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  節(jié)能減排是當(dāng)前應(yīng)對全球氣候變化及實(shí)現(xiàn)2050年碳中和宏偉目標(biāo)的重要手段。2021 年，建筑耗能占全球能源需求的 34%，占與能源相關(guān)的二氧化碳排放量的 37%，而其中50%以上的建筑能源用于室內(nèi)空間的制冷、供暖和照明。為提高建筑物的能源效率，動態(tài)調(diào)節(jié)太陽光透過率的智能窗戶越來越受到人們的關(guān)注。通過光致變色智能窗對陽光進(jìn)行自適應(yīng)控制，可對建筑物的能效和日光舒適度產(chǎn)生巨大影響。含有無機(jī)光致變色納米粒子的聚合物薄膜因其高度穩(wěn)定性而成為此類智能窗戶的理想材料。光致變色膜的高對比度要求薄膜中具有足夠濃度的光致變色納米粒子，而制備高透明度/低霧度的光致變色膜又要求納米粒子的高分散性和小尺寸。然而同時滿足在聚合物中足夠濃度的，高分散性的，小尺寸的納米粒子需要高能耗和復(fù)雜而繁瑣的制備工藝。比如傳統(tǒng)的制備過程需要采用高能耗和高成本的工藝（如水熱法、透析法）來制備足夠小的納米粒子，甚至需要使用物理方法（如珠磨）來進(jìn)一步減小納米粒子的尺寸；此外，還必須通過添加一些分散劑（如乙二醇、乙醇酸）來避免納米粒子的團(tuán)聚。

  為應(yīng)對上述挑戰(zhàn)，中科院理化所的江雷院士、王京霞研究員團(tuán)隊(duì)與低溫中心李來風(fēng)研究員團(tuán)隊(duì)合作提出了一種在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中原位生長光致變色三氧化鎢（WO₃）納米顆粒的方法，以實(shí)現(xiàn)具有足夠濃度的小尺寸和高分散的納米顆粒的光致變色聚合物膜（Cu-W-PC膜）的制備。將PMMA/二氯甲烷溶液和WCl₆/N,N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液混合后，由于二氯甲烷和DMF的沸點(diǎn)差異以及對PMMA和WCl₆溶解性的不同，實(shí)現(xiàn)PMMA和納米顆粒分步析出，優(yōu)先析出的聚合物PMMA對分散在其中的WCl₆/DMF溶液的空間限域作用限制了納米顆粒的生長和聚集，由此可以獲得聚合物PMMA中高分散小尺寸的納米顆粒。同時，通過Cu摻雜加速光致變色后的褪色過程。所制備的柔性光致變色薄膜具有高透明度（T_lum=91%），高太陽光調(diào)制能力（ΔT_sol=73%），可大面積（30×350 cm²）制備等優(yōu)點(diǎn)。該光致變色薄膜可實(shí)現(xiàn)一種簡單的方法改造現(xiàn)有窗戶，只需貼附現(xiàn)有窗戶，從而降低了實(shí)施成本。同時無需額外輸入能源，光致變色薄膜可根據(jù)陽光強(qiáng)度自動調(diào)節(jié)透光率，可有效降低室內(nèi)溫度，減少室內(nèi)制冷能耗，提高建筑能效；并且可以提高室內(nèi)日光舒適度，在陽光強(qiáng)烈時可避免室內(nèi)過亮和眩光，而在陽光微弱時則不會影響室內(nèi)照明。并且，由于透過率的變化并非來源于散射，因此不會影響遠(yuǎn)景視野。相關(guān)成果以題為“Scalable Photochromic Film for Solar Heat and Daylight Management”發(fā)表在《Advanced Materials》上，該論文第一作者為理化所博士研究生孟維豪，通訊作者為王京霞研究員。理化所低溫中心李來風(fēng)研究員，譚龍飛研究員、華南師范大學(xué)周國富教授、胡小文副教授、荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)的Albert Schenning教授以及荷蘭代爾夫特理工大學(xué)的Augustinus Kragt博士也參與了該課題的工作。該課題獲得了院國際合作項(xiàng)目NWO-CAS 的資助。

