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天大封偉教授團(tuán)隊《Adv. Funct. Mater.》：仿生粘附聚合物基復(fù)合材料實現(xiàn)高效多級界面熱傳導(dǎo)
2023-02-15  來源：高分子科技

  隨著微納電子器件熱功率密度的迅速增長，控制熱量的傳遞對于解決能源危機(jī)和電子設(shè)備加熱等問題尤為重要，開發(fā)高性能的聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料已成為科學(xué)和工業(yè)界研究熱點。然而，目前已報道的聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱效率遠(yuǎn)未達(dá)到預(yù)期，主要有以下原因：1）聚合物復(fù)合材料中相之間的固有界面熱阻。2）復(fù)合材料與接觸面之間高的界面接觸熱阻。因此，僅僅提高復(fù)合材料導(dǎo)熱率并不意味著高效界面熱傳導(dǎo)以及有效的傳熱效率。解決這一問題的一個很有前景的策略是設(shè)計聚合物分子來增強(qiáng)界面之間的粘合，實現(xiàn)固體-固體界面的有效傳熱。



  近日，天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊設(shè)計合成了一種仿生粘附聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料，該聚合物基體以3-甲基丙烯酰多巴胺和甲基丙烯酸羥乙脂為原料合成了一種受貽貝和蝸牛粘附機(jī)理啟發(fā)的共聚物P(DMA-HEMA)（圖1a）。將P(DMA-HEMA)與作為導(dǎo)熱填料的垂直排列的碳納米管（VACNTs）結(jié)合，形成了具有超高粘附性和各向異性導(dǎo)熱的聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料P(DMA-HEMA)/VACNTs。這種仿生粘附聚合物通過豐富的氫鍵、金屬配位以及與表面的機(jī)械互鎖的協(xié)同作用，確保了良好的界面粘合和界面熱傳遞。來自鄰苯二酚基團(tuán)的氫鍵和π-π相互作用共同促進(jìn)了兩個相鄰VACNT之間的聲子傳輸；诰酆衔镌O(shè)計的策略與多級界面調(diào)制相結(jié)合，同時實現(xiàn)了強(qiáng)界面粘合性和高導(dǎo)熱性。


具體內(nèi)容如下：


  （1）材料合成及粘附性能。基于PHEMA凝膠的機(jī)械互鎖以及鄰苯二酚與基底的多種相互作用（氫鍵，金屬絡(luò)合作用）實現(xiàn)與目標(biāo)底物的強(qiáng)力粘附。使用搭接剪切粘附強(qiáng)度測試表征了P(DMA-HEMA)/VACNTs粘附性能。通過調(diào)整DMA與HEMA的比例來優(yōu)化聚合物的粘附性能。實驗測量（圖1f和g）表明，在DMA:HEMA=1:5時觀察到最大粘附強(qiáng)度（6.38 MPa）。復(fù)合材料P(DMA-HEMA)/VACNTs也表現(xiàn)出4.55 MPa的高粘附強(qiáng)度。與非粘性的傳統(tǒng)熱固性熱管理材料相比，這種生物激發(fā)的高粘附能力可以有效地防止P(DMA-HEMA)/VACNT在長期使用期間發(fā)生幾何界面失配的問題。 


圖1. 聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料的粘附性能


  （2）材料各向異性導(dǎo)熱及界面?zhèn)鳠嵝阅；?/span>密集且高度取向的垂直碳納米管陣列，P(DMA-HEMA)/VACNTs的面外導(dǎo)熱率高達(dá)21.46 W m-1 K-1；卩彵蕉优c碳納米管之間的π-π相互作用，以及聚合物內(nèi)部豐富的氫鍵交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)（圖2c），隨著DMA含量的增大，P(DMA-HEMA)/VACNTs的面內(nèi)導(dǎo)熱率提高至1.51 W m-1 K-1，是碳納米管陣列的3.5倍。復(fù)合材料的界面接觸熱阻隨其粘附強(qiáng)度的增大而減小，當(dāng)DMA:HEMA=1:5時，復(fù)合材料的界面接觸熱阻減小至20.27 K mm2 W-1。  


圖2. 聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能


  （3）高強(qiáng)度粘附及各向異性導(dǎo)熱助力導(dǎo)熱通路修復(fù)。P(DMA-HEMA)/VACNTs的強(qiáng)粘附和高導(dǎo)熱性有望被應(yīng)用于修復(fù)損壞的導(dǎo)熱通路（圖3）。P(DMA-HEMA)/VACNTs可以粘接多種導(dǎo)熱材料，如碳、碳纖維、銅和鋁等。粘接后的鋁棒的彎曲強(qiáng)度最大可達(dá)15 MPa，可以輕易的拉起9.29 kg的啞鈴。實驗和模擬表明，高度取向的碳納米管陣列以及強(qiáng)界面粘附使粘接的鋁棒的傳熱能力與完整的鋁棒相當(dāng)，實現(xiàn)損壞導(dǎo)熱通路的異質(zhì)修復(fù)。 


