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  近年來，有機自由基在光電子學、有機磁體、光熱、生物成像/癌癥治療和自旋電子材料等領域有巨大的應用前景。但是，常見的自由基極不穩(wěn)定，合成穩(wěn)定的自由基是巨大的挑戰(zhàn)。

  目前比較有效的策略有兩種：一是利用共軛基團使未成對電子離域，二是通過體積比較大的基團提供空間位阻保護。迄今為止，已報導的有機自由基可存活的上限溫度是200℃。

  廣東工業(yè)大學何軍教授研究團隊長期專注于含硫導電MOF、COF材料的設計合成（最新成果請見Coordination Chemistry Review, 2022, 450, 214235; Advanced Functional Materials, 2022, 2112072；ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 1070; Chinese Chemical Letters, 2022, 33, 3227；ACS Applied Materials & Interfaces,, 2022, 28, 31942；Materials Research Letters, 2022, 10, 496）。在前期工作的基礎上，最近何軍教授、鐘禮匡博士聯合新加坡科技研究局（A*STAR）徐政濤教授等人報道了一種基于Eu-MOF框架，可以生成一種高達350°C也能穩(wěn)定的有機自由基體系。此項研究工作還得到了余林教授的大力支持。

  研究團隊提出分子設計和固體框架限域相結合的新思路。在分子層面上，通過設計具有高活性二噻英官能團的TTA配體(1,4,5,8-tetrathiaanthracene-9,10-dicarboxylic acid)來促進自由基中心的形成。在固態(tài)水平上，通過配體與稀土離子Eu³⁺進行組裝，制備一個三維金屬有機框架EuTTA，晶體結構表明配體緊密堆積，側鏈具有一定擺動空間，這為自由基的產生提供了反應空間；而框架孔道的限域則限制了反應的路徑，有利于自由基物種的定向生成。在熱誘導條件下，EuTTA可以轉變成一種300℃以上穩(wěn)定的有機自由基框架材料，用于高效的光熱轉化和太陽能驅動水蒸發(fā)應用。

圖1.EuTTA晶體結構中TTA配體的轉換示意圖。TTA分子（左）、anti-BDT（中）和bis(dithiole)（右）的化學結構；后兩種是通過加熱EuTTA晶體產生的。

圖2.從EuTTA到EuTTA-230單晶到單晶的轉變

圖3.EuTTA及其含自由基衍生物種的表征

圖5.光熱轉換和太陽能驅動水蒸發(fā)性質的表征

作者簡介

  何軍博士，教授，博士生導師，廣東工業(yè)大學輕工化工學院副院長，廣東省杰出青年基金獲得者，廣東省百千萬青年工程拔尖人才，珠江人才計劃本土創(chuàng)新科研團隊核心成員，首批廣東省高等學校優(yōu)秀青年教師，國家基金、省基金等通訊評審專家，廣東省科技咨詢專家。主要圍繞含硫導電聚合物的設計合成及其在能源催化、傳感、環(huán)保等領域的應用探索開展研究。迄今為止，已在Nat. Commun., JACS, Angew, Coord. Chem. Rev.,等刊物上發(fā)表SCI論文一百余篇。申請30余件發(fā)明專利，授權20件。先后主持國家自然科學基金、省自然科學基金重點項目等15項科研項目。Email：junhe@gdut.edu.cn