題組將聚多巴胺所特有的寬帶光吸收、高效光熱轉(zhuǎn)化和表面黏附的功能相結(jié)合，成功把亞微米尺度的聚多巴胺膠體粒子發(fā)展為金屬鈀納米催化劑的載體，從而在可見和近紅外光照射條件下充分利用光熱效應來增強異相催化反應的動力學。

圖一：尺寸可控的聚多巴胺顆粒的透射電鏡圖片(A-E)。粒徑與多巴胺單體濃度之間的關(guān)系(F)。不同尺寸的聚多巴胺顆粒的消光光譜(G)、摩爾吸光度(H)和消光效率(I)。單色激光照射下的溫度變化曲線(J)和光熱轉(zhuǎn)換效率(K)。

  基于聚多巴胺的出色的光熱轉(zhuǎn)化性能和金屬鈀的催化活性，此項工作選用對硝基苯酚在甲酸銨作用下的轉(zhuǎn)移氫化反應作為一個范例來研究光熱轉(zhuǎn)換對異相催化過程的增強效應。時間分辨的紫外-可見吸收光譜測量結(jié)果提供了關(guān)于該反應的詳細的動力學信息。研究結(jié)果表明此催化反應在室溫下(22℃)非常緩慢，但是其反應速率隨溫度升高而顯著提高。根據(jù)阿倫尼烏斯公式，此反應在無光照的條件下活化能為40.1 + 2.96 KJ· mol^-1 。 

  基于反應速率明顯受控于溫度的原理，對該反應的動力學調(diào)控可以通過光熱轉(zhuǎn)化來實現(xiàn)。除傳統(tǒng)的加熱方法外，反應體系的溫度還可以通過聚多巴胺的光熱轉(zhuǎn)化來精確控制。以785納米波長的激光作為光源，反應體系的熱平衡溫度隨入射光強度增強而升高。因此光照下的該反應隨入射光強度增強而顯著加快。光照條件下的反應活化能為43.7 ± 2.11 KJ· mol^-1，與暗反應的活化能基本保持一致。這表明動力學的增強主要源自聚多巴胺的光熱效應，而不是其他光化學反應過程造成的影響。在445納米，520納米及638納米波長的光源照射下，均可通過光熱效應來實現(xiàn)對異相催化反應過程的精確動力學控制。

  此項工作表明聚多巴胺即可作為貴金屬納米催化劑的載體，又可通過光熱效應使貴金屬納米催化劑的性能得到進一步提升，充分展示了聚多巴胺膠體粒子在異相催化和能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域里的多功能性和巨大的應用前景。

  本文第一作者為南卡羅來納大學化學和生物化學系博士研究生王子欣，論文通訊作者是南卡羅來納大學化學和生物化學系王輝教授。王教授課題組長期致力于納米光學、表面增強光譜和納米顆粒表面分子動態(tài)行為的研究。此項工作得到了美國化學會石油研究基金(American Chemical Society Petroleum Research Fund)的資助。此工作中所涉及的偏振共振同步光譜研究是與密西西比州立大學(Mississippi State University)張棟茂教授課題組合作完成的。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c03183