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上科大葉春洪課題組和鄭大張?jiān)n題組《Adv. Mater. 》: 基于聚合物微折紙構(gòu)筑手性等離子體結(jié)構(gòu)
2023-07-30  來源：高分子科技

  手性等離子體納米材料可選擇性地與左旋或右旋圓偏振光相互作用，產(chǎn)生手性光學(xué)特性，即圓二色性(Circular dichroism, CD)，在三維成像、信息加密、負(fù)折射率超材料、手性分子檢測與合成等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。其手性光學(xué)性質(zhì)源自于非對稱的立體構(gòu)型對光波相位、偏振方向和強(qiáng)度的改變，因此CD信號的的三要素，包括振幅、強(qiáng)度和正負(fù)，與其立體構(gòu)型密切相關(guān)。


  目前手性結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑主要為兩類：一、“自上而下”的方法，如：電子束光刻, 聚焦離子束刻蝕, 掠射角沉積等；二、“自下至上”的方法，通常以DNA、氨基酸、手性纖維等為模板進(jìn)行膠體自組裝，實(shí)現(xiàn)對等離子體納米顆粒的手性排列。兩者均可實(shí)現(xiàn)納米尺度的高精度調(diào)控，然而前者要求高設(shè)備和時間的投入，且結(jié)構(gòu)為靜態(tài)，缺乏動態(tài)可調(diào)性；后者通常信號較弱，且天然生物分子對環(huán)境的敏感度，限制其適用環(huán)境。因此開發(fā)一種簡單高效的新策略實(shí)現(xiàn)具有環(huán)境適應(yīng)性、且信號可調(diào)控的手性等離子體結(jié)構(gòu)是迫切需要的。


  上？萍即髮W(xué)葉春洪教授團(tuán)隊(duì)、鄭州大學(xué)張?jiān)淌趫F(tuán)隊(duì)和德國萊布尼茲聚合物研究所Andreas Fery教授團(tuán)隊(duì)共同合作，首次將基于響應(yīng)性聚合物的微折紙概念(micro-origami)引入到手性等離子體微納結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)中，借助折紙結(jié)構(gòu)在刺激條件下自發(fā)地由2D薄膜轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>3D結(jié)構(gòu)的形變行為，使在薄膜表面初始態(tài)為緊密直線型排列的金納米顆粒轉(zhuǎn)變?yōu)槿S空間的螺旋線結(jié)構(gòu)，從而獲得手性光學(xué)特性。并借助于微折紙結(jié)構(gòu)形貌的靈活可調(diào)性和金顆粒線型組裝體角度的可控性，實(shí)現(xiàn)對手性光學(xué)信號強(qiáng)度、正負(fù)和頻率的有效調(diào)節(jié)。該方法簡單易行，開拓了基于響應(yīng)性聚合物構(gòu)筑立體構(gòu)型和手性信號可控的等離子體手性材料的新策略。相應(yīng)工作以題為“Tunable Chiral Plasmonic Activities Enabled via Stimuli Responsive Micro-Origami” 的論文發(fā)表于《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.202303595）。 


圖1. 金納米顆粒在聚合物薄膜表面大范圍高度有序的線型組裝及其偏振依賴的UV-Vis吸收光譜。


  作者以單一取向的PDMS納米褶皺作為模板，通過限域自組裝的方式實(shí)現(xiàn)金納米球在聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）薄膜上，大面積區(qū)域的直線型排列，呈現(xiàn)高度有序、相互平行的陣列形貌，且在單個組裝線中，金顆粒之間緊密接觸，產(chǎn)生強(qiáng)烈的等離子體共振效應(yīng)，獲得了在近紅外區(qū)域的縱向等離子體共振模式（longitudinal plasmonic resonance mode）（圖1）。當(dāng)聚合物薄膜在響應(yīng)刺激下，自發(fā)卷曲形成三維管狀結(jié)構(gòu)，帶動金球的線型組裝體同時發(fā)生形變，沿著管壁呈現(xiàn)三維螺旋結(jié)構(gòu)。該螺旋狀排列的金納米顆粒在其等離子體共振吸收波段改變光波傳播的相位，產(chǎn)生手性光學(xué)信號。并且，由于其縱向耦合效應(yīng)，使CD光譜擴(kuò)張到近紅外區(qū)域（圖2），有利于促進(jìn)手性光學(xué)在生物方向的應(yīng)用。 


