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佐治亞理工齊航團(tuán)隊《Adv. Mater.》：一鍋法合成可解聚回收的天然δ-戊內(nèi)酯類玻璃高分子（Vitrimer）聚合物
2023-04-26  來源：高分子科技

  合成塑料一直以來都依賴于石油化工原料，但隨著人類社會對綠色和可持續(xù)性發(fā)展逐漸重視，開發(fā)可替代的新型綠色材料也變得更加重要。傳統(tǒng)熱固性聚合物得益于其穩(wěn)定的交聯(lián)結(jié)構(gòu)帶來的優(yōu)良性能而被廣泛應(yīng)用于我們生活的各個領(lǐng)域，但穩(wěn)定的交聯(lián)結(jié)構(gòu)也使得其廢棄物難以回收循環(huán)利用從而制造大量“白色污染”。


  近日，佐治亞理工齊航團(tuán)隊在Advanced Materials發(fā)表最新相關(guān)論文，以縮醛反應(yīng)交聯(lián)可解聚的天然內(nèi)酯高分子合成出具有動態(tài)共價鍵的新型類玻璃高分子（vitrimer）材料。該材料不僅具有vitrimer在使用中可重塑形、自修復(fù)、再次加工的特性，同時也克服了該類材料在廢棄時需分類回收且通常只能“降級循環(huán)”的問題, 可以在200oC常壓環(huán)境下自然解聚為初始單體實現(xiàn)閉環(huán)回收。其物理表現(xiàn)為彈性軟材料，具有作為傳統(tǒng)彈性體如硅橡膠（PDMS）等的天然可持續(xù)替代品的潛力，可用于生物醫(yī)療，電子器件等領(lǐng)域的軟材料制品。


圖一：一鍋法合成可解聚回收的天然δ-戊內(nèi)酯聚合物合成路線。


  圖一展示了本工作以生物基天然δ-戊內(nèi)酯分子為原料通過一種簡單且可擴(kuò)展的一鍋法開環(huán)聚合加點擊交聯(lián)兩步合成新型彈性軟材料的路線。具有烷基取代基的生物基δ-戊內(nèi)酯具有較低的聚合上限溫度（low ceiling temperature），因此其聚酯產(chǎn)物可以在高溫下通過酯交換反應(yīng)自解聚為初始單體。該工作首先通過δ-戊內(nèi)酯單體開環(huán)聚合為可解聚的聚酯三元醇，然后直接加入乙烯基醚與羥基點擊反應(yīng)形成縮醛而交聯(lián)。縮醛交聯(lián)極易降解并還原出羥基，一方面有利于聚酯的解聚，但同時也極大了影響交聯(lián)聚合物的穩(wěn)定性。該工作通過以三乙胺為穩(wěn)定劑對材料進(jìn)行后處理，使縮醛可在日常使用條件下穩(wěn)定不降解。


圖二：該材料的物理性能及應(yīng)用展示。


  如圖二所示，通過該方法合成的新型彈性體材料在物理性能上與傳統(tǒng)不可回收的硅橡膠相近，具有高透明度、疏水界面、彈性和可調(diào)控的模量。使其可成為硅橡膠的可持續(xù)性替代材料。文章展示了該材料在軟體機(jī)器人，驅(qū)動器，模具材料方面的應(yīng)用潛力。同時文章也研究了不同烷基取代基長度的δ-戊內(nèi)酯單體對交聯(lián)聚合物物理性能的影響。


圖三：基于縮醛動態(tài)交換的類玻璃態(tài)高分子特性展示。


  相比于傳統(tǒng)熱固性高分子如硅橡膠的不可逆化學(xué)交聯(lián)，vitrimer基于化學(xué)交換鍵交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò)則是可以重排和重構(gòu)的動態(tài)網(wǎng)絡(luò)。圖三展示了該材料通過縮醛動態(tài)交換鍵形成的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)同時也展現(xiàn)出vitrimer材料可重塑形、自修復(fù)、再次加工的特性；谠摬牧咸匦灾谱鞯目芍貜(fù)壓印不同通道的微流控器件和可修復(fù)的軟體驅(qū)動器也進(jìn)行了實驗驗證。而在產(chǎn)品完成使用周期后，還可以通過傳統(tǒng)的熱壓，重構(gòu)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)實現(xiàn)二次加工以循環(huán)使用。


圖四：該聚合物的快速降解，解聚與回收。


  新型聚合物材料不僅可以通過動態(tài)化學(xué)鍵實現(xiàn)二次加工，同時也可以如圖四所示直接降解并解聚還原δ-戊內(nèi)酯單體進(jìn)行閉環(huán)回收并重新用于合成實現(xiàn)“升級循環(huán)”。得益于縮醛的易分解性以還原羥基和聚酯的低聚合上限溫度，使得該材料可以在200oC左右常壓下快速解聚為單體。而基于該材料的復(fù)合材料也可通過蒸餾等手段輕松分離回收，并可達(dá)到85%-90%的高回收率。


  該工作于近日發(fā)表在Advanced Materials上，佐治亞理工齊航教授為該論文通訊作者，岳亮博士為文章第一作者。文章合作者還包括蘇永亮博士，李明哲博士，S. Macrae Montgomery，余露霞博士，孫曉昊博士以及M. G. Finn教授, Will R. Gutekunst教授和Rampi Ramprasad教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202300954

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（責(zé)任編輯：xu）
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