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中科院上海有機所趙新課題組 ACS AMI：聚酰胺共價有機框架膜
2022-08-17  來源：高分子科技
  聚酰胺作為一類重要的膜材料，在納濾、反滲透等領(lǐng)域發(fā)揮了重要作用。目前使用的聚酰胺膜基本上是由酰氯與二胺脫水縮聚而成，結(jié)構(gòu)上較為無序，孔的數(shù)量及尺寸大小難以精準(zhǔn)調(diào)控，影響了聚酰胺膜的傳質(zhì)速率和分離選擇性的進(jìn)一步提高。近日，中國科學(xué)院上海有機化學(xué)研究所趙新課題組在ACS Appl. Mater. Interface上發(fā)表了以“Polyamide Covalent Organic Framework Membranes for Molecular Sieving”為題的研究論文，在該工作中，研究人員設(shè)計制備了一種新型聚酰胺膜（Amide-COF），它的主體是由一種具有有序孔結(jié)構(gòu)的結(jié)晶性多孔聚合物——共價有機框架（COF）組成，基元間彼此以酰胺鍵相連。酰胺鍵的形成由該課題組近期開發(fā)的一種亞胺COF氧化轉(zhuǎn)化方法實現(xiàn)（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 1138-1143.）。內(nèi)部豐富且高度有序的孔道使得Amide-COF膜表現(xiàn)出高溶劑滲透性和對有機染料的高截留率。此外，得益于酰胺單元之間較強的氫鍵相互作用，與具有相同基元但通過亞胺鍵（Imine-COF）和胺鍵（Amine-COF）連接的COF膜相比，Amide-COF膜的優(yōu)勢還體現(xiàn)在其出色的機械性能和在苛刻環(huán)境下的分離穩(wěn)定性。因此，結(jié)合了 COF 和聚酰胺兩類材料結(jié)構(gòu)特征與性質(zhì)的聚酰胺COFs有望成為制造高性能分離膜的新型膜材料。 


圖1 亞胺、酰胺和胺鍵連接的COF片合成示意圖


  研究人員通過納米壓痕技術(shù)研究了三種COF膜的機械性能。從圖2b中膜的負(fù)載（P） 與深度（h）的變化曲線可以發(fā)現(xiàn)，與Imine-COF 膜和Amine-COF膜相比，Amide-COF膜在相同負(fù)載下 (Pmax = ～25 μN) 顯示出最低的 hmax 值（約 280 nm）。這一實驗結(jié)果可歸因于酰胺COF膜中酰胺單元之間的層間氫鍵相互作用，在Amide-COF膜內(nèi)，酰胺單元自身具有一定的剛性，同時層間C=O和N-H之間產(chǎn)生強的氫鍵相互作用，進(jìn)一步提高了膜的剛性。強度的提高可抑制膜在壓力作用下的變形，有利于膜分離。此外，Amide-COF膜的楊氏模量（Er）和硬度（H）數(shù)值也明顯高于其他兩種COF膜（圖 2c）。 


圖2 （a）COF 膜在壓力作用下的形變示意圖；（b）COF 膜的負(fù)載（P）-深度（h）曲線；（c）楊氏模量和硬度值的柱狀圖。


  得益于酰胺單元之間的強氫鍵相互作用，Amide-COF膜表現(xiàn)出高的化學(xué)穩(wěn)定性，在苛刻的條件下處理后，Amide-COF膜仍能維持高分離性能，與之相比，Imine-COF膜和Amine-COF膜在相同環(huán)境下分離性能大幅降低（圖3d、3e）。此外，在不同pH環(huán)境下的循環(huán)測試也進(jìn)一步說明Amide-COF膜具有優(yōu)異的穩(wěn)定性（圖3f）。 


圖3 COF膜的通量及分離性能：（a-c）不同實驗條件下膜對染料分離前后的照片和紫外-可見吸收光譜圖；（d）不同實驗條件下膜對染料的截留率；（e）不同pH下，Amide-COF膜的水通量及染料截留率的變化曲線；（f）不同pH下，Amide-COF膜的水通量及染料截留率的循環(huán)穩(wěn)定性。


  上海師范大學(xué)與上海有機化學(xué)研究所聯(lián)合培養(yǎng)碩士生魯雅為文章的第一作者，上海有機化學(xué)研究所姚進(jìn)博士和趙新研究員為文章的共同通訊作者。該工作得到國家自然科學(xué)基金委員會（21725404、22101063）和上海市科委（19XD1404900）的資助。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c07753

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