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  塑料再加工是實(shí)現(xiàn)高效循環(huán)利用的便捷方式，其中水塑加工作為一種便捷的低能耗再加工方式，為塑料的可持續(xù)加工提供了新思路。目前已有研究通過水分子塑化作用成功實(shí)現(xiàn)了塑料室溫成型，然而考慮到水塑加工過程中聚合物-聚合物、聚合物-水分子相互作用的競(jìng)爭(zhēng)平衡，現(xiàn)有水塑性體系仍存在優(yōu)異機(jī)械性能和便捷再加工性的制約關(guān)系，從而限制了相關(guān)材料的進(jìn)一步發(fā)展和應(yīng)用。

  東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團(tuán)隊(duì)前期圍繞聚合物材料的強(qiáng)韌化開展了一些工作：基于氫鍵調(diào)控策略構(gòu)筑了高強(qiáng)韌甲基纖維素/聚甲基丙烯酸超分子類塑性水凝膠，并以此為基礎(chǔ)制得兼具高強(qiáng)高模和水塑成型的“綠色”塑料(Adv. Mater. 2022, 34, 2201065)；通過在合適的彈性體基質(zhì)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵，構(gòu)筑了兼有高機(jī)械性能、高離子電導(dǎo)率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體(Adv. Mater. 2023, 35, 2211342)；基于多級(jí)相結(jié)構(gòu)調(diào)控開發(fā)了一種在復(fù)雜水環(huán)境和空氣中均具有極高強(qiáng)度和韌性的“兩棲”聚合物材料(Adv. Mater. 2024, 36, 2307290)；基于氫鍵競(jìng)爭(zhēng)介導(dǎo)的相分離實(shí)現(xiàn)了聚(N-異丙基丙烯酰胺)基離子液體凝膠的水致大幅硬化(Small 2024, 20, 2401164)；基于準(zhǔn)無溶劑體系構(gòu)筑了高性能和便捷加工的纖維素醚基可持續(xù)塑料(Adv. Sci. 2024, 11, 2405301)。

  東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團(tuán)隊(duì)近期提出了一種水介導(dǎo)相分離演化策略，通過不同水合狀態(tài)下材料機(jī)械性能與再加工特性的解耦，成功開發(fā)出兼具優(yōu)異機(jī)械性能與室溫可任意加工特性的水塑性塑料。具體而言，在低水合狀態(tài)下，材料呈現(xiàn)"海-島"相分離結(jié)構(gòu)，形成具有優(yōu)異機(jī)械強(qiáng)度的玻璃態(tài)塑料。在完全水合狀態(tài)下，水誘導(dǎo)的"海-島"向雙連續(xù)相分離轉(zhuǎn)變促使該塑料轉(zhuǎn)化為黏彈性面團(tuán)態(tài)，便于重塑為任意形狀，實(shí)現(xiàn)室溫再加工(圖1)。值得注意的是，通過拉伸成型工藝使塑料展現(xiàn)出高達(dá)211.2 MPa的斷裂應(yīng)力和5.6 GPa的楊氏模量。該策略為實(shí)際承重場(chǎng)景下高性能可持續(xù)塑料的設(shè)計(jì)提供了新思路。

圖1. 兼具高機(jī)械性能和可室溫再加工的聚合物材料

  由帶負(fù)電的剛性納米纖維(CNF)和帶正電的聚合物(PDDA)構(gòu)成聚電解質(zhì)復(fù)合物，通過高密度和多層次的靜電相互作用制備出高透明且高機(jī)械性能的材料(圖2)。納米尺度的“海-島”相分離結(jié)構(gòu)有助于吸水后的增韌機(jī)制，而雙連續(xù)相分離結(jié)構(gòu)有助于塑料在完全水合后的面團(tuán)狀粘彈行為。二維相關(guān)紅外光譜和低場(chǎng)核磁共振譜進(jìn)一步驗(yàn)證了塑料、面團(tuán)狀態(tài)下，聚電解質(zhì)復(fù)合物內(nèi)部的多層次相互作用。

圖2. 水分子誘導(dǎo)相分離結(jié)構(gòu)演變機(jī)理

  由于水分子的塑化作用，CNF/PDDA塑料的機(jī)械性能與環(huán)境濕度高度相關(guān)(圖3)。材料在吸濕后由硬脆的剛性狀態(tài)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榭裳诱剐誀顟B(tài)。當(dāng)相對(duì)濕度從0增加到95%時(shí)，斷裂應(yīng)力從166.8減小到5.3 MPa，楊氏模量從4.4減小到0.012 GPa，斷裂應(yīng)變從5.8%增大到52.2%。同時(shí)，在一定的相對(duì)濕度范圍內(nèi)，其力學(xué)性能保持良好。即使在80%相對(duì)濕度下平衡后，塑料仍然具有較高力學(xué)性能，能夠滿足日常使用要求。

圖3. 可持續(xù)塑料的水塑行為

  在泡水平衡后，CNF/PDDA塑料可轉(zhuǎn)變?yōu)槊鎴F(tuán)狀材料，具有優(yōu)異的愈合性和可重塑性，在室溫條件下實(shí)現(xiàn)塑料回收利用(圖4)。利用注塑、折紙和泥塑等方式可獲取豐富的3D形狀，并且可以通過水焊接的方式實(shí)現(xiàn)材料的修補(bǔ)。

圖4. 塑料的室溫再加工性能及綜合性能

  通過拉伸成型工藝將面團(tuán)狀材料在風(fēng)干過程中保持拉伸狀態(tài)，使聚合物鏈沿拉伸方向產(chǎn)生定向取向，進(jìn)一步提高塑料的力學(xué)性能(圖5)。此外，水介導(dǎo)相分離演化策略可以進(jìn)一步拓展至其它聚電解質(zhì)復(fù)合物體系，并基于此制備出高性能且可室溫回收的可持續(xù)塑料。

圖5. 拉伸成型與策略的通用性

  以上研究成果近期以“Water-mediated phase separation evolution towards mechanically robust yet room-temperature reprocessable polymer materials”為題發(fā)表在《Matter》上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生李嘯為文章第一作者，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。

  該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助與支持，德國(guó)于利希中子散射中心(JCNS)吳寶虎博士也參與了該研究。

  原文鏈接：

  https://www.cell.com/matter/abstract/S2590-2385(25)00142-0

  https://authors.elsevier.com/a/1kusm9CyxdAexC （4月8號(hào)起50天內(nèi)有效）