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  自然界中生物體皮膚的多功能性，如溫度/濕度感知、顏色變化和自愈合性能等，對(duì)人工電子皮膚材料的設(shè)計(jì)提出了更高的要求。長(zhǎng)期以來(lái)，科學(xué)家們致力于在電子皮膚中實(shí)現(xiàn)生物相容性、多模態(tài)響應(yīng)和自修復(fù)性能的一體化，對(duì)未來(lái)電子皮膚面向可穿戴和植入式電子設(shè)備應(yīng)用具有重要意義。近年來(lái)的研究表明，通過(guò)在聚合物基材中嵌入、涂層或包裹工作電極（主要包括導(dǎo)電碳材料和貴金屬納米線/納米片）是制備可拉伸雙模態(tài)傳感器的簡(jiǎn)便方法，但工作電極和基材之間的機(jī)械不匹配會(huì)降低多功能響應(yīng)的可靠性與穩(wěn)定性，且上述制備通常要求石油基材料和復(fù)雜的化學(xué)合成，對(duì)生物相容性有潛在的不利影響。因此，如何在電子皮膚中集成包括生物相容性、多模態(tài)傳感和自修復(fù)性能在內(nèi)的類(lèi)皮膚特征，同時(shí)保持優(yōu)良的機(jī)械強(qiáng)度和拉伸性，仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

  近日，四川大學(xué)張新星教授團(tuán)隊(duì)在前期研究工作（ACS Nano 2022, 16, 13002; Nat. Commun. 2021, 12, 1291; ACS Nano 2020, 14, 7055）基礎(chǔ)上，報(bào)道了一種生物衍生的衣康酸/氯化膽堿可聚合低共熔溶劑（PDES）離子彈性體，用以制備自修復(fù)雙模態(tài)傳感器（圖1）。通過(guò)衣康酸、纖維素納米晶和花青素等一系列生物質(zhì)衍生物在超分子作用下制備了生物基離子彈性體復(fù)合材料，從而保證了自修復(fù)雙模態(tài)傳感器良好的生物相容性（細(xì)胞存活率超過(guò)87%）。基于聚多巴胺包覆的纖維素納米晶（PDA@CNC）構(gòu)建的物理與氫鍵網(wǎng)絡(luò)的協(xié)同調(diào)控，生物衍生的PDES離子彈性體同時(shí)實(shí)現(xiàn)優(yōu)秀的自修復(fù)效率（>90%）和卓越的機(jī)械性能（拉伸強(qiáng)度和韌性比純生物衍生的PDES高2.95和69.57倍）。此外，PDES本征的離子導(dǎo)電性和花青素涂層的pH響應(yīng)特性使該傳感器能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)人體運(yùn)動(dòng)和汗液生理信息可視化（pH值在3至12的范圍內(nèi)）的雙模態(tài)檢測(cè)，為未來(lái)醫(yī)學(xué)診斷和醫(yī)療保健中皮膚接觸及植入式生物電子設(shè)備提供了新的視角。 

圖1 材料設(shè)計(jì)示意圖

  由于纖維素納米晶表面的聚多巴胺涂層和衣康酸/氯化膽堿PDES基體含有豐富的氫鍵給體與受體（氨基、羰基、羥基、氮正離子），納米填料表面和聚合物基質(zhì)之間構(gòu)建了致密的多重氫鍵網(wǎng)絡(luò)。PDA@CNC納米填料在PDES離子彈性體中發(fā)揮物理交聯(lián)位點(diǎn)的作用，通過(guò)物理和氫鍵網(wǎng)絡(luò)的協(xié)同調(diào)控形成了更強(qiáng)健的非共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)（圖2）。 

圖2 納米填料結(jié)構(gòu)和多重界面氫鍵表征

  基于致密而強(qiáng)健的非共價(jià)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，PDA@CNC納米填料和PDES離子彈性體之間的界面氫鍵大大提升了拉伸過(guò)程中材料的能量耗散能力。因此，該生物衍生的離子彈性體打破了一般生物基材料在強(qiáng)度和韌性方面的限制，表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械性能以滿足實(shí)際雙模態(tài)監(jiān)測(cè)過(guò)程中的需求（圖3）。同時(shí)大量的可逆動(dòng)態(tài)鍵賦予了PDES離子彈性體優(yōu)異的自修復(fù)性能。 

圖3 機(jī)械和自修復(fù)性能表征

  不需要額外工作電極的引入，PDES內(nèi)部氯化膽堿正負(fù)離子在外加電場(chǎng)下的定向遷移能力賦予離子彈性體與電阻式傳感器相同的力-電傳感功能以檢測(cè)人體運(yùn)動(dòng)。此外，通過(guò)花青素分子在不同pH值下酚類(lèi)和醌類(lèi)的結(jié)構(gòu)互變異構(gòu)化，實(shí)現(xiàn)了對(duì)人體異常堿性汗液的可視化分析（圖4）。 

圖4 具有應(yīng)變檢測(cè)和汗液分析能力的雙模態(tài)響應(yīng)

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c03105