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  石墨烯增強(qiáng)聚合物納米復(fù)合材料因其卓越的力學(xué)性能、高效的電導(dǎo)率和優(yōu)異的熱學(xué)性能而在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力，包括柔性電子器件、航空航天復(fù)合材料以及能源存儲(chǔ)裝置。然而，要充分發(fā)揮石墨烯/聚合物納米復(fù)合材料的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，石墨烯在聚合物基體中的均勻分散至關(guān)重要。由于石墨烯的二維特性及其在聚合物中的復(fù)雜行為，實(shí)現(xiàn)石墨烯的理想分散一直是研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)技術(shù)雖然能部分揭示石墨烯分散的規(guī)律，但其對(duì)分散狀態(tài)的定量描述和微觀調(diào)控仍存在較大局限。分子動(dòng)力學(xué)模擬為研究石墨烯在聚合物基體中的分布提供了一種強(qiáng)有力的工具，尤其是粗�；�Coarse-grained）分子動(dòng)力學(xué)模擬（CG-MD），能夠克服一定的時(shí)空尺度限制，從分子層面深入理解石墨烯的分散機(jī)制。

  近日，針對(duì)如何調(diào)控、表征石墨烯在聚合物中的分散，以及石墨烯的分散狀態(tài)如何影響石墨烯/聚合物納米復(fù)合材料的熱力學(xué)性能，動(dòng)力學(xué)性能和導(dǎo)電性能這一系列問(wèn)題，荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea教授、美國(guó)愛(ài)荷華州立大學(xué)夏文杰教授共同合作，以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）為聚合物基體，石墨烯為納米填料，研究了石墨烯上PMMA鏈的接枝長(zhǎng)度（n）和接枝密度（g）如何影響石墨烯在基體中的分散狀態(tài)。相關(guān)研究成果以“Optimizing Graphene Dispersion via Polymer Grafting”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。

圖1. （a）聚甲基丙烯酸甲酯p(MMA)和（b）石墨烯的粗�；Ｐ�。(b) 石墨烯片接枝PMMA鏈的步驟。（c）石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料系統(tǒng)的快照。（d）不同接枝長(zhǎng)度和接枝密度的石墨烯/PMMA基本單元。

圖2. （a）石墨烯分散狀態(tài)三元相圖，其中描繪了石墨烯片的五種代表性分布，表示分散狀態(tài)沿逆時(shí)針?lè)较蛑饾u改善。（b，c）隨著接枝密度和接枝長(zhǎng)度的增加，石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料的分散參數(shù)fd逐漸增大。（d，e）石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料中每個(gè)石墨烯片的[f_A, f_I, f_U]三元相圖，每個(gè)點(diǎn)表示一個(gè)石墨烯片。（f）具有不同接枝密度（即g = 0.00%、5.00%、10.0% 和 15.0%）和 (g) 不同接枝鏈長(zhǎng)（即n = 3、20、50 和 70）的石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料中石墨烯片的代表性形貌。

  如圖2a所示，根據(jù)不同石墨烯片珠子之間的距離d，每片石墨烯可以劃分為三個(gè)不同的分布狀態(tài)：

·當(dāng)d ≤ 8 ?時(shí)，石墨烯珠子為Aggregated狀態(tài)，所占比例為f_A，如紅色珠子所示；

·當(dāng)8 < d ≤ 18 ?時(shí)，石墨烯珠子為Intercalated狀態(tài)，所占比例為f_I，如綠色珠子所示；

·當(dāng)d > 18 ?時(shí)，石墨烯珠子為Unbound狀態(tài)，所占比例為f_U，如藍(lán)色珠子所示；

  此外，隨著接枝密度和鏈長(zhǎng)的增加，石墨烯團(tuán)聚能顯著降低，石墨烯/PMMA相互作用增強(qiáng)（圖3a）。分散性提升同時(shí)也改善了復(fù)合材料的力學(xué)性能（當(dāng)f_d > 0.7之后，楊氏模量達(dá)到平衡值4.18 GPa），而較差的分散狀態(tài)（即較小的f_d），導(dǎo)致楊氏模量線性下降。最后，研究還揭示了：當(dāng)接枝密度超過(guò) 5% 或接枝鏈長(zhǎng)超過(guò) 10個(gè)單體時(shí)，石墨烯的過(guò)度分散會(huì)阻礙導(dǎo)電路徑的形成，導(dǎo)致復(fù)合材料的電導(dǎo)率下降。這種現(xiàn)象通過(guò)圖論分析得到了進(jìn)一步驗(yàn)證，表明過(guò)度分散的石墨烯削弱了石墨烯片層之間的導(dǎo)電邊界連接數(shù)量，限制了其電學(xué)性能的提升，如圖4所示。

圖4. （a，b）電導(dǎo)率隨著PMMA接枝密度和接枝長(zhǎng)度的變化，插圖顯示了n = 30的納米復(fù)合材料的一個(gè)滲透路徑的快照，紅色虛線表示電子傳輸路徑。具有（c）不同接枝密度和（d）接枝鏈長(zhǎng)度的石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料系統(tǒng)中的導(dǎo)電通路數(shù)目。（e，f） 石墨烯/p(MMA) 納米復(fù)合材料中石墨烯片的滲透網(wǎng)絡(luò)，g = 2.5% 和g = 5.0%。藍(lán)色圓圈表示聚集的導(dǎo)電通路。

  論文的第一作者是達(dá)姆施塔特工業(yè)大學(xué)博士后王洋博士，荷蘭格羅寧根大學(xué)Andrea Giuntoli教授、美國(guó)愛(ài)荷華州立大學(xué)夏文杰教授為論文的共同通訊作者。

  論文信息：

  Yang Wang, Wenjie Xia* and Andrea Giuntoli*, Macromolecules, in press, 

  https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02249