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  近期，浙江大學航空航天學院曲紹興教授團隊采用鹽析（Salting-out）處理實現(xiàn)了聚丙烯酰胺/殼聚糖（PAAm/CS）復合水凝膠的增強。隨后，通過循環(huán)加卸載形式的力學訓練誘導了自增強行為：當外部變形超過訓練變形（即歷史最大拉伸比）時，水凝膠展現(xiàn)出比單次加載下更高的應力曲線。通過宏觀力學實驗與分子動力學模擬相結合，闡明了增強和自增強的微觀機制。在鹽析處理前，殼聚糖分子鏈以游離態(tài)均勻分布在PAAm/CS復合水凝膠中。鹽析處理將屏蔽殼聚糖分子鏈上正電荷間的靜電排斥作用，結合疏水締合作用，游離態(tài)殼聚糖分子鏈互相靠近并形成團簇相（如圖1a與b所示），導致水凝膠材料強度的提升。此外，循環(huán)載荷促進了殘留的游離殼聚糖分子鏈整合到這些團簇相中，形成更大、更強的團簇相，從而進一步實現(xiàn)了力學訓練下的自增強（如圖1c與d所示）。所揭示的微觀機理表明，水凝膠自增強行為的強弱與鹽析后殘留的游離殼聚糖分子鏈的數(shù)量密切相關。在該機理的指導下，作者通過降低鹽析時鹽溶液的濃度，增加了鹽析后水凝膠中游離殼聚糖分子鏈的數(shù)目，從而提升了水凝膠的自增強程度（如圖2所示）。這項工作加深了對鹽析和力學訓練下水凝膠的增強/自增強行為與機理的理解，可為設計具有優(yōu)異自增強性能的水凝膠材料與器件提供指導。

圖1. 鹽析與力學訓練下，水凝膠材料的增強與自增強機理微觀示意圖

圖2. 力學訓練歷史與自增強效果展示

  該工作以“Strengthening and self-reinforcement of Polyacrylamide/Chitosan hydrogel through salting-out treatment and mechanical training”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者是浣江實驗室研究員/浙江大學平臺百人計劃研究員鐘旦明博士，浙江大學楊華博士后是論文共同通訊作者，論文作者還包括浙江大學博士生許鈞崴和碩士生朱凱。該研究得到國家自然科學基金委和浣江實驗室專項項目的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.5c00199