圖3. 聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料實現(xiàn)導(dǎo)熱通路修復(fù)的應(yīng)用


  （3）高導(dǎo)熱性、高粘附能力以及高效的界面熱傳導(dǎo)的結(jié)合使得P(DMA-HEMA)/VACNTs有望成為電子器件下一代熱界面材料的候選者。作者采用P(DMA-HEMA)/VACNTs復(fù)合材料作為熱界面材料，銅作為散熱器（圖4），評估了其熱管理性能。本研究的P(DMA-HEMA)/VACNTs復(fù)合材料可以在無壓力的條件下作為熱界面材料展現(xiàn)出優(yōu)異的散熱能力，且具有良好的穩(wěn)定性。因此，它作為高強(qiáng)度和長期使用的散熱器組件具有巨大的潛力。這些發(fā)現(xiàn)將為未來制造具有多級熱阻優(yōu)化設(shè)計的高性能導(dǎo)熱材料的研究提供重要的見解。 


圖4. 聚合物基導(dǎo)熱復(fù)合材料在零壓力條件下作為熱界面材料的性能提升


  因此本文結(jié)論如下：


  （1）通過與表面形成氫鍵、金屬配位和機(jī)械互鎖，P（DMA-HEMA）/VACNTs復(fù)合材料具有高粘附能力，降低復(fù)合材料與接觸表面的界面熱阻，提高傳熱效率。


  （2）基于具有有序堆疊的碳納米管陣列，該復(fù)合材料在貫穿平面方向上表現(xiàn)出優(yōu)異的各向異性熱導(dǎo)率（21.46 W m-1 K-1）。由于復(fù)合材料與碳納米管的相互作用（例如π-π相互作用），降低了填料間的熱阻，復(fù)合材料的平面熱導(dǎo)率相比于碳納米管陣列增大335%。


  （3）P（DMA-HEMA）/VACNT的優(yōu)異導(dǎo)熱性和粘附能力實現(xiàn)了對導(dǎo)熱通路的異質(zhì)修復(fù)。此外，該復(fù)合材料在無應(yīng)力條件下作為熱界面材料表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和可靠性。因此，它作為高強(qiáng)度和長期使用的散熱器組件具有巨大的應(yīng)用潛力。


  相關(guān)研究成果近期以“A Bioinspired Polymer-Based Composite Displaying Both Strong Adhesion and Anisotropic Thermal Conductivity”為題發(fā)表在期刊Advanced Functional Materials上。天津大學(xué)博士生張恒為第一作者，封偉教授為通訊作者。該項研究受到國家自然科學(xué)基金重點項目的支持。


  天津大學(xué)封偉教授團(tuán)隊長期致力于導(dǎo)熱材料的研究，近年來該團(tuán)隊在國家自然科學(xué)基金杰出青年基金、重點基金以及科技部重點研發(fā)等項目的支持下在碳納米管、石墨烯材料（Carbon, 2014, 77, 1054-1064；RSC Adv., 2014,4(20),10090-10096；Carbon, 2016, 104:157-168；Carbon, 2016, 109:575-597；Carbon, 2017, 116, 81-93；Adv. Funct. Mater., 2018, 28(45), 1805053；Carbon, 2018, 13,149e159； Carbon, 2019, 149: 281-289；Compos. Sci. Technol., 2022: 109406）、聚合物基碳復(fù)合材料（Carbon, 2016, 109:131-140；Compos. Part A. Appl. Sci. Manuf., 2016, 91:351-369；Compos. Commun., 2018, 9, 33-41；Adv. Funct. Mater., 2019,1901383；Mater. Sci. Engineering R, 2020, 142, 100580；Carbon, 2022, 196: 902-912；Adv. Funct. Mater., 2021, 2107082；Advanced Science, 2022, 2201331；Advanced Science, 2023: 2205962）、導(dǎo)熱自修復(fù)復(fù)合材料（Nano-Micro Lett. 2022, 14:135；Macromolecules, 2020, 142, 100580；Carbon, 2021, 179, 348-357；高分子學(xué)報, 2021, 52(03):272-280；功能高分子學(xué), 2020, 33(06): 547-553；Nano-Micro Letter, 2022, 14:135）等方面的研究和設(shè)計上取得了一系列的原創(chuàng)性成果。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211985

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