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中國林科院林化所劉鶴研究員和武漢大學(xué)陳朝吉教授《Nat. Commun.》：纖維素-膨潤土配位作用構(gòu)建強(qiáng)且韌的全天然導(dǎo)電水凝膠
2022-06-23  來源：高分子科技

  石油基導(dǎo)電水凝膠具有較高的柔韌性、可調(diào)的力學(xué)性能和優(yōu)異的電化學(xué)性能，在柔性電子設(shè)備等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景，但其較差的生物降解性給生態(tài)環(huán)境帶來了巨大危害。纖維素具有可再生、無毒、可降解等優(yōu)勢，是制備離子導(dǎo)電水凝膠的理想材料。然而，無機(jī)導(dǎo)電離子的引入會破壞纖維素分子間的氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致纖維素水凝膠的力學(xué)性能出現(xiàn)嚴(yán)重衰減。因此，開發(fā)兼具高機(jī)械強(qiáng)度和離子導(dǎo)電性能的纖維素水凝膠仍然面臨挑戰(zhàn)。



圖1 纖維素/BT水凝膠的制備。


  為解決這一挑戰(zhàn)，中國林科院林化所劉鶴研究員和武漢大學(xué)陳朝吉教授基于超分子化學(xué)策略，利用纖維素分子與二維納米膨潤土間的強(qiáng)配位作用，構(gòu)建了一種高強(qiáng)度、高離子電導(dǎo)率和優(yōu)異耐低溫性能的纖維素-膨潤土超分子水凝膠（圖1）。 


圖2 纖維素、BT和纖維素/BT水凝膠的結(jié)構(gòu)和形貌分析。


  為了更深刻地理解纖維素與BT間的相互作用，作者對導(dǎo)電纖維素/膨潤土（Ion-CB）水凝膠的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)性分析（圖2）。Ion-CB水凝膠擁有優(yōu)異的尺寸穩(wěn)定性，豐富的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為導(dǎo)電離子的高速傳輸提供了通道。同時纖維素與BT形成的獨(dú)特插層結(jié)構(gòu)，也為水凝膠力學(xué)性能的增強(qiáng)提供了一定的結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)。作者通過多種表征方法從分子水平上進(jìn)一步揭示了纖維素與BT間的相互作用，FT-IR曲線中Ion-CB水凝膠在845 cm?1處出現(xiàn)了新的特征峰，表明纖維素與BT間通過形成了Al?O?C鍵；27Al固體MAS NMR曲線中Ion-CB水凝膠樣品的四面體/八面體（AlTd/AlOh）峰強(qiáng)度比顯著下降，表明纖維素-BT形成的配位鍵使得AlTd部分轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>AlOh；XPS曲線中Ion-CB水凝膠樣品出現(xiàn)顯著峰偏移進(jìn)一步證明了BT表面的AlTd轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>AlOh。上述所有結(jié)果均證明了BT表面的AlTd容易與纖維素中的“O”原子結(jié)合轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>AlOh從而形成Al?O?C鍵。 


圖3 利用DFT計算探究BT對纖維素-纖維素和纖維素-BT間相互作用的影響。


  作者利用密度泛函理論（DFT）計算了不同環(huán)境下分子間相互作用的結(jié)合能，進(jìn)一步揭示了纖維素與BT間的相互作用（圖3）。理論計算結(jié)果顯示纖維素與BT間的結(jié)合能為?6.409 eV，是纖維素與纖維素間結(jié)合能（?0.459 eV）的14倍，表明纖維素與BT間存在強(qiáng)相互作用力，為闡明水凝膠的力學(xué)性能增強(qiáng)機(jī)制提供理論支撐。綜上，實(shí)驗(yàn)和理論計算結(jié)果共同表明：纖維素與BT間形成的Al?O?C配位鍵是Ion-CB水凝膠具有優(yōu)異力學(xué)性能的主要原因。 


