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  近年來，有機(jī)自由基在光電子學(xué)、有機(jī)磁體、光熱、生物成像/癌癥治療和自旋電子材料等領(lǐng)域有巨大的應(yīng)用前景。但是，常見的自由基極不穩(wěn)定，合成穩(wěn)定的自由基是巨大的挑戰(zhàn)。

  目前比較有效的策略有兩種：一是利用共軛基團(tuán)使未成對(duì)電子離域，二是通過體積比較大的基團(tuán)提供空間位阻保護(hù)。迄今為止，已報(bào)導(dǎo)的有機(jī)自由基可存活的上限溫度是200℃。

  廣東工業(yè)大學(xué)何軍教授研究團(tuán)隊(duì)長期專注于含硫?qū)щ?/span>MOF、COF材料的設(shè)計(jì)合成（最新成果請(qǐng)見Coordination Chemistry Review, 2022, 450, 214235; Advanced Functional Materials, 2022, 2112072；ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 1070; Chinese Chemical Letters, 2022, 33, 3227；ACS Applied Materials & Interfaces,, 2022, 28, 31942；Materials Research Letters, 2022, 10, 496）。在前期工作的基礎(chǔ)上，最近何軍教授、鐘禮匡博士聯(lián)合新加坡科技研究局（A*STAR）徐政濤教授等人報(bào)道了一種基于Eu-MOF框架，可以生成一種高達(dá)350°C也能穩(wěn)定的有機(jī)自由基體系。此項(xiàng)研究工作還得到了余林教授的大力支持。

  研究團(tuán)隊(duì)提出分子設(shè)計(jì)和固體框架限域相結(jié)合的新思路。在分子層面上，通過設(shè)計(jì)具有高活性二噻英官能團(tuán)的TTA配體(1,4,5,8-tetrathiaanthracene-9,10-dicarboxylic acid)來促進(jìn)自由基中心的形成。在固態(tài)水平上，通過配體與稀土離子Eu³⁺進(jìn)行組裝，制備一個(gè)三維金屬有機(jī)框架EuTTA，晶體結(jié)構(gòu)表明配體緊密堆積，側(cè)鏈具有一定擺動(dòng)空間，這為自由基的產(chǎn)生提供了反應(yīng)空間；而框架孔道的限域則限制了反應(yīng)的路徑，有利于自由基物種的定向生成。在熱誘導(dǎo)條件下，EuTTA可以轉(zhuǎn)變成一種300℃以上穩(wěn)定的有機(jī)自由基框架材料，用于高效的光熱轉(zhuǎn)化和太陽能驅(qū)動(dòng)水蒸發(fā)應(yīng)用。

圖1.EuTTA晶體結(jié)構(gòu)中TTA配體的轉(zhuǎn)換示意圖。TTA分子（左）、anti-BDT（中）和bis(dithiole)（右）的化學(xué)結(jié)構(gòu)；后兩種是通過加熱EuTTA晶體產(chǎn)生的。

圖2.從EuTTA到EuTTA-230單晶到單晶的轉(zhuǎn)變

圖3.EuTTA及其含自由基衍生物種的表征

圖5.光熱轉(zhuǎn)換和太陽能驅(qū)動(dòng)水蒸發(fā)性質(zhì)的表征

作者簡介

  何軍博士，教授，博士生導(dǎo)師，廣東工業(yè)大學(xué)輕工化工學(xué)院副院長，廣東省杰出青年基金獲得者，廣東省百千萬青年工程拔尖人才，珠江人才計(jì)劃本土創(chuàng)新科研團(tuán)隊(duì)核心成員，首批廣東省高等學(xué)校優(yōu)秀青年教師，國家基金、省基金等通訊評(píng)審專家，廣東省科技咨詢專家。主要圍繞含硫?qū)щ娋酆衔锏脑O(shè)計(jì)合成及其在能源催化、傳感、環(huán)保等領(lǐng)域的應(yīng)用探索開展研究。迄今為止，已在Nat. Commun., JACS, Angew, Coord. Chem. Rev.,等刊物上發(fā)表SCI論文一百余篇。申請(qǐng)30余件發(fā)明專利，授權(quán)20件。先后主持國家自然科學(xué)基金、省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目等15項(xiàng)科研項(xiàng)目。Email：junhe@gdut.edu.cn