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華南師大周?chē)?guó)富教授團(tuán)隊(duì)王耀教授課題組《ACS AMI》：無(wú)定形血晶素核/丙酮衍生碳化聚合物殼核殼納米球修飾石墨烯用于室溫NO傳感
2023-03-29  來(lái)源：高分子科技

創(chuàng)新點(diǎn)

  本文首次合成了一種以無(wú)定形血晶素為核/丙酮衍生碳化聚合物為殼的核殼納米球（HNS），將其與石墨烯復(fù)合(HNS-rGO)后在室溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的NO傳感性能，包括高響應(yīng)值、低實(shí)際檢測(cè)限和長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性。這種優(yōu)異的性能主要來(lái)源于無(wú)定形血晶素核攜帶的更多的Fe-N4活性位點(diǎn)及丙酮碳化聚合物殼層所提供的物理保護(hù)作用。



  呼出氣一氧化氮（Fractional concentration of Exhaled Nitric Oxide（FeNO））是目前研究較多的一項(xiàng)檢測(cè)氣道炎癥的生物學(xué)標(biāo)志物。FeNO在診斷氣道嗜酸性粒細(xì)胞炎癥、預(yù)測(cè)類(lèi)固醇激素治療有效性以及協(xié)助診斷哮喘方面發(fā)揮著重要作用，因此，研發(fā)兼具高靈敏度、良好的循環(huán)穩(wěn)定性及選擇性等優(yōu)點(diǎn)，且制備簡(jiǎn)單、成本低廉的室溫一氧化氮?dú)怏w傳感材料是十分迫切的。


  之前的工作（Small 2022, 18 (11), 2103259）發(fā)現(xiàn)，將血晶素（Fe(III)- protoporphyrin IX ，Hemin）負(fù)載于石墨烯上可制得對(duì)NO具有特異性響應(yīng)的復(fù)合材料，然而大多數(shù)Hemin分子會(huì)趨于結(jié)晶，這會(huì)占據(jù)Hemin分子中Fe-N4活性位點(diǎn)，從而抑制其NO傳感能力，因此，打破Hemin晶體，釋放更多的Fe-N4活性位點(diǎn)是提高其NO傳感能力的潛在解決方式。本工作通過(guò)溶劑熱法以血晶素和丙酮為原料制備了一種核殼結(jié)構(gòu)的納米球HNS。丙酮溶劑熱形成的碳化聚合物成功“破壞”了血晶素的晶體結(jié)構(gòu)，構(gòu)筑了一種獨(dú)特的以無(wú)定形血晶素為核，碳化聚合物為殼的核殼結(jié)構(gòu)納米球。將其與石墨烯復(fù)合后得到了對(duì)NO具有特異性響應(yīng)的復(fù)合材料HNS-rGO。 


圖 1 材料制備示意圖


  實(shí)驗(yàn)表明，該材料HNS-rGO在室溫下表現(xiàn)出對(duì)NO氣體的較好響應(yīng)，包括高響應(yīng)值（Ra/Rg = 5.8, 20 ppm）和低實(shí)際檢測(cè)限（100 ppb），同時(shí)，該材料具有良好的可回復(fù)性（大于6次響應(yīng)-回復(fù)循環(huán)）、穩(wěn)定性（120天內(nèi)響應(yīng)值損失低于3%）和高選擇性。 


圖2 響應(yīng)性能表征


  該材料對(duì)NO具有優(yōu)異的傳感能力可歸因于兩個(gè)方面，一方面丙酮衍生碳化聚合物殼層成功“打破”了血晶素的晶體結(jié)構(gòu)，釋放了更多的Fe-N4活性位點(diǎn)；另一方面，丙酮衍生碳化聚合物殼層也提供了額外的物理保護(hù)作用。本工作不僅為設(shè)計(jì)高性能NO傳感系統(tǒng)提供了新的策略，也為含碳化聚合物的核殼納米材料開(kāi)辟了新的途徑。 


圖3 傳感機(jī)理示意圖


  相關(guān)研究成果發(fā)表于國(guó)際期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》 （影響因子：10.383）上，題為“Assembly of Core/Shell Nanospheres of Amorphous Hemin/Acetone-Derived Carbonized Polymer with Graphene Nanosheets for Room-Temperature NO Sensing”（DOI: 10.1021/acsami.2c16769）。課題組19級(jí)碩士研究生王建強(qiáng)為論文第一作者，華南師范大學(xué)王耀教授為論文通訊作者，華南師范大學(xué)為第一完成單位。


  周?chē)?guó)富教授團(tuán)隊(duì)王耀教授領(lǐng)導(dǎo)的先進(jìn)信息材料（AIM）課題組在光、電、氣體和溫度等響應(yīng)型功能信息和智能傳感材料研究方面取得了一系列重要突破，近三年已在《Advanced Functional Materials》、《ACS Nano》、《Advanced Science》、《Small》、《Journal of Materials Chemistry A》、《ACS Applied Materials & Interfaces》、《ACS Sensors》等國(guó)際期刊上發(fā)表20多篇原創(chuàng)性學(xué)術(shù)論文，提升了華南師范大學(xué)在功能信息和智能傳感材料領(lǐng)域的學(xué)術(shù)影響力。


  本研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、、廣東省自然科學(xué)基金“111計(jì)劃”、廣東省光信息材料與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、廣東省教育廳創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和廣州市科技計(jì)劃等項(xiàng)目的支持。


  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.2c16769

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（責(zé)任編輯：xu）
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