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大連化物所劉健、昆士蘭大學(xué)張西旺 AFM：合理設(shè)計三明治結(jié)構(gòu)的光催化劑 - 石墨烯夾層的介孔酚醛樹脂納米片用于光催化生產(chǎn)過氧化氫
2023-03-15  來源：高分子科技


  人工光合作用可以利用太陽能將地球上的豐富資源轉(zhuǎn)化為必要的物質(zhì)，以實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展。近年來，光催化合成過氧化氫（H2O2）引人矚目，因為H2O2具有廣泛的應(yīng)用，可作為氧化劑和新興的能源燃料。為了實現(xiàn)更高的太陽到H2O2轉(zhuǎn)化效率，需要克服幾個科學(xué)上的問題，尤其是合理設(shè)計光催化劑。其中有機半導(dǎo)體材料表現(xiàn)出良好的光催化合成H2O2的活性。間苯二酚-甲醛樹脂（RF）是一種新興的光催化劑，它由廉價易得的單體制備，具有電子供體-受體分子結(jié)構(gòu)，可以實現(xiàn)高效率的太陽到化學(xué)能轉(zhuǎn)化。但是，RF樹脂的一些固有性質(zhì)阻礙了其光催化活性的進一步提升，比如電荷分離能力差，比表面低下。為了解決這些挑戰(zhàn)，需要調(diào)節(jié)RF樹脂的電荷分離和材料傳質(zhì)性質(zhì)。



  近日，大連化物所劉健研究員團隊、澳大利亞昆士蘭大學(xué)張西旺教授等開發(fā)了一種石墨烯夾層的介孔酚醛樹脂光催化劑，并成功應(yīng)用于光催化生產(chǎn)H2O2的高效生產(chǎn)。該團隊設(shè)計RF基光催化劑進行H2O2生產(chǎn)的靈感來自于植物葉片的獨特結(jié)構(gòu)，即通過內(nèi)置石墨烯層提升酚醛樹脂的電荷分離，這模仿了葉片的內(nèi)置電子傳輸鏈；通過介孔通道提升材料的傳質(zhì)能力，這模仿了植物葉片的氣孔。通過這種電子傳遞和傳質(zhì)能力的雙增強，共同促進酚醛樹脂的光催化能力。經(jīng)過驗證，該酚醛樹脂催化劑在模擬太陽光下，可實現(xiàn)1.23%的太陽能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化，這是目前粉末催化劑光催化H2O2生產(chǎn)領(lǐng)域的最高效率值。 


圖1.內(nèi)置石墨烯夾層的介孔酚醛樹脂光催化劑的設(shè)計及合成


  通過一種膠束介導(dǎo)界面自組裝策略在還原氧化石墨烯(rGO)表面合成了介孔酚醛樹脂。這種策略利用F127和三甲苯形成的復(fù)合物膠束為介孔模板，使間苯二酚和甲醛在石墨烯表面聚合為介孔形貌。其內(nèi)置的石墨烯層可以增強電荷分離，而介孔通道則可以增強傳質(zhì)能力，有利于H2O2及時從催化劑表面脫出。 


圖2.催化劑的形貌表征


  該催化劑展現(xiàn)為三明治結(jié)構(gòu)的介孔片狀結(jié)構(gòu)。通過電鏡及一系列表征驗證了rGO@MRF的三明治結(jié)構(gòu)，即rGO兩側(cè)被覆蓋了雙層的介孔樹脂。 



圖3.光催化的性能


  在合成的一系列催化劑中，rGO含量為0.5%時展現(xiàn)了最好的光催化生產(chǎn)H2O2性能，并有著可靠的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在AM1.5的模擬太陽光下，該催化劑實現(xiàn)了1.23%的太陽能到H2O2化學(xué)能的轉(zhuǎn)換效率，這是目前粉末催化劑光催化生產(chǎn)H2O2的最高效率值。 


圖4.夾層石墨烯的作用


  通過電化學(xué)阻抗、光電流、穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)熒光光譜、旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極和理論計算，驗證了該催化劑內(nèi)置的rGO層可以提高酚醛樹脂電荷分離能力，提高對于O2的吸附能力，并有利于兩電子選擇性地將O2還原為H2O2。 


圖5.對介孔中的流速和物質(zhì)分布的模擬


  通過有限元模擬和一些實驗驗證，介孔通道有利于流體的加速，O2的富集和H2O2的快速脫出。這些表現(xiàn)無疑進一步加快了H2O2的合成速度，并保證其不被進一步光還原。


  總的來說，通過采用具有內(nèi)置rGO層的介孔酚醛樹脂的三明治結(jié)構(gòu)，無金屬光催化劑的電荷分離和傳質(zhì)行為均得到了改善。首先，該光催化劑可通過介孔孔道富集O2，然后在具有增強電荷分離能力的石墨烯層上將O2轉(zhuǎn)化為H2O2，最后迅速從催化劑層中脫附產(chǎn)生的H2O2。傳質(zhì)的增強將擴展傳統(tǒng)三明治光催化劑的功能。從實際應(yīng)用的角度來看，這為三明治結(jié)構(gòu)光催化劑帶來了新的思考——除了電荷分離外，對底物/反應(yīng)中間體的吸附/脫附和對產(chǎn)物的選擇性也要賦予相應(yīng)的設(shè)計。這種無金屬光催化界面復(fù)合概念可以為開發(fā)其他高效仿生光催化系統(tǒng)提供一些啟發(fā)。


  相關(guān)研究成果以“Exceptional Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Sandwich-Structured Graphene Interlayered Phenolic Resins Nanosheets with Mesoporous Channels”為題，于近日在線發(fā)表在《先進功能材料》（Adv. Funct. Mater.）上。該工作的共同第一作者分別是大連化物所的05T7組畢業(yè)博士研究生田強和昆士蘭大學(xué)的曾祥康和05T7組博士生趙陳。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金的資助。


  論文信息：

  Exceptional Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production from Sandwich-Structured Graphene Interlayered Phenolic Resins Nanosheets with Mesoporous Channels

  Qiang Tian, Xiang-Kang Zeng, Chen Zhao, Ling-Yan Jing, Xi-Wang Zhang, Jian Liu

  Adv. Funct. Mater. 2023, 2213173

  DOI：10.1002/adfm.202213173

  論文網(wǎng)址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213173

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