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天津大學(xué)封偉教授、王玲教授團(tuán)隊(duì) Small綜述：仿生抗凍軟材料
2022-08-17  來(lái)源：高分子科技

  近日，天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院封偉教授、王玲教授團(tuán)隊(duì)，在國(guó)際權(quán)威材料期刊《Small》上發(fā)表題為“Bioinspired Freeze-Tolerant Soft Materials: Design, Properties, and Applications”的重要綜述文章，系統(tǒng)總結(jié)了仿生抗凍軟材料的研究進(jìn)展及其在智能傳感與驅(qū)動(dòng)、能源設(shè)備和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。


  “庭草留霜池結(jié)冰，黃昏鐘絕凍云凝。”水結(jié)冰是自然界中非常普遍的現(xiàn)象，它不僅潛移默化地影響著地球上的氣候、地質(zhì)及生命，還在化學(xué)工業(yè)、低溫生物學(xué)、材料科學(xué)等領(lǐng)域發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。但長(zhǎng)期以來(lái)，不受歡迎的冰凍會(huì)造成嚴(yán)重的經(jīng)濟(jì)、環(huán)境問(wèn)題，甚至威脅到生命安全。為解決這一重大挑戰(zhàn)，人們對(duì)開(kāi)發(fā)先進(jìn)的抗凍材料產(chǎn)生了相當(dāng)大的興趣，用以構(gòu)建應(yīng)對(duì)極端氣候的可穿戴設(shè)備、儲(chǔ)能設(shè)備和人工智能等許多實(shí)際應(yīng)用。傳統(tǒng)的硬質(zhì)材料（如低合金鋼、鎳鋼、鋁合金、鈦合金以及奧氏體不銹鋼）往往抗凍性能極佳，因此在制造冷凍設(shè)備、天然氣裝置、航天航空低溫構(gòu)件以及高鐵動(dòng)車(chē)車(chē)體等領(lǐng)域受到了規(guī)；膽(yīng)用。軟物質(zhì)材料具有可設(shè)計(jì)、易修飾的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，通過(guò)功能的賦予，這類(lèi)材料在軟機(jī)器人、組織工程、電子皮膚等領(lǐng)域亦具有巨大的應(yīng)用前景和研究?jī)r(jià)值。不幸的是，軟物質(zhì)材料通常水含量高（如水凝膠），受到低溫下水結(jié)冰的影響，其結(jié)構(gòu)甚至功能均面臨著失效的風(fēng)險(xiǎn)。鑒于此，開(kāi)發(fā)新一代的抗凍軟物質(zhì)（Freeze-tolerant soft materials）迫在眉睫。


圖1. 生物系統(tǒng)的低溫適應(yīng) “超能力”；抗凍機(jī)制；仿生抗凍軟材料的潛在應(yīng)用。


  在大自然中，許多生物具有驚人的極端低溫適應(yīng)“超能力”（圖1）。在寒冷的北極地區(qū)，阿拉斯加樹(shù)蛙即便在氣溫低至-14 °C，也能健康過(guò)冬。樹(shù)蛙之所以能有如此神奇的抗寒能力，主要得益于體內(nèi)產(chǎn)生了高濃度的“低溫保護(hù)劑（CPA）”。這種“低溫保護(hù)劑”由尿素、葡萄糖和肝糖原組成，可以有效降低體內(nèi)冰點(diǎn)，防止細(xì)胞液凍結(jié)。從蟑螂到毛蟲(chóng)，許多無(wú)脊椎動(dòng)物也有很強(qiáng)的抗寒性，能在零度以下的嚴(yán)寒環(huán)境中忍耐數(shù)天。研究表明，這些動(dòng)物擁有一種叫做“抗凍蛋白（AFP）”的法寶，這類(lèi)蛋白喜歡與小冰晶緊密相連，可以有效抑制冰晶的進(jìn)一步長(zhǎng)大，使得體液的冰點(diǎn)可降至-25 °C。類(lèi)似的，得益于體內(nèi)木質(zhì)纖維素的存在，主要分布在北半球的針葉樹(shù)具備優(yōu)秀的抗凍特性，這使得針葉樹(shù)可以安全度過(guò)一個(gè)個(gè)嚴(yán)峻而又漫長(zhǎng)的冬季（-40 °C）。受自然界生物系統(tǒng)的極端低溫適應(yīng)超能力的啟發(fā)，近年來(lái)研究人員在仿生抗凍軟材料領(lǐng)域取得了一系列突破性進(jìn)展，并有望在智能傳感與驅(qū)動(dòng)、能源設(shè)備以及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域獲得重要應(yīng)用。