圖2. (a-c) 聚合物微折紙結(jié)構(gòu)的自卷曲行為誘導(dǎo)金納米球的線型組裝轉(zhuǎn)變?yōu)?/span>3D 螺旋排列； (d)卷曲前后的CD光譜對比；(e, f) COMSOL理論模擬的CD光譜，以及在左-/右-圓偏振光作用下金球螺旋排列結(jié)構(gòu)的電磁場分布圖。 


圖3. 基于金納米顆線型組裝的角度實(shí)現(xiàn)對螺旋結(jié)構(gòu)和對應(yīng)CD信號的調(diào)控。


  進(jìn)一步通過調(diào)節(jié)金球線型組裝體與聚合物薄膜卷曲軸的相對角度，獲得信號呈現(xiàn)正負(fù)鏡像對稱的CD 光譜，以及實(shí)現(xiàn)對峰位和強(qiáng)度的調(diào)控（圖3）。并結(jié)合COMSOL理論模擬，系統(tǒng)探索了單、雙和三線程金球組裝體、不同組裝角度和金球數(shù)量對CD信號的影響，以及在左-/右旋圓偏振光下電磁場的差異，深入解釋手性信號的來源。


  該項(xiàng)工作由共同第一作者上海科技大學(xué)博士研究生賀義升和北京科技大學(xué)碩士研究生李昊宇共同完成。上？萍即髮W(xué)為第一通訊單位，上科大葉春洪教授、鄭州大學(xué)張?jiān)淌诤偷聡R布尼茲聚合物研究所Andreas Fery教授為共同通訊作者。上述研究得到國家自然科學(xué)基金委、上科大雙一流經(jīng)費(fèi)、國家海外青年人才引進(jìn)項(xiàng)目、上海市“揚(yáng)帆”計(jì)劃、德國洪堡學(xué)者基金會和德國科學(xué)基金委的資助。


  原文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303595  


葉春洪課題組“雙一流”博士后招聘（1位）：


  上？萍即髮W(xué)是一所由上海市人民政府與中國科學(xué)院共同舉辦、共同建設(shè)，由上海市人民政府主管的全日制普通高等學(xué)校，努力建設(shè)一所小規(guī)模、高水平、國際化的研究型、創(chuàng)新型大學(xué)。課題組所在的上？萍即髮W(xué)“材料科學(xué)與工程”學(xué)科，進(jìn)入新一輪一流學(xué)科建設(shè)序列。


招聘要求：

  1. 具有或即將獲得高分子、材料、化學(xué)等相關(guān)專業(yè)的博士學(xué)位；

  2. 良好的中英文科技論文閱讀和寫作能力， 具有獨(dú)立完成工作的能力；

  3. 工作勤奮、踏實(shí)，有團(tuán)隊(duì)協(xié)作精神；


博士后待遇：

  按照上？萍即髮W(xué)相關(guān)規(guī)定執(zhí)行，提供具有競爭力的薪酬（25-30W）、津貼和福利，提供博士后公寓。課題組協(xié)助申請各種基金和人才項(xiàng)目，如上海市超級博士后計(jì)劃和博新計(jì)劃等，支持參加國內(nèi)外學(xué)術(shù)交流會議以及海外合作實(shí)驗(yàn)室的訪問與交流。 


博士后招聘方式：

  有意向的申請人請先將一份詳細(xì)的個人介紹（包括學(xué)習(xí)工作經(jīng)歷CV、主要研究內(nèi)容Research Statement、代表論文論著清單Publication List）發(fā)到本人郵箱。郵件主題注明“姓名-應(yīng)聘博士后”。Email: yechh@shanghaitech.edu.cn

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（責(zé)任編輯：xu）
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