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  雜化聚合物在非線性形變過程中的力學(xué)性能主要由其多級結(jié)構(gòu)決定。然而，由于傳統(tǒng)雜化聚合物結(jié)構(gòu)的多組分和復(fù)雜性，其在服役過程中的構(gòu)效關(guān)系并不清晰，致使協(xié)同效率不高、性能穩(wěn)定性欠佳，限制了其進一步的發(fā)展和材料的定制化設(shè)計。經(jīng)過近期的系列實驗和理論模擬研究（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 22212-22218；Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4894-4900）發(fā)現(xiàn)，通過精準(zhǔn)合成拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)策略不僅可以有效打破材料單體結(jié)構(gòu)的臨界尺寸效應(yīng)（5-7nm）的影響，實現(xiàn)聚合物雜化材料粘彈性能的有效調(diào)控，而且準(zhǔn)合成多層級拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)策略可以幫助我們認(rèn)識外力作用下材料的多級結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的關(guān)系。

  近日，華南理工大學(xué)殷盼超教授課題組通過引入結(jié)構(gòu)明確的異辛基型籠形聚倍半硅氧烷（OPOSS），構(gòu)建了具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的分子簇組件（Db-POSS, Tri-POSS和Tetra-POSS）。有趣的是，小尺寸和低分子量的分子簇組件實現(xiàn)了可廣泛調(diào)節(jié)的粘彈性。材料的粘彈性源于分子簇間的拓?fù)湎嗷プ饔�。此外，不同于傳統(tǒng)的高分子量聚合物，小尺寸的分子簇具有明確的結(jié)構(gòu)，是研究雜化拓?fù)洳牧蠘?gòu)效關(guān)系非常好的物理模型體系。

圖1. 分子簇組件的合成策略和結(jié)構(gòu)表征

圖2. 分子簇組件的高彈性和caging動力學(xué)

圖3. 分子簇組件的力學(xué)性能和多層級結(jié)構(gòu)

圖4. 分子簇組件的抗沖擊性能和能量耗散機制

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.2c01817