仿生抗凍軟材料的設(shè)計(jì)策略


  受生物系統(tǒng)中抗凍機(jī)制的啟發(fā)，許多來(lái)自不同領(lǐng)域的研究人員在過(guò)去數(shù)年中開(kāi)發(fā)出了眾多新型抗凍軟物質(zhì)材料。這些抗凍軟物質(zhì)材料的設(shè)計(jì)理念可分為兩種主要的工程策略。


  第一種策略是將抗凍保護(hù)劑引入聚合物基質(zhì)中以抑制冰成核（Ice nucleation inhibition）。我們知道，水結(jié)冰是一種從水分子的無(wú)序狀態(tài)到有序狀態(tài)的轉(zhuǎn)變過(guò)程。因此，阻礙冰成核的關(guān)鍵是引入合適的材料組分，該材料組分可以通過(guò)氫鍵相互作用或者靜電相互作用來(lái)破壞水分子的有序排列（圖2）。值得注意的是，這種策略已被生物體廣泛采用，即通過(guò)分泌代謝物（如葡萄糖，甘油或海藻糖）來(lái)阻礙冰成核。


  第二種策略是在軟物質(zhì)材料體系中構(gòu)建親水/疏水結(jié)構(gòu)以抑制冰晶的生長(zhǎng)（Ice growth inhibition）。許多魚(yú)類(lèi)（如比目魚(yú)），昆蟲(chóng)（如芽蛾）和植物（例如針葉樹(shù)）可以通過(guò)分泌具有親水/疏水結(jié)構(gòu)的底物如各類(lèi)抗凍蛋白或者木質(zhì)纖維素，來(lái)防止細(xì)胞液結(jié)冰，從而免遭凍傷。研究發(fā)現(xiàn)，在低溫環(huán)境中，這些雙親性底物的疏水部分會(huì)傾向于吸附在微小的冰晶上，親水部分則穩(wěn)定了這個(gè)材料體系，從而在納米尺度上限制了冰晶的長(zhǎng)大，從而使得生物體免受大冰晶所帶來(lái)的損害。有趣的是，這種親水/疏水結(jié)構(gòu)的底物的添加濃度比抗凍保護(hù)劑的添加濃度通常要低幾個(gè)數(shù)量級(jí)。目前，在軟物質(zhì)材料中引入親水/疏水結(jié)構(gòu)主要集中在四種體系，即抗凍蛋白體系、核殼體系、疏水涂層體系以及互穿網(wǎng)絡(luò)體系（圖2）。


圖2. 仿生抗凍軟材料的設(shè)計(jì)策略


仿生抗凍軟材料用于智能傳感與驅(qū)動(dòng)


  隨著智能機(jī)器人、無(wú)人平臺(tái)、航空運(yùn)輸往往需要在超低溫環(huán)境下工作運(yùn)行，對(duì)下一代智能傳感和驅(qū)動(dòng)設(shè)備的需求與日俱增。人們期待新一代智能傳感與驅(qū)動(dòng)設(shè)備能夠在極端低溫條件下，依舊能夠可靠、持久地運(yùn)行。目前，功能軟材料已被廣泛應(yīng)用于制備先進(jìn)的傳感器和驅(qū)動(dòng)設(shè)備，它們能夠?qū)⑼獠看碳ぃㄈ鐟?yīng)變，壓力，溫度或者光）轉(zhuǎn)換為可檢測(cè)的信號(hào)（如電阻，電流，電容，電壓，顏色甚至形變）。然而，這些軟材料在零度以下的環(huán)境中，聚合物網(wǎng)絡(luò)會(huì)不可避免地凍結(jié)，對(duì)材料的力學(xué)和電學(xué)性能造成災(zāi)難性的后果，因此在惡劣寒冷的條件下，無(wú)法保持其傳感或者驅(qū)動(dòng)能力。受生物界的抗凍機(jī)制啟發(fā)，近年來(lái)，不同領(lǐng)域的科學(xué)家研發(fā)出各式各樣的抗凍軟材料，并且在低溫下仍舊保持著優(yōu)秀的傳感驅(qū)動(dòng)性能。本章著重介紹了仿生抗凍軟材料在應(yīng)變傳感器、壓力傳感器以及軟體機(jī)器人三個(gè)領(lǐng)域中的最新進(jìn)展。


