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  在精密儀器、文物修復(fù)、軟體機(jī)器人及可穿戴設(shè)備等領(lǐng)域，對粘合劑的需求日益嚴(yán)苛，尤其是對難以觸及位置的微裂縫修復(fù)，急需兼具可加工性與強(qiáng)柔韌性的粘合劑以維持物件的功能性。因此，開發(fā)具備粘性、柔韌性、可加工性及耐低溫性的強(qiáng)力粘合劑迫在眉睫。目前，傳統(tǒng)低溫粘合多依賴商用熱熔膠，但這些粘合劑的耐溫性局限于-50°C左右，且在低溫下存在脆化和脫粘等問題，致使粘合劑的柔韌性和強(qiáng)度大幅降低。

  蜘蛛網(wǎng)是一種具有卓越強(qiáng)度、柔韌性和粘彈性的天然生物材料。受此啟發(fā)，開發(fā)一種具備類似優(yōu)異性能的新型仿生材料，將對不斷增長的可加工耐低溫粘合劑需求起到重要推動作用。聚合物柔韌性源于鏈中原子或基團(tuán)圍繞共價鍵的內(nèi)旋轉(zhuǎn)。同時，非共價鍵的存在也賦予其動態(tài)自適應(yīng)性。故引入能提供豐富非共價鍵、降低內(nèi)旋轉(zhuǎn)勢壘的功能助劑，有望使聚合物基復(fù)合物在低溫下兼具粘性與柔韌性�；谶@一思路，在篩選聚合物種類時，考慮到橡膠聚合物因S-S鍵旋轉(zhuǎn)能壘低于C-C鍵，可能是低溫柔韌的理想基質(zhì)；若再引入與橡膠聚合物形成大量氫鍵的空間型功能基元，可協(xié)同實現(xiàn)高粘性與高柔性的結(jié)合，且能降低聚合物交聯(lián)密度與內(nèi)旋轉(zhuǎn)勢壘，促進(jìn)橡膠聚合物鏈的松弛。若能在無溶劑條件下加工，有望制備出集粘性、柔韌性、耐低溫性于一體的強(qiáng)力類蛛網(wǎng)狀粘合劑，在材料科學(xué)領(lǐng)域及特定應(yīng)用場景極具潛力。

圖1.受蜘蛛網(wǎng)啟發(fā)的耐低溫柔性粘合劑示意圖。

  基于以上研究背景，華南師范大學(xué)蘭亞乾/陳宜法團(tuán)隊通過二硫鍵基聚合物（PTA）與多金屬氧簇（SiW₁₂）的原位聚合，開發(fā)了一種具有柔韌性的耐低溫POMs基無溶劑粘合劑（CSSP），其具有高柔韌性和耐超低溫性，可輕松實現(xiàn)公斤級規(guī)模制備。CSSP粘合劑在超低溫下表現(xiàn)出高粘結(jié)強(qiáng)度，對不同基材具有良好的界面親和力，并具有良好的長期穩(wěn)定性。該研究工作可能推動超低溫下工作的柔性粘合劑的發(fā)展，在修復(fù)文物或精密儀器微裂紋等領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價值。

圖2 CSSP粘合劑的形貌、柔韌性和機(jī)械性能。

  掃描電子顯微鏡（SEM）和能量色散X射線光譜（EDS）元素分布圖顯示了CSSP粘合劑的表面平整且元素分布均勻。CSSP粘合劑在不銹鋼（SS）基底上表現(xiàn)出優(yōu)異的粘附性能，能夠輕松提起約60公斤的重物，并且在100天內(nèi)仍能承受2公斤的重量，顯示出其強(qiáng)大的粘附強(qiáng)度和持久性。此外，CSSP粘合劑在不同基底（如不銹鋼、鋁、玻璃）上表現(xiàn)出較高的粘附強(qiáng)度（分別為3.5 MPa、3.2 MPa和2.8 MPa），并且在經(jīng)過多次粘附-脫粘循環(huán)后仍能保持穩(wěn)定的粘附強(qiáng)度。CSSP粘合劑還可以被拉伸成纖維并編織成類似蜘蛛網(wǎng)的結(jié)構(gòu)，顯示出其優(yōu)異的柔韌性和可加工性。

圖3. CSSP粘合劑的加工性能和界面粘附測試

  CSSP粘合劑可以被注入到復(fù)雜的玻璃管模型中，包括簡單的“V”、“I”和“Y”形，甚至復(fù)雜的“Love”形狀模型，顯示出其良好的流動性和可加工性。此外，CSSP粘合劑還可以用于修復(fù)復(fù)雜的界面，修復(fù)石頭材質(zhì)的“孫悟空”雕像的斷裂部分。這些實驗結(jié)果表明，CSSP粘合劑在修復(fù)微裂紋和復(fù)雜界面方面具有很大的應(yīng)用潛力。

圖4：CSSP粘合劑在寬溫度范圍內(nèi)的性能測試

  CSSP粘合劑在-196°C到90°C的溫度范圍內(nèi)表現(xiàn)出優(yōu)異的粘附性能和柔韌性。在循環(huán)溫度測試中，CSSP粘合劑的儲能模量（G''''）和損耗模量（G''''''''）表現(xiàn)出可逆的變化，表明其在不同溫度下具有良好的適應(yīng)性和重復(fù)使用性。在低溫下，CSSP粘合劑的粘附強(qiáng)度隨著溫度的降低而增加，在-196°C時仍能保持約2.3 MPa的粘附強(qiáng)度。此外，CSSP粘合劑在低溫下仍能保持柔韌性，即使在液氮中浸泡后，仍能多次折疊而不破裂。這些結(jié)果表明，CSSP粘合劑在低溫環(huán)境下具有優(yōu)異的耐受性和柔韌性。

圖5：SiW₁₂ and PTA間的理論計算

  通過密度泛函理論（DFT）和分子動力學(xué)（MD）模擬研究了CSSP粘合劑在分子水平上的相互作用和粘附機(jī)制。DFT計算結(jié)果表明，PTA和SiW₁₂之間的相互作用能為-107.53 kJ/mol，表明它們之間通過多重氫鍵作用進(jìn)行穩(wěn)定結(jié)合。MD模擬進(jìn)一步表明，在25°C時，PTA和SiW₁₂之間的平均相互作用能為-3229 kJ/mol，而在-196°C時，相互作用能增加到-3420 kJ/mol，顯示出在低溫下更強(qiáng)的相互作用。此外，CSSP粘合劑與不銹鋼基底之間的相互作用能也在低溫下顯著增加，表明其在低溫下具有更好的界面粘附性能。

  總之，本文受蛛網(wǎng)結(jié)構(gòu)啟發(fā)，開發(fā)了一種基于硅鎢酸（SiW₁₂）和硫辛酸（TA）原位聚合的無溶劑粘合劑（CSSP）。該粘合劑具有較寬的耐溫性（-196至50℃）、高粘附強(qiáng)度（3.5 MPa）、可加工性和持久穩(wěn)定性（-196℃, 80天）。其性能顯著優(yōu)于商用熱熔膠，且可公斤級制備，在低溫修復(fù)精密儀器、文物保護(hù)等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。相關(guān)研究成果以題目“An in-situ assembled cobweb-like adhesive with high processability”發(fā)表在Nature Communications, 2025, 16, 4872. 文章第一作者是忻州師范學(xué)院解曉明博士、喬永生博士和華南師大李潤寒博士。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-60076-x