  在智能窗制備中，聚合物限域作用誘導(dǎo)的納米粒子生成是實(shí)現(xiàn)膜高透明度的關(guān)鍵。在前驅(qū)體溶液中PMMA聚合物分散在二氯甲烷溶劑中，隨著二氯甲烷的蒸發(fā)，PMMA 鏈之間的間距逐漸減小，直至相互接觸并纏結(jié)在一起。二氯甲烷完全蒸發(fā)后，隨著共溶劑DMF的蒸發(fā)，納米粒子的生成將受到PMMA鏈的空間限域（圖 1A）。因此，利用這一機(jī)制，他們在聚合物中原位生長WO₃ 納米粒子簡單有效地獲得復(fù)合薄膜中高度分散的小尺寸納米粒子（約 1.5 nm），從而避免高能耗和復(fù)雜的傳統(tǒng)方法制備WO₃納米粒子，并且實(shí)現(xiàn)了高透明度，高對比度的光致變色膜的大面積制備。

圖1. Cu-W-PC膜的制備和光致變色性能。

  所制備的膜在紫外光或太陽光的照射下逐漸變色，在沒有光照時顏色逐漸褪去。利用這一原理實(shí)現(xiàn)對透過率的調(diào)整。文中通過Cu摻雜加速了光致變色膜的褪色過程，完全褪色到初始透明狀態(tài)只需要40分鐘，這滿足了實(shí)際應(yīng)用的需要，因?yàn)樵诎硖柟鈴?qiáng)度逐漸降低，光致變色膜透過率的變化可以跟隨太陽光強(qiáng)度的變化。在不同的太陽輻射強(qiáng)度/時間下，Cu-W-PC 薄膜的透射率顯示出各種中間著色狀態(tài)，這表明其可以跟隨太陽光強(qiáng)度自適應(yīng)的透過率變化。

圖2. Cu-W-PC膜隨外界光強(qiáng)的改變透過率的變化

  Cu-W-PC膜的光致變色效果來源于其中W元素的價(jià)態(tài)變化，而Cu元素的價(jià)態(tài)變化是加速褪色的基礎(chǔ)。當(dāng)光致變色膜受到陽光照射時，WO₃ 納米粒子吸收紫外線并產(chǎn)生電子-空穴對。光生電子的一部分被 WO₃ 納米粒子表面的氧空位捕獲，從而將 W⁶⁺ 還原成 W⁵⁺。其表面豐富的氧空位導(dǎo)致自由電荷密度增加，自由電子在外部電磁波的作用下發(fā)生振蕩，從而產(chǎn)生局部表面等離子體共振（LSPR）。這種 LSPR 現(xiàn)象導(dǎo)致著色狀態(tài)的 PC 薄膜對太陽光的強(qiáng)烈吸收，從而大幅降低了可見光和紅外光范圍的透射率。在黑暗條件下，W⁵⁺ 和 Cu⁺ 被空氣中的氧氣氧化，再次形成W⁶⁺和Cu²⁺，薄膜逐漸恢復(fù)到初始狀態(tài)，相應(yīng)的透射率也恢復(fù)到初始狀態(tài)。W⁶⁺、W⁵⁺、Cu²⁺ 和Cu⁺之間的電子相互作用加速了漂白過程。

圖3. Cu-W-PC膜的光致變色和褪色機(jī)理

  模擬結(jié)果表明，應(yīng)用 Cu-W-PC 薄膜可降低建筑物的能耗，特別是在溫暖的區(qū)域，例如里斯本，室內(nèi)能源消耗可以減少42%。室外測試表明，安裝光致變色薄膜后，室內(nèi)溫度降低（＞7.4℃）。同時，模擬結(jié)果表明光致變色薄膜可提高室內(nèi)日光舒適度，在陽光強(qiáng)烈時可避免室內(nèi)光線過亮和眩光，而在陽光微弱時則不會影響室內(nèi)照明。

圖4. Cu-W-PC薄膜對室內(nèi)溫度的影響以及建筑物模型的能耗模擬

圖5. Cu-W-PC對室內(nèi)照明度和眩光的影響

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202304910