圖3. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備應(yīng)變傳感器


圖4. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備壓力傳感器


圖5. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備軟體機(jī)器人


仿生抗凍軟材料用于能源設(shè)備


  為了滿足適用于冬季運(yùn)動(dòng)、極地探險(xiǎn)、深海研究以及太空探索的新興電子設(shè)備快速增長(zhǎng)的電力需求，科學(xué)家們投入了大量精力，開(kāi)發(fā)在超低溫場(chǎng)景下也能夠正常使用的高性能能量收集和存儲(chǔ)設(shè)備。軟物質(zhì)材料已廣泛應(yīng)用于能量收集和存儲(chǔ)設(shè)備的開(kāi)發(fā)，這些設(shè)備具有獨(dú)特的功能，如柔韌性，拉伸性和共形能力。盡管如此，當(dāng)遭遇到極冷的環(huán)境時(shí)，基于軟材料的能源器件的這些優(yōu)異性能會(huì)急劇下降，并且不可逆轉(zhuǎn)。因此，開(kāi)發(fā)適用于寒冷條件的可靠的軟材料基能源設(shè)備充滿著機(jī)遇與挑戰(zhàn)。本章著重介紹了仿生抗凍軟材料在能量收集與存儲(chǔ)領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展，包括摩擦納米發(fā)電機(jī)，電池和超級(jí)電容器。


圖6. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備柔性摩擦納米發(fā)電機(jī)


圖7. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備柔性電池


圖8. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備柔性超級(jí)電容器


仿生抗凍軟材料用于生物醫(yī)學(xué)


  隨著對(duì)個(gè)性化醫(yī)療保健需求的不斷增加，人們對(duì)組織和器官工程、冷凍外科以及冷凍保存的關(guān)注日益增高。特別的是，基于軟材料的低溫操作已被證明是實(shí)現(xiàn)某些特定醫(yī)療目的（如生物樣品冷凍保存）的一種簡(jiǎn)單而有效的方法。不幸的是，絕大多數(shù)生物醫(yī)學(xué)軟材料由于其依賴(lài)溫度的結(jié)晶行為，在暴露于超冷條件下時(shí)，將不可避免地失去其固有特性，包括粘附性，柔韌性甚至生物活性。近年來(lái)，基于仿生概念的新型抗凍軟材料正被深入研究，并用于低溫下的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用，如濕粘合劑，皮膚敷料和生物樣本冷凍保存。


圖9. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備濕粘附劑


圖10. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于制備皮膚敷料


圖11. 仿生抗凍軟材料應(yīng)用于生物樣本冷凍保存


總結(jié)展望


  該綜述系統(tǒng)總結(jié)了仿生抗凍軟材料的最新研究進(jìn)展及其在智能傳感與驅(qū)動(dòng)、能源設(shè)備以及生物醫(yī)療等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。基于生物啟發(fā)，文章闡述了目前開(kāi)發(fā)抗凍軟材料的兩大核心策略即阻礙冰成核以及抑制冰晶生長(zhǎng)。通過(guò)總結(jié)智能傳感與驅(qū)動(dòng)、能源收集與存儲(chǔ)、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的發(fā)展現(xiàn)狀，作者提出了對(duì)仿生抗凍軟材料新的思考角度和未來(lái)的發(fā)展方向。天津大學(xué)為本論文第一單位，論文第一作者為王志勇博士，通訊作者為天津大學(xué)材料學(xué)院王玲教授和封偉教授。相關(guān)研究獲得國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目支持。


  文章信息：Zhiyong Wang, Cristian Valenzuela, Jianhua Wu, Yuanhao Chen, Ling Wang* and Wei Feng*. Bioinspired Freeze-Tolerant Soft Materials: Design, Properties, and Applications. Small, 2022. 

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202201597


【通訊作者簡(jiǎn)介】


王玲，天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。國(guó)家高層次優(yōu)秀青年人才和天津大學(xué)“北洋青年學(xué)者計(jì)劃”特聘教授。主要致力于軟物質(zhì)智能材料、仿生智能材料和功能納米材料的設(shè)計(jì)與制備及其在軟體機(jī)器人、智能隱身、能源和安全等領(lǐng)域的應(yīng)用研究（www.wanglinglab.com）。



封偉，天津大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。國(guó)家杰出青年基金獲得者（2014），國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才（2016）和天津市“杰出人才”。主要研究方向?yàn)楣δ苡袡C(jī)碳復(fù)合材料在致密儲(chǔ)能和智能導(dǎo)熱等領(lǐng)域的應(yīng)用及產(chǎn)業(yè)化技術(shù)研究。

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