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  隨著新型柔性電子器件的發(fā)展趨向于結(jié)構(gòu)復(fù)雜化、定制化，作為其中的重要材料，離子凝膠的結(jié)構(gòu)性能和可加工性是實現(xiàn)這一目標(biāo)的關(guān)鍵。然而，目前制備高性能離子凝膠的方法，如引入雙網(wǎng)絡(luò)或非共價交聯(lián)等，通常基于常規(guī)的加工成型方法得到塊體凝膠，不利于在定制化的器件中應(yīng)用。設(shè)計制備兼具優(yōu)異的機械性能以及靈活的可加工性的高性能離子凝膠仍然是一項重大挑戰(zhàn)。

  近日，煙臺大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉洪亮教授團隊提出一種新策略，利用嵌段共聚物聚苯乙烯-聚環(huán)氧乙烷-聚苯乙烯(PS-PEO-PS)在混合的離子液體，1-(4-乙烯基芐基)-3-丁基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺([VBBIm]NTf₂)和1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺([EMIm]NTf₂)中自組裝得到物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，進一步通過噴墨打印、噴涂以及3D打印等加工方法得到具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的物理-化學(xué)交聯(lián)離子凝膠。

  首先，PS-PEO-PS和混合離子液體溶于共溶劑中得到均勻溶液，隨著溶劑的揮發(fā)，PS-PEO-PS在混合離子液體中自組裝，形成粘度可調(diào)的膠束交聯(lián)的離子凝膠。通過控制溶劑的揮發(fā)程度可以有效地調(diào)節(jié)離子凝膠的粘度，適用于不同的加工技術(shù)。例如，粘度較低的離子凝膠適用于噴墨打印得到復(fù)雜圖案；中等粘度的離子凝膠可以噴涂到不同基底上，通過紫外光交聯(lián)固化形成堅固的導(dǎo)電離子凝膠涂層；高粘度的離子凝膠仍然具有剪切流動性，可以通過光固化3D打印得到各種復(fù)雜三維結(jié)構(gòu)。由于離子液體具有高度可設(shè)計性，在合成新型嵌段共聚物之外，可以通過設(shè)計功能性混合離子液體作為分散相，為高性能離子凝膠的靈活加工和可編程制備開辟了一條新途徑。

  物理-化學(xué)交聯(lián)的離子凝膠相比單純的物理交聯(lián)或化學(xué)交聯(lián)表現(xiàn)出更優(yōu)異的機械性能，在應(yīng)變超過400%時的拉伸強度為0.29 MPa，而在85%應(yīng)變時的抗壓強度達10 MPa。當(dāng)離子凝膠被拉伸時，剛性的化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)能夠在相對較小的應(yīng)變下產(chǎn)生裂紋，耗散大部分能量，而物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)仍然能夠通過纏結(jié)和分子間的相互作用維持化學(xué)網(wǎng)絡(luò)的完整性，從而保持離子凝膠的機械韌性。此外，由于化學(xué)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的形成限制了電荷的遷移，因此物理-化學(xué)交聯(lián)的離子凝膠導(dǎo)電性低于單純物理交聯(lián)的離子凝膠。

  作為柔性應(yīng)變傳感器，物理-化學(xué)交聯(lián)離子凝膠具有良好的靈敏度、長期穩(wěn)定性、快速響應(yīng)和恢復(fù)能力，以及在高濕和高鹽條件下的穩(wěn)定性。其靈敏系數(shù)(GF)在0%到100%應(yīng)變范圍內(nèi)為2，在超過100%應(yīng)變范圍內(nèi)為4.4，并能夠在100%應(yīng)變下循環(huán)4000次后保持90%的靈敏度。離子凝膠能夠在-20 °C至80 °C的溫度范圍，以及在高濕度，飽和氯化鈉溶液中表現(xiàn)出穩(wěn)定的電響應(yīng)。

圖1. 物理-化學(xué)交聯(lián)離子凝膠的設(shè)計思路和靈活的可加工性。

  此外，利用離子凝膠靈活的可加工性，可以通過3D打印制備具有拉脹結(jié)構(gòu)框架的離子凝膠，通過拉脹結(jié)構(gòu)降低凝膠的泊松比，從而提高在微小形變條件下的靈敏度。例如，具有拉脹結(jié)構(gòu)的離子凝膠可以用于監(jiān)測微小的人體運動，與塊體離子凝膠相比，在相同的人體運動過程中，拉脹離子凝膠能夠產(chǎn)生更大的響應(yīng)信號，靈敏度能夠提高五倍。

圖2. 物理-化學(xué)交聯(lián)離子凝膠的機械強度和導(dǎo)電性。

圖3. 物理-化學(xué)交聯(lián)離子凝膠用于柔性傳感器。

  該成果以“Highly Processable Ionogels with Mechanical Robustness”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上，論文的第一作者為煙臺大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院講師馬初驁博士，通訊作者為煙臺大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院劉洪亮教授，共同通訊作者為美國卡耐基梅隆大學(xué)Krzysztof Matyjaszewski教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211771