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  固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）具有極高的安全性和能夠?qū)崿F(xiàn)更快的充電速率，被認(rèn)為是電解質(zhì)材料的終極形態(tài)。近年來，電池市場的蓬勃發(fā)展激發(fā)了人們對于開發(fā)多功能的SSE框架的廣泛研究，以實現(xiàn)傳導(dǎo)多種陽離子和具有高離子轉(zhuǎn)移數(shù)的SSE。各種類型的能量儲存/轉(zhuǎn)換裝置的出現(xiàn)，使得不同陽離子的導(dǎo)電材料成為可能，例如H⁺、Li⁺、Na⁺、K⁺和Ag⁺，而能夠通用地傳導(dǎo)這些陽離子的結(jié)構(gòu)框架將被高度期待。傳統(tǒng)的無機陶瓷SSE中離子在晶格內(nèi)的傳輸基本上是由高度依賴晶體取向的離子跳躍所控制的，因此離子傳輸通道結(jié)構(gòu)的保存對高離子導(dǎo)電性至關(guān)重要。固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SSPEs）具有優(yōu)良的機械性能、與電極的界面接觸和加工性；然而，它們的離子傳輸由主要是受聚合物鏈的弛豫主導(dǎo)，一般來說，由于聚合物鏈動力學(xué)緩慢，因此它們顯示出內(nèi)在較差的導(dǎo)電性能。由于這兩個因素都高度依賴于聚合物鏈動力學(xué)，因此SSPEs的進一步發(fā)展也受到了離子導(dǎo)電性和機械性能之間如何權(quán)衡的阻礙�；趯f(xié)同效應(yīng)的預(yù)期，無機納米材料與聚合物基體的復(fù)合為具有平衡電導(dǎo)率、機械性能和可加工性的SSEs提供了可能的解決方案。但是，聚合物納米復(fù)合材料（PNC）SSE的發(fā)展仍處于早期階段，需要付出大量的努力來解決兩相之間相容性差的問題，更重要的是破譯協(xié)同效應(yīng)的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。理想的PNC SSEs設(shè)計應(yīng)協(xié)同繼承無機相的高離子導(dǎo)電性和聚合物基體的良好機械性能和可加工性。宏觀上，無機相在聚合物基體中的分散可以促進離子通道的保存，然而現(xiàn)實中無機顆粒的均勻分散是非常困難的，并且PNC SSE的整體機械性能會受到很大的影響。因此，PNC SSE迫切需要新的策略來解決宏觀無機離子通道的高負(fù)載、聚合物/無機相的兼容性以及聚合物機械性能的保存之間的權(quán)衡。

  針對以上問題，華南理工大學(xué)的殷盼超教授團隊采用自組裝離子通道和相分離相結(jié)合的設(shè)計策略，構(gòu)筑了多功能的單離子導(dǎo)體框架，并通過鏈微觀動力學(xué)精準(zhǔn)調(diào)控增強了離子傳導(dǎo)。該課題組主要通過寬溫寬頻介電阻抗譜、電化學(xué)阻抗等手段研究了聚合物鏈弛豫的動力學(xué)行為及其與所提供離子傳導(dǎo)性能的關(guān)系。具體來說，是選擇中心封裝陽離子（Na⁺、K⁺、Ag⁺和Ca²⁺）的陰離子型的無機穴醚分子（MPW）和陽離子型有機物制備成PNC SSE，將離子傳導(dǎo)通道的形成與材料力學(xué)性能的增強分離開來。其中，無機相連續(xù)的離子傳輸通道賦予了材料離子的快速傳輸性能，與此同時，殷盼超課題組基于寬頻介電數(shù)據(jù)的解析指出：快速松弛聚合物的鏈動力學(xué)進一步加速了離子傳輸過程，進而增強了材料的導(dǎo)電性能。

圖1. PNC SSEs的分子設(shè)計和結(jié)構(gòu)特征

圖2. PNCs的離子傳導(dǎo)性能

圖3. 離子傳導(dǎo)和結(jié)構(gòu)松弛動力學(xué)

圖4.柔性聚合物SSEs的多級松弛過程和離子導(dǎo)電性能

  綜上所述，這項工作提出了一個簡單的、可擴展的方案來制造PNC SSEs，這種超分子自組裝離子通道和相分離的策略大大簡化了傳統(tǒng)單離子導(dǎo)體（SIC）的復(fù)雜制備過程，通過對PNC結(jié)構(gòu)和鏈微觀動力學(xué)的精準(zhǔn)調(diào)控為設(shè)計更高性能的SIC提供了指導(dǎo)思想。重要的是，由于無機穴醚和具有不同功能有機物的廣泛可用性，該系統(tǒng)可以很容易地擴展到各種功能的電解質(zhì)材料。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c05043