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  自發(fā)對稱性破缺是一種由分子不對稱性引發(fā)的現(xiàn)象，該現(xiàn)象與超分子手性的自發(fā)產(chǎn)生與放大機(jī)理密切相關(guān)，對這一問題的深入理解將有助于推動各類手性器件的發(fā)展，深化對生命體起源的理解，拓展超分子體系的前沿研究。螺旋納米線結(jié)構(gòu)作為典型的一維手性結(jié)構(gòu)，具有大尺度上的均一手性以及良好的穩(wěn)定性，作為模板材料，在圓偏振發(fā)光及納米拓印等領(lǐng)域都有良好的應(yīng)用前景。然而，對于該結(jié)構(gòu)的形成機(jī)制以及螺距調(diào)控方式的研究還十分有限。

  針對上述科學(xué)問題，西安交通大學(xué)材料學(xué)院、物理學(xué)院與美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室研究人員合作，利用共振軟X射線散射(RSoXS)研究了這一結(jié)構(gòu)在非手性小分子(5CB與正辛烷)摻雜條件下的自組裝行為，從分子層面解析了結(jié)構(gòu)中的分子排布模式以及螺距調(diào)控機(jī)理。

  借助RSoXS分辨電子軌道/價鍵方向周期性的能力，研究人員對彎曲核心分子NOBOW在非手性摻雜體系中(圖1a, b)自組裝形成的螺旋納米線結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，聚焦于螺距的摻雜濃度敏感性進(jìn)行了初步的探索(圖1c-h)。并通過基于簡化模型模擬共振信號的方式，對螺旋納米線結(jié)構(gòu)中分子的螺旋排布進(jìn)行了解析，如圖2所示，基于分子螺旋排布所得的RSoXS信號不論是信號位置還是強(qiáng)度分布均與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

  在對螺旋納米線結(jié)構(gòu)的分子排布有明確理解的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步利用紅外吸收吸收譜以及RSoXS對摻雜體系的自組裝行為進(jìn)行研究。如圖3所示，通過紅外吸收譜輔助證明了5CB與螺旋納米線結(jié)構(gòu)間存在界面相互作用。這種界面相互作用可以很好地解釋RSoXS中與螺距信號相關(guān)的肩峰和高階信號的出現(xiàn)。

  針對肩峰，如圖4所示，在不同元素吸收邊附近測試可以發(fā)現(xiàn)，該肩峰在氧元素吸收邊附近信號強(qiáng)度降低，意味著不含氧元素的5CB對肩峰有貢獻(xiàn)。這是首次利用實(shí)驗(yàn)的方式證明即使在各向同性狀態(tài)下，5CB會受到螺旋納米線結(jié)構(gòu)的導(dǎo)向，沿結(jié)構(gòu)的凹陷方向排布成為近螺旋的手性超結(jié)構(gòu)。

  為了進(jìn)一步證明界面相互作用力確實(shí)有能力影響整個螺旋納米線結(jié)構(gòu)的排布方式，研究人員利用小角X射線散射技術(shù)(SAXS)對螺旋納米線結(jié)構(gòu)的厚度進(jìn)行了測試，如圖5所示，在小角區(qū)域的拐點(diǎn)表征了該結(jié)構(gòu)的平均厚度，更大角度處的層間距相對比可得單束螺旋納米線結(jié)構(gòu)中約包含5層層狀結(jié)構(gòu)。這一較小的層數(shù)保證了界面相互作用力能夠?qū)β菪{米線結(jié)構(gòu)的自組裝行為產(chǎn)生影響。

  結(jié)合當(dāng)前數(shù)據(jù)與基于連續(xù)表面彈性理論以及密度泛函理論的模擬計(jì)算，研究人員提出了螺旋納米線結(jié)構(gòu)受界面相互作用力影響的模型：界面相互作用力將導(dǎo)致彎曲核心分子在螺旋納米線結(jié)構(gòu)中傾斜排布時的傾角發(fā)生改變，進(jìn)而改變彎曲角度，以達(dá)到相對較小的體系自由能。而分子彎曲角度的變化會導(dǎo)致螺旋納米線結(jié)構(gòu)上下表面的彈性形變方向發(fā)生改變，進(jìn)而影響螺距。

  近日，該研究成果以《非手性摻雜對二元體系中螺旋納米線結(jié)構(gòu)的影響及調(diào)控》《Understanding and manipulating helical nanofilaments in binary systems with achiral dopants》為題發(fā)表在國際材料領(lǐng)域旗艦期刊《Nano Letters》上。該論文共同第一作者為西安交大材料學(xué)院助理教授曹瑜博士與博士研究生譚天懿，通訊作者是西安交大金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的劉峰教授以及物理學(xué)院張磊教授，陜西省軟物質(zhì)國際聯(lián)合研究中心與西安交大金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室為本文的第一單位。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃、優(yōu)秀青年基金、面上項(xiàng)目、國家留學(xué)基金委、西安交大青年拔尖人才計(jì)劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)、中央高校建設(shè)世界一流大學(xué)(學(xué)科)和特色發(fā)展引導(dǎo)專項(xiàng)等共同資助。