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河北科大余旭東教授課題組 ACS AMI：基于聚合物納米簇的超快自修復(fù)、高拉伸性、可逆粘附和透明水凝膠用于壓力傳感及環(huán)境治理
2022-12-16  來(lái)源：高分子科技

  近二十年來(lái)，導(dǎo)電水凝膠由于其防組織性、生物相容性、抗凍性等優(yōu)勢(shì)而被開(kāi)發(fā)并應(yīng)用于可穿戴電子產(chǎn)品和生物傳感器領(lǐng)域。迄今為止，制備集超快自修復(fù)、高度拉伸性、動(dòng)態(tài)可逆粘附性、高生物相容性以及快速響應(yīng)等特性于一體的水凝膠界面?zhèn)鞲衅魅允且粋(gè)具有挑戰(zhàn)性的工作。這些特性對(duì)于提升凝膠壓力傳感器的可操作性、實(shí)用性及耐用性至關(guān)重要。另一方面，近十年來(lái)，基于空間共軛作用的聚合物簇的聚集發(fā)光機(jī)制及光學(xué)應(yīng)用受到了人們的廣泛關(guān)注。然而，這些聚合物簇中雜原子（S, O, N等）間的偶極-偶極作用對(duì)于分子聚集體力學(xué)性能的影響研究并未受到關(guān)注。


  近期，河北科技大學(xué)余旭東教授團(tuán)隊(duì)合成了一類新型的基于聚乙烯醇和氧化聚乙烯亞胺的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠體系。該研究基于聚乙烯亞胺氧化成簇的特性，通過(guò)引入一種簡(jiǎn)單的DCBS超分子交聯(lián)劑，發(fā)展了一種原位氧化的方法制備了首個(gè)基于聚合物納米簇的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠界面?zhèn)鞲衅鳎▓D1）。該水凝膠具有良好的透明性（>90%，500-800 nm）和高的導(dǎo)電性（1.3 S/m），可在1秒內(nèi)實(shí)現(xiàn)快速自修復(fù)并可拉伸，其在60s內(nèi)的修復(fù)效率高達(dá)98%，拉伸增長(zhǎng)率高達(dá)7000%；它對(duì)壓力的響應(yīng)時(shí)間和回復(fù)時(shí)間均在120毫秒以內(nèi)。研究發(fā)現(xiàn)這些優(yōu)異的性能源于PVA和ohPEI雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠中四種動(dòng)態(tài)可逆的作用：硼酸酯共價(jià)鍵、氫鍵作用、正負(fù)電荷作用以及聚合物納米簇中雜原子間的偶極-偶極相互作用。這些作用同時(shí)可以使水凝膠可逆地粘附在皮膚、木材和塑料等表面，并對(duì)皮膚沒(méi)有過(guò)敏性傷害。細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該水凝膠基質(zhì)可極大的促進(jìn)小鼠纖維細(xì)胞的繁殖，7天內(nèi)細(xì)胞活力達(dá)到682%，證實(shí)了該類水凝膠具備良好的生物相容性。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)聚合物簇的形成是成膠必不可少的驅(qū)動(dòng)力，驗(yàn)證了聚合物簇中雜原子間的偶極-偶極作用對(duì)于水凝膠組裝的重要性，同時(shí)，聚合物簇的形成可提升該聚集體的導(dǎo)電性及自修復(fù)能力。 


圖1 水凝膠的制備過(guò)程及物理、化學(xué)組裝體結(jié)構(gòu)示意圖


  作為應(yīng)用，該水凝膠可用于在線、實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)人體大幅度運(yùn)動(dòng)（如膝蓋彎曲、手指彎曲和手腕彎曲等）、輕微運(yùn)動(dòng)（如說(shuō)話、微笑、皺眉等）以及生理活動(dòng)（如心跳、脈搏等），表現(xiàn)出穩(wěn)定、快速的電信號(hào)輸出（圖2）；同時(shí)，基于ohPEI的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠還可以用于丙酮等VOC的相選擇性吸附分離，對(duì)丙酮的吸附分離效果高達(dá)4.5g/g。結(jié)合上一個(gè)VOC相選擇性分離吸附的工作(J. Mater. Chem. A, 2022, 10,7941)，本工作對(duì)其吸附機(jī)理進(jìn)行了初步的探討。該工作以“Ultrafast Self-Healing, Highly Stretchable, Adhesive, and Transparent Hydrogel by Polymer Cluster Enhanced Double Networks for Both Strain Sensors and Environmental Remediation Application” 為題發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces上。文章的第一作者為碩士生候文碩，該項(xiàng)目得到了國(guó)家自然基金面上項(xiàng)目、河北省杰青/優(yōu)青/百名優(yōu)秀創(chuàng)新人才支持計(jì)劃及河北省青年拔尖人才等項(xiàng)目的支持。 


圖2 水凝膠用于人體運(yùn)動(dòng)傳感監(jiān)測(cè)


  近年來(lái)，余旭東教授課題組將超分子聚集體引入到聚合物或生物大分子網(wǎng)絡(luò)中，取得了一系列研究進(jìn)展：制備了基于無(wú)機(jī)納米簇-吡啶鎓鹽的有機(jī)凝膠（Chem. Commun. 2020, 56, 2439），類吡啶鎓鹽的超分子自由基水凝膠（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2019, 11, 19605），基于動(dòng)態(tài)配位作用的納米復(fù)合凝膠和超分子聚合物凝膠等（J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 7941；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 40079；Mater Design 2021, 205, 109744；Inorg. Chem. 2020, 59, 3974；Nanoscale, 2019, 11, 4044-4052；J. Colliod. Interface. Sci., 2019, 540, 134；J. Rare. Earth. 2020, 38, 705），并探索了這些凝膠在VOC吸附、信息加密-解密、傳感和相分離等領(lǐng)域的應(yīng)用。 


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c17773

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（責(zé)任編輯：xu）
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