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北化于樂教授團隊 AFM：具有高鋰離子遷移數(shù)的多尺度結(jié)構(gòu)凝膠聚合物電解質(zhì)用于長壽命鋰金屬電池
2022-11-02  來源：高分子科技

  使用固態(tài)聚合物電解質(zhì)取代液態(tài)電解液（LE）用于鋰金屬電池是抑制鋰枝晶生長、提高安全性能的重要因素。然而在固態(tài)聚合物電解質(zhì)中離子電導率差和界面電阻顯著增加的問題阻礙了其實際應用的發(fā)展。因此提升聚合物電解質(zhì)的鋰離子遷移能力，提高界面穩(wěn)定性是聚合物電解質(zhì)發(fā)展的重要挑戰(zhàn)之一。


 圖1. SZ-GPE結(jié)構(gòu)以及SZ-GPE和LE在鋰金屬負極上的鋰沉積示意圖。


  近期，北京化工大學化學工程學院于樂教授團隊以具有高空隙率和安全性的微納米結(jié)構(gòu)的聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）為聚合物基質(zhì)，以SiO2納米顆粒和ZSM-5為無機填料，制備了一種新型凝膠聚合物電解質(zhì)（SZ-GPE），以加快鋰離子傳輸和抑制鋰枝晶生長（圖1）。納米SiO2的Lewis酸性位點可以吸附PF6-，促進LiPF6的解離。ZSM-5的亞納米孔道的限域效應有效提高了鋰離子遷移數(shù)。SZ-GPE間協(xié)同效應能有效抑制電解質(zhì)的分解，在鋰金屬負極上形成穩(wěn)定的界面。得益于多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計，SZ-GPE作為鋰金屬電池電解質(zhì)，有效提升了鋰離子遷移能力（圖2）并體現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能（圖3）。這種多尺度設(shè)計還為高性能鋰金屬電池電解質(zhì)提供了一種有效的策略。該工作以“Multiscale Structural Gel Polymer Electrolytes with Fast Li+ Transport for Long-Life Li Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209837）。文章第一作者是北京化工大學碩士生楊海霞。該研究得到國家自然科學基金委的支持。 


圖2. (a) SiO2存在條件下LiPF6解離分子動力學模擬, (b) LiPF6解離分子動力學模擬, (c) LE, (d) GPE和(e) SZ-GPE的遷移數(shù)測試, (f) NMR測試, (g)電導率測試, (h) EIS 阻抗測試。 


圖3. (a) Li||NCM811全電池的循環(huán)性能, (b) LE和(c) SZ-GPE組裝的Li||NCM811全電池在1 C下不同循環(huán)圈數(shù)的充放電曲線, (d) Li||LiFePO4全電池的循環(huán)性能。


  該工作是團隊近期關(guān)于聚合物電解質(zhì)相關(guān)研究的最新進展之一。固態(tài)聚合物電解質(zhì)具有較低的離子電導率和低的鋰離子遷移數(shù)使得其離子傳輸動力學十分有限，導致鋰枝晶生長和較差的倍率性能。同時，固態(tài)聚合物電解質(zhì)與電極之間的接觸性較差，導致高的界面阻抗，影響鋰離子的傳輸。在過去的兩年中，團隊制備了基于三鋰鹽系統(tǒng)（LiPF6-LiTFSI-LiFSI）的聚1,3-二氧戊環(huán)基固態(tài)聚合物電解質(zhì)用于鋰金屬電池中以實現(xiàn)快速充電放電和穩(wěn)定循環(huán)（Chem. Commun., 2022, 58, 10973）。團隊總結(jié)了功能化聚合物在電解質(zhì)改性和鋰負極界面設(shè)計中的應用，并從界面化學以及鋰離子傳遞和遷移機制的角度對功能化聚合物的應用進行了探討（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 13388）。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202209837

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