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華南理工大學祁海松教授課題組、北京防化院康健教授 Chem. Eng. J. ：用于水中高效吸附微/納米塑料的綜纖維素基材料
2023-05-03  來源：高分子科技


  塑料由于其低成本，易加工以及穩(wěn)定性高的特點廣泛應用于農(nóng)業(yè)、工業(yè)等生產(chǎn)領(lǐng)域。但隨著塑料的大量使用，越來越多的微/納米塑料顆粒從大塊的塑料中分離出來。由于其小尺寸的特點，微納塑料可以進入生物細胞內(nèi)并呈現(xiàn)生物蓄積和一定的毒性，是一種危險的新興污染物。因此，從淡水和海洋系統(tǒng)中去除微/納米塑料是目前研究的熱點方向之一。


  日前，華南理工大學輕工科學與工程學院祁海松教授課題組和北京防化院康健教授通過纖維表面改性制備了一種用于水中高效吸附微/納米塑料粒子的接枝有聚乙烯亞胺的綜纖維素（HAA-PEI）功能纖維（圖1）。該方法制備的HAA-PEI功能纖維可以實現(xiàn)對水中不同尺寸的聚苯乙烯微/納顆粒（PS-MNPs）的高效吸附，最大吸附率可達99%。同時， HAA-PEI纖維上吸附的PS-MNPs可以通過堿處理快速去除，也可直接用于造紙循環(huán)利用。因此，HAA-PEI功能纖維作為理想的吸附材料，其高吸附效率，易制備和易解吸附的特點能在未來廣泛應用于各個領(lǐng)域。



圖1. HAA-PEI纖維的制備和反應機理示意圖


水中不同尺寸PS-MNPs的快速吸附


  微粒的尺寸大小是HAA-PEI纖維吸附過程中一個重要影響因素之一。該工作通過控制不同尺寸大小的PS-MNPs（100 nm、500 nm 和1 μm）與不同量的HAA-PEI纖維混合，通過對比吸附前后發(fā)光PS-MNPs的吸收強度來表明HAA-PEI纖維的吸附過程（圖2）。結(jié)果表明，PS-MNPs的吸收強度隨其被吸附的過程而急劇降低，并隨著HAA-PEI纖維含量的升高而逐漸降低，這也說明HAA-PEI纖維的增加有利于增加HAA-PEI纖維表面的反應位點。同時，無關(guān)PS-MNPs的尺寸大小，材料的吸附作用都是通過帶正電的HAA-PEI纖維和帶負電的PS-MNPs之間的靜電作用而產(chǎn)生的。



圖2. 不同尺寸的PS-MNP在100 nm（a）、500 nm（b）、1 μm（c）和混合樣品（d）處的形態(tài)。吸附不同尺寸的PS-MNP后HAA-PEI纖維的SEM圖像（e-h）。具有不同尺寸（i-k）的PS-MNPs在用20 mg HAA-PEI纖維提取90分鐘前后的吸附光譜。具有不同HAA-PEI纖維含量的PS-MNPs（l-n）的吸附光譜。


  該工作進一步對比了HAA-PEI纖維、CAA-PEI纖維、HAA纖維和綜纖維素對不同尺寸的PS-MNPs的吸附效率。顯然，HAA-PEI纖維表現(xiàn)出比其他纖維更高的去除效率，針對100 nm、500 nm 和1 μm的PS-MNPs分別表現(xiàn)出99.4%、99.1%和98.5%的去除效率，與CAA-PEI纖維相比優(yōu)勢明顯（92.3%、82.1%和80.5%）。這一結(jié)果表明綜纖維素有利于接枝更多的PEI分子以提供與PS-MNPs的相互作用。同時，HAA-PEI纖維的高Zeta電位值可以增強帶負電荷的PS-MNPs的吸附能力，并且在最初的90分鐘內(nèi)，在95%以上的效率下實現(xiàn)了最大吸附平衡。



圖3. 吸附劑劑量濃度（a-d）和時間（e）對PS-MNP去除效率的影響；（f）HAA-PEI和PS@HAA-PEI的熱重分析曲線。


吸附后PS@HAA-PEI纖維的后處理與功能化


  PS-MNPs吸附材料的解吸附能力對其工業(yè)應用和可持續(xù)發(fā)展尤為重要。由于半纖維素的高可及性，以及綜纖維素獨特的“核-殼”結(jié)構(gòu)，均有利于PS-MNPs的進一步解吸附。該工作受蟬蛻皮過程的啟發(fā)，設計了一種簡單的堿處理方法，去除吸附有MNPs的半纖維素（纖維外殼結(jié)構(gòu)）。PS@HAA-PEI解吸附后的纖維顯示出粗糙的表面。同時，PS-MNPs嵌入纖維間也能增強PS@HAA-PEI纖維的力學強度。因此，HAA-PEI纖維作為一種高效的MNPs吸附劑，通過混凝/絮凝與沉淀相結(jié)合的處理過程，具有從污染水源中去除MNPs的巨大潛力。



圖4. HAA-PEI纖維（a），PS@HAA-PEI纖維（b），以及PS@HAA-PEI堿處理后的纖維（c）的SEM圖像。（d）PS@HAA-PEI纖維后處理（解吸和造紙）過程示意圖。（e）綜纖維素纖維PS@HAA-PEI纖維的應力-應變曲線。（f）PS@HAA-PEI紙張示意圖


  該研究團隊聚焦在綜纖維素的提取和應用方面的研究，采用表面化學改性制備了接枝有聚乙烯亞胺的綜纖維素（HAA-PEI）功能纖維。對不同尺寸大小的PS-MNPs均表現(xiàn)出了良好的吸附能力。同時，通過兩種簡單有效的后處理方法，實現(xiàn)了吸附后MNPs的回收以及再利用。該方法制備的HAA-PEI纖維可作為一種具有高吸附效率、易制備、易解吸附的微納塑料吸附劑，為水環(huán)境中吸附微/納塑料方面做出了一定的探索。


  該研究以“Facile synthesis of functional holocellulose fibers for removal of micro-/nanoparticles of plastics from waste water”為題發(fā)表于Chemical Engineering Journal。華南理工大學輕工科學與工程學院博士后陳怡安博士為第一作者，華南理工大學輕工科學與工程學院的祁海松教授和北京防化院的康健教授為共同通訊作者。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141251

  下載：Facile synthesis of functional holocellulose fibers for removal of micro-/nanoparticles of plastics from waste water

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