圖4 纖維素水凝膠的力學(xué)性能。


  得益于纖維素與BT間形成的Al?O?C配位鍵，Ion-CB水凝膠展現(xiàn)出高強(qiáng)度、高韌性和優(yōu)異的回彈性（圖4）。Ion-CB水凝膠的壓縮強(qiáng)度達(dá)3.2 MPa，最大斷裂應(yīng)變?yōu)?/span>80%，分別是導(dǎo)電纖維素（Ion-C）水凝膠的18.9倍和1.5倍。Ion-CB水凝膠的拉伸最大斷裂應(yīng)力為0.65 MPa，對應(yīng)的斷裂能為0.45 MJ m?3，相較于Ion-C水凝膠增加了23倍。同時，Ion-CB水凝膠多次循環(huán)到50%應(yīng)變時均能達(dá)到其最大應(yīng)力。因此，本研究開發(fā)的Ion-CB水凝膠具有優(yōu)異的力學(xué)性能，尤其在壓縮應(yīng)變和斷裂應(yīng)力方面優(yōu)于現(xiàn)有的大多數(shù)纖維素基水凝膠。 


圖5 高離子電導(dǎo)率及抗凍機(jī)理解釋。


  作者對Ion-CB水凝膠的離子導(dǎo)電性和低溫耐受性進(jìn)行了探究（圖5）。Ion-CB水凝膠在25和?20 °C下水凝膠的離子電導(dǎo)率分別達(dá)到89.9和25.8 mS cm?1。作者將Ion-CB水凝膠作為離子導(dǎo)體，發(fā)現(xiàn)即使在?20 °C仍可以輕松點(diǎn)亮LED燈。表明本工作設(shè)計的水凝膠兼具優(yōu)異力學(xué)性能、導(dǎo)電性能和抗凍性能。最后，作者對高離子導(dǎo)電性和抗凍機(jī)理進(jìn)行了深度闡釋：由于纖維素/BT納米復(fù)合材料帶負(fù)電荷，相鄰BT納米片之間的間隙可以作為陽離子的快速移動通道，從而進(jìn)一步提升離子電導(dǎo)率；LiCl可以削弱水分子間的氫鍵，顯著降低凝固點(diǎn)，使水凝膠在零下溫度也具有高的離子電導(dǎo)率。


  上述研究成果以“Strong, tough, ionic conductive, and freezing-tolerant all-natural hydrogel enabled by cellulose-bentonite coordination interactions”為題在線發(fā)表于期刊《Nature Communications》上。該研究工作由中國林科院林化所、武漢大學(xué)和南京林業(yè)大學(xué)共同協(xié)作完成，中國林科院林化所博士研究生王思恒為論文第一作者，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院博士后余樂博士為論文共同第一作者，中國林科院林化所劉鶴研究員和武漢大學(xué)陳朝吉教授為論文共同通訊作者。感謝南京林業(yè)大學(xué)王珊珊教授和徐徐教授對論文工作提供的幫助。感謝國家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目（31890774）、江蘇省林業(yè)科技創(chuàng)新推廣項(xiàng)目（LYKJ[2021]04）和武漢大學(xué)（691000003）對該工作的資助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-30224-8


  招聘啟事：武漢大學(xué)陳朝吉教授課題組主要從事生物質(zhì)基環(huán)境友好功能材料研究，目前課題組亟需新生力量（碩士研究生、博士研究生、聯(lián)培生、博后、預(yù)聘崗研究員系列及固定崗講師/副教授）加入，歡迎具有高分子化學(xué)、材料、能源環(huán)境或理論計算相關(guān)背景的同學(xué)和學(xué)者加入團(tuán)隊（http://jszy.whu.edu.cn/chenchaoji/zh_CN/index.htm），F(xiàn)課題組擬招聘2-3名博士后，年齡原則上不超過35歲，重點(diǎn)資助博士后年薪20-30萬（特別優(yōu)秀者面議），另有科研獎勵。感興趣者歡迎直接聯(lián)系陳朝吉教授（chenchaojili@whu.edu.cn）進(jìn)一步咨詢及商談，郵件附上簡歷及1-3篇代表性學(xué)術(shù)論文并注明應(yīng)聘。
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（責(zé)任編輯：xu）
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