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浙大寧理劉宏治教授、鄭大劉浩副教授合作《Macromolecules》：二官能度脂肪酸單體動(dòng)態(tài)硫化增韌聚乳酸
2022-11-20  來源：高分子科技

  由于聚乳酸（PLA）分子鏈固有的剛性，其缺口沖擊強(qiáng)度很差（僅1~3 kJ·m-2），極大限制了其在汽車、電氣電子、醫(yī)學(xué)等高附加值領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，因此其增韌改性研究一直都是學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的研究熱點(diǎn)。然而，PLA與大多數(shù)聚合物增韌劑相容性欠佳，如何調(diào)控兩者的相容性和微觀相結(jié)構(gòu)成為獲得高沖擊韌性PLA的關(guān)鍵。目前，改善相容性的方法主要包括：加入合適的嵌段共聚物作為界面增容劑、添加聚合物或小分子界面改性劑、直接用環(huán)氧化彈性體作為增韌劑、引入價(jià)格昂貴的右旋PLA組分或鏈段在增韌相界面構(gòu)筑立構(gòu)復(fù)合晶（sc-PLA）。然而，以上這些措施普遍存在預(yù)合成和改性步驟復(fù)雜、需使用石化基增韌劑或改性劑、增韌后易導(dǎo)致PLA熔體粘度顯著增加、以及需要后退火處理等突出問題，因此亟需開發(fā)一種簡便、高效且普適的改善PLA沖擊韌性策略。


圖1 兼具增強(qiáng)簇聚誘導(dǎo)熒光發(fā)光特性和強(qiáng)度平衡的超韌PLA材料


  為此，浙大寧波理工學(xué)院劉宏治教授團(tuán)隊(duì)繼2019年以題“Toward fully bio-based and supertough PLA blends via in situ formation of cross-linked biopolyamide continuity network”在Macromolecules（2019，52，8415）上報(bào)道了L-賴氨酸二異氰酸酯（LDI）誘導(dǎo)植物油基氫化二聚酸（HDA）高效動(dòng)態(tài)硫化增韌PLA策略后，與鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院劉浩副教授合作, 通過調(diào)控LDI與HDA這兩種生物基單體反應(yīng)性基團(tuán)的當(dāng)量比（nNCO,LDI/nCOOH,HDA），成功制備出兼具增強(qiáng)簇聚誘導(dǎo)熒光發(fā)光性能（CTE）和強(qiáng)度平衡（較純PLA僅降低20%）的超韌PLA共混物（如圖1所示），解決了PLA材料強(qiáng)度-沖擊韌性難以兼顧的矛盾，最大缺口沖擊強(qiáng)度高達(dá)109.8 kJ×m-2（純PLA的30.5倍）；將原子力顯微鏡納米力學(xué)表征技術(shù)與傳統(tǒng)的相形態(tài)表征手段、理論模型計(jì)算相結(jié)合，闡明了該共混體系在超低交聯(lián)尼龍彈性體增韌劑（HDAPA）含量下雙連續(xù)相形成機(jī)理和CTE增強(qiáng)機(jī)制（如圖2所示），并顯示出該二異氰酸酯誘導(dǎo)二官能度脂肪酸單體原位動(dòng)態(tài)硫化增韌策略在調(diào)控形成雙連續(xù)相形態(tài)和高效提升PLA沖擊韌性方面的普適性。該工作不僅為PLA材料力學(xué)性能-功能性一體化設(shè)計(jì)和制備提供了新的思路和理論指導(dǎo)，而且也有望克服現(xiàn)有商業(yè)化生物基聚合物增韌劑種類有限的缺點(diǎn)。近日，相關(guān)研究成果以“Diisocyanate-induced dynamic vulcanization of difunctional fatty acids toward mechanically robust PLA blends with enhanced luminescence emission”為題發(fā)表于Macromolecules期刊(2022, 55, 17, 7695)。近期，劉宏治教授又將該原位動(dòng)態(tài)硫化增韌策略推廣到植物油基二元脂肪醇（Pripol? 2033）/六亞甲基二異氰酸酯（HDI）二元單體體系，同樣制備出沖擊韌性最高達(dá)87.1 kJ×m-2的超韌PLA材料。相關(guān)成果以題為“Supertough poly(lactic acid)/bio-polyurethane blends fabricated by dynamic self-vulcanization of dual difunctional monomers”發(fā)表于International Journal of Biological Macromolecules期刊（2022, 222, 1314）。 


圖2 雙連續(xù)相形態(tài)形成機(jī)理（左）和簇聚誘導(dǎo)發(fā)光增強(qiáng)機(jī)制（右圖）


  劉宏治教授長期從事PLA增韌改性方面的研究，國際上首次將增韌劑動(dòng)態(tài)硫化技術(shù)成功應(yīng)用于PLA增韌后（Macromolecules 2010，43，6058；Macromolecules 2011，44，1513；Polymer 2012, 53 , 272; Polymer 2012, 53, 2476；Ind. Eng. Chem. Res. 2013, 52, 4787；J. Appl. Polym. Sci. 2019, 136, 47682），吸引了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注，成為目前PLA增韌改性最有效且靈活多樣的方法之一。


  劉浩副教授致力于使用基于AFM力譜的動(dòng)態(tài)力學(xué)表征新方法研究PLA的老化斷裂機(jī)理（Macromolecules 2012, 45, 8770. Chin. J. Polym. Sci. 2022, 1-10）及PLA基復(fù)合材料的增韌機(jī)理（Composites Science and Technology 2020, 190,108048，Polym. Test. 2019, 77, 105904），其結(jié)果可用于揭示PLA增韌機(jī)理并指導(dǎo)高性能PLA基復(fù)合材料的設(shè)計(jì)與制備。


  原文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c00674

  https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0141813022021924

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