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浙江大學(xué)應(yīng)義斌教授《Adv. Mater.》：天然保濕因子新用途 - 一步制備高性能水凝膠
2024-04-17  來源：高分子科技

  水凝膠作為一類含有高水分的交聯(lián)聚合物，因其與生物組織的相似性，被視為構(gòu)建人機(jī)交互界面的理想材料。其中，由多糖和蛋白質(zhì)等天然物質(zhì)制備而成的天然水凝膠因其優(yōu)良的生物相容性和生物可降解性而備受關(guān)注。明膠是一種常見的動(dòng)物源性蛋白質(zhì)，主要由動(dòng)物的皮膚、骨骼或軟骨等部位提取而來。明膠具有受溫度控制的可逆相轉(zhuǎn)變特性，可以在不同的生物組織表面實(shí)現(xiàn)原位固化，從而顯著提高其與生物組織表面的粘附力，在構(gòu)建與生物組織高度貼合的界面時(shí)具有巨大優(yōu)勢。然而，傳統(tǒng)的明膠水凝膠通常存在機(jī)械性能較差、導(dǎo)電性差以及易失水等問題，限制了其應(yīng)用。因此，制備具有高機(jī)械強(qiáng)度、保水能力和導(dǎo)電性的明膠水凝膠仍然是一大挑戰(zhàn)。



  為了解決這一問題，受皮膚中天然保濕因子的啟發(fā)，浙江大學(xué)智能生物產(chǎn)業(yè)裝備創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)（IBE）應(yīng)義斌教授聯(lián)合浙江大學(xué)宋吉舟教授、李光教授提出了一種簡單有效的一步制備高性能明膠水凝膠的方法。通過將明膠和吡咯烷酮羧酸鈉（一種天然保濕因子）巧妙結(jié)合，可以大幅增強(qiáng)明膠水凝膠的機(jī)械強(qiáng)度、導(dǎo)電性和保水能力。此外，明膠水凝膠具有受溫度控制的可逆相轉(zhuǎn)變特性，使其能夠在各種不同的基底上原位固化，建立高效貼合的生物界面，從而實(shí)現(xiàn)對植物、人體電生理信號的高保真檢測。該研究以題為“Skin-inspired all-natural biogel for bioadhesive interface”的論文發(fā)表在《Advanced Materials》上。論文的第一作者為浙江大學(xué)藍(lán)玲怡研究員。


  天然保濕因子（Natural Moisturizing Factor，NMF）是皮膚表層的重要組成部分，包括氨基酸、天然糖類、小分子多羥基化合物和鹽類等成分，它們起著維持皮膚水分平衡的重要作用。NMF能夠吸引并鎖住水分，幫助皮膚保持水潤和柔軟，同時(shí)也對皮膚的屏障功能具有支持作用，有助于保護(hù)皮膚免受外部環(huán)境的損傷和刺激。受此啟發(fā)，本研究選用皮膚中的一種重要NMF成分—吡咯烷酮羧酸鈉（PCA-Na）來調(diào)節(jié)明膠水凝膠的性質(zhì)， 凝膠的制備過程示意圖如圖1a所示。明膠和PCA-Na的結(jié)合顯著提高了明膠-吡咯烷酮羧酸鈉（GP）凝膠的機(jī)械強(qiáng)度、導(dǎo)電性和保水性能。此外，GP凝膠的溫度相轉(zhuǎn)變特性賦予了其原位固化特性，可以實(shí)現(xiàn)與人體皮膚、多毛植物表面的有效貼合（圖1b，c）。 


圖1 GP凝膠的制備過程示意圖及其與不同基底表面的高度貼合性


  為了探究PCA-Na對明膠水凝膠性能的影響，制備了一系列含有不同PCA-Na質(zhì)量分?jǐn)?shù)的GP水凝膠材料，并對這些水凝膠進(jìn)行了一系列的表征（圖2）。結(jié)果表明，PCA-Na能夠有效增強(qiáng)GP水凝膠的力學(xué)性能、導(dǎo)電性能和保水性能，為其長期穩(wěn)定應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。


圖2 GP凝膠性能表征


  為了進(jìn)一步探究PCA-Na增強(qiáng)GP凝膠性能的原理，通過不同的表征手段對GP凝膠內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)的相互作用進(jìn)行了表征（圖3）。傅立葉變換紅外光譜（FTIR）和拉曼表征結(jié)果表明，添加PCA-Na后，GP凝膠內(nèi)部出現(xiàn)了明顯的特征峰偏移，表明明膠分子與PCA-Na之間存在相互作用。具體而言，明膠的氨基發(fā)生質(zhì)子化后與PCA-Na的羧基發(fā)生靜電相互吸引，促進(jìn)了離子交聯(lián)的形成。靜電相互作用有助于形成更緊密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，提高了GP凝膠的機(jī)械性能。此外，PCA-Na的親水基團(tuán)還可以與水分子形成氫鍵，進(jìn)一步提升了GP凝膠的保水性能。 


圖3 GP凝膠內(nèi)部相互作用表征


  由于GP凝膠具有溫度相轉(zhuǎn)變特性，使其可以與植物組織緊密且牢固地粘附，從而提高了其用于植物生理信號檢測的性能（圖4）。結(jié)果顯示，基于GP凝膠的電極在植物生理信號檢測中具有更高的信噪比和穩(wěn)定性，相比商業(yè)瓊脂糖凝膠電極，能夠捕捉到更清晰、更穩(wěn)定的信號。 


圖4 GP凝膠的生物相容性及生物可降解性及其用于植物電生理信號檢測


  除了在植物電生理信號測量的應(yīng)用之外， GP凝膠在人體電生理信號測量中也具有巨大潛力（圖5），實(shí)驗(yàn)中對人體的肌電圖（EMG）、心電圖（ECG）和腦電圖（EEG）信號進(jìn)行了記錄。與基于預(yù)制水凝膠的普通粘性水凝膠電極相比，具有原位固化特性的GP凝膠電極與皮膚表面的界面阻抗更低，同時(shí)具有更好的穩(wěn)定性和抵抗表皮變形的能力，有望在人體高保真度的電生理信號測量中發(fā)揮重要作用。 


圖5 人體電生理信號檢測


  綜上所述，受皮膚中天然保濕因子的啟發(fā)，該研究提出了一種簡單高效的方法，用于設(shè)計(jì)和構(gòu)建具有高機(jī)械強(qiáng)度、電性和保水性的全天然水凝膠。這種水凝膠具有溫度控制的可逆相轉(zhuǎn)變特性，且可原位固化，可用于植物和人體電生理信號的高保真度檢測。本研究提出的策略為開發(fā)多功能的全天然水凝膠提供了新的思路與途徑。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202401151

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