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中科大陳昶樂教授團(tuán)隊(duì) Angew 綜述：功能化聚烯烴及其復(fù)合材料
2025-02-26  來源：高分子科技

  聚烯烴（如聚乙烯、聚丙烯）是全球產(chǎn)量最大的合成高分子材料，因耐腐蝕、質(zhì)輕、機(jī)械性能好、成本低等優(yōu)勢，被廣泛用于農(nóng)業(yè)、醫(yī)療、制造業(yè)等領(lǐng)域。然而，其非極性特性導(dǎo)致與極性材料相容性差，限制了在高端領(lǐng)域的應(yīng)用。傳統(tǒng)功能化方法（如化學(xué)接枝、共混填料）存在反應(yīng)條件苛刻、副反應(yīng)多等問題。近年來，通過精準(zhǔn)引入功能單元定制聚烯烴性能成為研究熱點(diǎn)，推動聚烯烴材料向響應(yīng)性、可降解、高極性相容性等方向升級。


  近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳昶樂教授團(tuán)隊(duì)在《Angew. Chem. Int. Ed.》發(fā)表題為“Functional Polyolefins and Composites”的綜述文章（DOI: 10.1002/anie.202424529），系統(tǒng)總結(jié)了功能化聚烯烴及其復(fù)合材料的最新研究進(jìn)展。文章從功能性共單體、鏈轉(zhuǎn)移劑、后聚合改性試劑及功能填料四大策略出發(fā)，深入探討了定制化聚烯烴材料的合成方法、性能優(yōu)化及前沿應(yīng)用（圖1）。該論文第一作者為安徽大學(xué)譚忱副研究員和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)司桂福特任副研究員，通訊作者為中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)鄒陳特任副研究員和陳昶樂教授。


圖1 功能化聚烯烴及其復(fù)合材料


一、功能化共聚單體策略


  通過引入含螺吡喃、環(huán)狀單體的共聚單體單元，陳昶樂等人合成了具有光致變色、形狀記憶功能的聚烯烴。這類材料在紫外/可見光下快速變色，并可通過熱或機(jī)械刺激實(shí)現(xiàn)形狀重構(gòu)，在信息加密和智能傳感器領(lǐng)域潛力巨大。侯召民等人利用稀土催化劑合成熒光自修復(fù)聚烯烴，其熒光特性與自愈能力結(jié)合，為柔性電子器件提供了新材料。通過離子簇單體的引入，陳昶樂等人制備了兼具高透明度與力學(xué)性能的等規(guī)聚丙烯（iPP）。離子動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)不僅提升材料抗沖擊性，還賦予其優(yōu)異的抗蠕變能力。此外，動態(tài)交聯(lián)策略可減少微塑料釋放，為解決塑料污染提供新方案。Mecking和Nozaki等人通過將羰基、羧基等可降解單元嵌入聚烯烴主鏈，可實(shí)現(xiàn)材料可控降解。Coates等人利用“特洛伊木馬”策略，通過Diels-Alder反應(yīng)引入可逆雙鍵，實(shí)現(xiàn)聚烯烴閉環(huán)回收。崔冬梅等人向聚烯烴主鏈中引入可觸發(fā)聚烯烴降解的雙鍵基團(tuán)。唐山等人實(shí)現(xiàn)了聚烯烴的機(jī)械作用降解。（圖2）。這些突破為開發(fā)可持續(xù)聚烯烴材料提供了方向。


圖2 利用共單體策略制備可持續(xù)聚烯烴材料


二、鏈轉(zhuǎn)移劑功能化策略


  通過鏈轉(zhuǎn)移劑調(diào)控聚合過程，可制備端基功能化的聚烯烴低聚物，進(jìn)而合成可降解的類聚烯烴材料。例如，唐勇團(tuán)隊(duì)利用配位鏈轉(zhuǎn)移聚合制備酯鍵連接的類聚乙烯，其力學(xué)性能媲美商用材料，且可通過簡單水解實(shí)現(xiàn)單體回收（圖3）。這種“從搖籃到搖籃”的設(shè)計(jì)理念，為塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)提供了新路徑。陳昶樂和Miyake等人通過在烯烴復(fù)分解聚合中使用鏈轉(zhuǎn)移試劑制備了遙爪型功能化聚烯烴，隨后將其用于制備可閉環(huán)回收的類聚烯烴材料。


圖3 利用配位鏈轉(zhuǎn)移聚合制備酯鍵連接的類聚乙烯


三、后聚合改性策略


  Hartwig等人發(fā)展了多種溫和條件下實(shí)現(xiàn)聚烯烴C-H鍵活化的方法，將廢聚乙烯轉(zhuǎn)化為可再加工材料。Alexanian和Guan等人通過動態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)，將聚烯烴升級為高性能熱固性材料，并可多次循環(huán)使用（圖4）。通過環(huán)氧基團(tuán)修飾EPDM橡膠，張立群等人制備了可回收的碳黑復(fù)合材料。陳昶樂等人提出“訂書機(jī)策略”，利用接枝共聚物改善混合塑料相容性，使HDPE/PCL共混物的韌性提升。


圖4 利用后聚合改性制備動態(tài)交聯(lián)聚烯烴


四、功能填料策略


  混合聚烯烴與功能性填料可制備多功能聚烯烴復(fù)合材料，如崔屹等人研究的納米聚乙烯復(fù)合膜可用于散熱；利用功能材料獨(dú)特性賦予聚烯烴更多功能，崔屹等人還合成含無機(jī)顏料聚烯烴織物，展示色彩與性能的平衡（圖5）。利用核殼型離聚物催化劑，陳昶樂等人在原位聚合路線中實(shí)現(xiàn)了填料在聚烯烴基體中的均勻分散和界面強(qiáng)化，制備出具有導(dǎo)熱、阻燃、光降解等功能的聚乙烯基復(fù)合材料（圖6）。利用木質(zhì)素/EPDM復(fù)合材料的動態(tài)配位網(wǎng)絡(luò)，研發(fā)出可舉起萬倍自重的人工肌肉，在軟體機(jī)器人領(lǐng)域展現(xiàn)潛力。


圖5 聚烯烴/納米材料復(fù)合材料構(gòu)建功能織物


圖6 核殼型催化劑用于原位聚合法制備高性能的聚烯烴基復(fù)合材料


  功能化聚烯烴的定制化設(shè)計(jì)需進(jìn)一步探索新型功能單元與合成策略。例如，開發(fā)兼具多重響應(yīng)性的智能材料、優(yōu)化降解單元的環(huán)境適應(yīng)性、推動原位聚合技術(shù)的規(guī)；瘧(yīng)用等。此外，建立標(biāo)準(zhǔn)化性能評價(jià)體系、降低催化劑成本、提升材料回收效率，將是實(shí)現(xiàn)商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202424529

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