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  近日，清華大學化工系徐軍課題組與德國弗萊堡大學Prof. Günter Reiter在《Macromolecules》期刊上合作發(fā)表了題為“Primary Nucleation in Metastable Solutions of Poly(3-hexylthiophene)”的文章（DOI：10.1021/acs.macromol.1c02193）。研究工作的實驗部分在德國弗萊堡大學完成，理論部分完成于清華大學。文章第一作者吳天宇博士，現(xiàn)在中國石油大學（北京）新能源與材料學院擔任教師。本研究得到國家自然科學基金中德國際合作項目和German Research Foundation 等資助支持。

  聚合物主成核過程中臨界核尺寸的測定一直是高物研究的難題。由于臨界核尺寸小、存在的時間短，目前仍缺乏有效的實驗方法進行測定。在本工作中，作者以經(jīng)典共軛聚合物poly(3-hexylthiophene)（P3HT）為例，首先將P3HT溶解在良溶劑氯仿中配制均相的稀溶液，通過調節(jié)不良溶劑丙酮的比例在室溫條件下改變體系的過飽和度。采用時間分辨吸收光譜追蹤結晶組分與無定形組分的特征吸收信號，分別測定了不同體系結晶成核的誘導時間與過飽和度。系統(tǒng)研究了亞穩(wěn)態(tài)溶液中過飽和度與成核誘導時間的相關性，基于Kashchiev成核定理，首次得到了P3HT主臨界核中結晶單元的數(shù)目。研究發(fā)現(xiàn)，有別于傳統(tǒng)成核理論預測的臨界核尺寸隨過飽和度的減小而增大，在本研究涉及的過飽和度范圍內（S：1.05 – 1.3）臨界核尺寸與過飽和度無關。此外，基于經(jīng)典吸附/脫附過程構建了主成核的微觀動力學模型，數(shù)值模擬結果進一步確認了臨界核尺寸不隨過飽和度變化，驗證了成核定理在測定臨界核尺寸方面的有效性。

 

圖2. （a）主成核誘導時間的測定；（b）不良溶劑比例與誘導時間的關系；（c）歸一化后的總體圖。  

 

圖4. 基于吸附/脫附過程的主成核微觀動力學模型。 

  受限于時間與空間分辨率，目前的實驗技術幾乎不可能直接測定聚合物臨界核的相關信息。本研究的重要意義在于，提出了基于可測量的成核誘導時間與過飽和度的相關性，獲得臨界核中結晶單元的數(shù)目。采用本研究提出的基于成核動力學隨過飽和度變化的新策略，可以突破測定方法的限制，實現(xiàn)了對極小時間與空間尺度結晶成核過程的直觀測定。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.1c02193?fig=fig2&ref=pdf

作者團隊簡介：

  清華大學徐軍課題組的研究內容包括高分子物理的基礎科學問題（高分子結晶成核、聚合物體系的動力學等）、環(huán)境友好和智能高分材料（生物降解高分子、基于動態(tài)共價鍵的高分子、3D打印用高分子、腦機接口用高分子）等。目前的在研項目包括：國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金面上項目、中德國際合作項目、和美國寶潔公司國際合作項目、和中國神華煤制油化工有限公司的企業(yè)合作項目等。

  德國弗萊堡大學Experimental Polymer Physics課題組的研究內容包括高分子單晶培養(yǎng)、功能高分子的光電性能研究、高分子薄膜在非平衡狀態(tài)下的去潤濕行為、高分子薄膜中的結晶、高分子薄膜和界面的物理行為。Prof. Günter Reiter教授是知名高分子物理學家，曾任European Physical Journal E（歐洲物理雜志E輯）主編與Physical Review Letters（物理評論快報）副主編。在Science, Nature Materials，JACS和PRL等國際學術期刊上發(fā)表100多篇通訊作者學術論文，出版了5部學術專著。