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西安交大成一龍課題組《Sci. Adv.》: 分子結(jié)構(gòu)精確調(diào)控構(gòu)建高分子濕粘接劑
2023-06-06  來源：高分子科技

  具有濕粘接能力的高分子粘接劑在快速傷口閉合、緊急止血、可植入電子設(shè)備等生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，目前報導(dǎo)的大部分粘接劑對動態(tài)生物組織的濕粘接強(qiáng)度相對較弱，其主要原因是界面水合層的存在干擾了粘接劑和目標(biāo)基質(zhì)表面之間的直接接觸和化學(xué)鍵合。另一方面，粘接劑的內(nèi)聚強(qiáng)度也具有重要影響，尤其在水下環(huán)境中，由于水分子的滲透作用，粘接劑會發(fā)生溶脹或降解，機(jī)械強(qiáng)度顯著降低，基體往往先于粘接界面被破壞。因此，如何通過分子結(jié)構(gòu)的精確調(diào)控以實(shí)現(xiàn)高分子粘接劑界面作用力和內(nèi)聚強(qiáng)度的協(xié)同提升是亟需解決的關(guān)鍵科學(xué)問題。



  針對以上問題，西安交大成一龍研究員課題組提出了一種全新的通用設(shè)計策略用于構(gòu)筑聚合物組織粘接劑（UPGAs），該粘接劑由苯丙氨酸衍生物N-丙烯酰苯丙氨酸（APA）和親水性乙烯基單體通過一步法自由基聚合得到。通過側(cè)基疏水性、取代基、取代基位置的系統(tǒng)調(diào)控，結(jié)合基體和界面分析證明了苯丙氨酸獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)（苯環(huán)和羧基位于同一結(jié)構(gòu)單元）可以同時實(shí)現(xiàn)界面排水和鍵合以及基體增強(qiáng)，從而與生物組織建立快速（5 s）、牢固（173 kPa）的濕粘接。此外，UPGAs粘度可調(diào)，滿足可注射需求，可以在不同基底材料表面快速固化粘接，并且適用于不同pH環(huán)境。進(jìn)一步，UPGAs可以作為止血劑進(jìn)行快速傷口閉合和緊急止血，尤其針對臨床上挑戰(zhàn)性止血場景，包括不可壓縮性的內(nèi)臟出血以及形狀不規(guī)則的高壓動脈、靜脈出血等。


圖1. UPGAs的設(shè)計策略


  該研究表明N-丙烯酰苯丙氨酸（APA）的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢（苯環(huán)和羧基位于同一結(jié)構(gòu)單元）具體包括以下三個方面：與N-丙烯酰甘氨酸（AG）、N-丙烯酰丙氨酸（AL）、N-丙烯酰纈氨酸（AV）相比，利用APA和丙烯酸（AA）共聚制備的聚合物濕粘接強(qiáng)度顯著提高，主要?dú)w因于疏水性苯環(huán)在基體增強(qiáng)方面發(fā)揮的關(guān)鍵作用；APA中羧基被酰胺（N-丙烯酰苯丙酰胺（APN）)和氫（N-丙烯酰苯乙胺（APE））取代后，由于苯環(huán)在基體中疏水聚集的趨勢增加，在界面排水方面貢獻(xiàn)降低，水下粘接強(qiáng)度明顯下降；羧基和苯環(huán)處于不同分子的位置結(jié)構(gòu)對濕粘接性能顯示出負(fù)面影響，這主要因?yàn)?/span>分子間動態(tài)非共價作用的形成受到影響，聚合物網(wǎng)絡(luò)交聯(lián)密度下降，基體強(qiáng)度減弱。此外，通過與不同親水性單體共聚，證實(shí)了APA作為疏水組分在UPGAs構(gòu)筑中的普適性和通用性。


 圖2. 疏水側(cè)基對濕粘接性能的影響


 圖3. 取代基和取代基位置對濕粘接性能的影響


 圖4. APA作為疏水組分構(gòu)筑UPGAs的普適性


  體內(nèi)出血模型表明，UPGAs可以作為一種有效的密封劑，在幾秒鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)緊急止血，尤其是針對不可壓縮的，形狀不規(guī)則的內(nèi)部深層出血傷口。以上結(jié)果均表明該研究的分子設(shè)計原理將為開發(fā)新一代濕粘接劑提供解決思路和發(fā)展機(jī)遇，在微創(chuàng)手術(shù)治療、緊急自救、生物電子設(shè)備體內(nèi)固定和植入等方面顯示出巨大應(yīng)用潛力。 


圖5. UPGAs在體內(nèi)快速止血方面的應(yīng)用


  相關(guān)工作以“Molecular Architecture Regulation for the Design of Instant and Robust Underwater Adhesives”為題發(fā)表于《Science Advances》。論文的第一作者為西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生于靜，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院成一龍研究員為通訊作者。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、西安交通大學(xué)“青年拔尖人才支持計劃”等項(xiàng)目的支持。論文的表征及測試得到西安交通大學(xué)分析測試共享中心的大力支持。


  原文鏈接： https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg4031

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