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浙大王立教授和俞豪杰副教授團(tuán)隊 ACS AMI：促糖尿病傷口愈合的偶聯(lián)天然多酚的多級ROS響應(yīng)水凝膠
2022-12-29  來源：高分子科技

  糖尿病傷口是糖尿病患者的一種常見并發(fā)癥，由于易感染等原因，往往難以愈合。降低糖尿病傷口的炎癥水平對其愈合具有重要促進(jìn)作用。為了實現(xiàn)有效的抗炎，研究者開發(fā)了負(fù)載各類抗炎藥物的水凝膠，但傳統(tǒng)簡單的共混負(fù)載抗炎藥物可能會使傷口微環(huán)境中的活性氧(ROS)被過度清除，并且其清除速度難以和傷口微環(huán)境的需求相匹配，可能造成藥物生物利用率低及生物毒性，促傷口愈合效果不理想。


  近日，浙江大學(xué)王立教授和俞豪杰副教授團(tuán)隊利用ROS響應(yīng)硼酸酯鍵作為抗炎藥物偶聯(lián)點和水凝膠構(gòu)建的化學(xué)交聯(lián)點，制備了一系列偶聯(lián)天然多酚的多級ROS響應(yīng)水凝膠（PPBA-TA-PVA）（圖1）。 


圖1. 偶聯(lián)天然多酚（單寧酸）的多級ROS響應(yīng)水凝膠（PPBA-TA-PVA）


  研究發(fā)現(xiàn)所得PPBA-TA-PVA水凝膠的4 h抑菌率達(dá)99.4 ± 0.6%，促人真皮成纖維細(xì)胞（HDFa）的遷移率(24 h細(xì)胞遷移率為84.2 ± 4.6%)是正常細(xì)胞的兩倍（43.8±8.1％）。對DPPH自由基與·OH自由基都具有高效清除效果，其清除速率可以通過調(diào)整苯硼酸基團(tuán)接枝密度與單寧酸含量來控制（圖2）。此外，以ROS響應(yīng)性硼酸酯鍵作為水凝膠交聯(lián)化學(xué)鍵和抗炎藥物偶聯(lián)點，使PPBA-TA-PVA水凝膠具有ROS響應(yīng)降解性能和抗炎藥物釋放性能，可以根據(jù)傷口的ROS濃度變化自適應(yīng)控制水凝膠的降解速度和偶聯(lián)的抗炎藥物的釋放速度，從而實時滿足傷口的需求。 


圖2. PPBA-TA-PVA水凝膠的ROS清除性能


  在圖3的糖尿病大鼠傷口愈合模型中，與對照組相比，PPBA-TA-PVA水凝膠在傷口愈合早期便體現(xiàn)出較好的促傷口愈合效果；在傷口愈合第6天，PPBA-TA-PVA水凝膠體現(xiàn)出更明顯的上皮化，其傷口閉合率達(dá)到84.5±6.0%，是對照組（44.0±4.4%）的兩倍左右。此外，由q-PCR結(jié)果可以得到，PPBA-TA-PVA水凝膠能夠有效抑制傷口早期愈合過程中炎癥因子（IL-6、IL-1β）的表達(dá)，并提高COL-1與COL-3細(xì)胞因子的表達(dá)。PPBA-TA-PVA水凝膠在糖尿病傷口等慢性傷口的抗炎促愈合應(yīng)用中具有很好的應(yīng)用前景。 


圖3. PPBA-TA-PVA水凝膠促糖尿病傷口愈合性能

  以上成果近期發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces上，論文題為“Multistage ROS-Responsive and Natural Polyphenol-Driven Prodrug Hydrogels for Diabetic Wound Healing”。論文的第一作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院博士生倪志鵬，通訊作者為浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院俞豪杰副教授。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c15686

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