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北工大趙治、宋曉艷教授團(tuán)隊(duì)《Adv. Sci.》：具有多級(jí)耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強(qiáng)韌水凝膠
2023-07-31  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠具有優(yōu)異的化學(xué)特性，廣泛應(yīng)用于先進(jìn)功能材料與智能材料領(lǐng)域。然而，水凝膠自身的勻質(zhì)結(jié)構(gòu)與高含水量使其在力學(xué)性能方面存在天然缺陷，極大限制了其服役表現(xiàn)與應(yīng)用場(chǎng)景，F(xiàn)有水凝膠強(qiáng)韌化技術(shù)在制備成本、適用范圍等方面存在諸多局限。特別地，這些方法均依賴隨機(jī)試錯(cuò)模式，無(wú)法準(zhǔn)確預(yù)判調(diào)控產(chǎn)物性質(zhì)。探索發(fā)展規(guī)律性更高、適用性更強(qiáng)的超強(qiáng)韌水凝膠按需開(kāi)發(fā)新范式是當(dāng)下亟需解決的前沿課題。


圖1 具有多級(jí)耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強(qiáng)韌水凝膠


  近期，北京工業(yè)大學(xué)材料與制造學(xué)部趙治、宋曉艷教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)控制高分子自發(fā)逐級(jí)組裝構(gòu)建了可協(xié)同耗散能量與動(dòng)態(tài)恢復(fù)的多級(jí)網(wǎng)絡(luò)，成功開(kāi)發(fā)出一種基于序構(gòu)模式的新型超強(qiáng)韌水凝膠制備體系（圖1）。在成膠過(guò)程中，體系中的高分子鏈通過(guò)非共價(jià)相互作用進(jìn)行4步自組裝，使得各級(jí)功能基元間緊密耦合，相互加強(qiáng)，大大提升了凝膠的強(qiáng)度與韌性。制備該類凝膠體系的關(guān)鍵是選擇具有適當(dāng)化學(xué)結(jié)構(gòu)的氫鍵給體與受體。研究表明，合適的氫鍵給體應(yīng)為丙烯酸及其衍生物，同時(shí)其上的取代基團(tuán)應(yīng)與羧基連接于同一個(gè)碳原子上。氫鍵受體應(yīng)具有1,2-二胺型結(jié)構(gòu)單元，反式二胺比順式二胺具有更高的反應(yīng)速率（圖2）。 


圖2 適于（綠色）和不適于（紅色）構(gòu)建超強(qiáng)韌凝膠的代表性反應(yīng)物結(jié)構(gòu)


  按上述方法構(gòu)建的凝膠其反應(yīng)物結(jié)構(gòu)與產(chǎn)物宏觀機(jī)械性能間具有明顯的對(duì)應(yīng)關(guān)系。因此，可通過(guò)合理設(shè)計(jì)反應(yīng)體系實(shí)現(xiàn)超強(qiáng)韌凝膠的性能預(yù)測(cè)與按需制備。例如，當(dāng)氫鍵給體與受體上取代基疏水性匹配時(shí)，產(chǎn)物具有較高強(qiáng)度；當(dāng)二者不匹配時(shí)，產(chǎn)物具有較高彈性；同時(shí)引入親水與疏水結(jié)構(gòu)單元?jiǎng)t可兼顧強(qiáng)度與韌性。在取代基類型固定的情況下，增加1,2-二胺型結(jié)構(gòu)單元的重復(fù)數(shù)目可同步提升產(chǎn)物強(qiáng)度與韌性；谏鲜鰳(gòu)效關(guān)系，本研究制備了系列超強(qiáng)韌水凝膠，并在極大范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)物性能的按需調(diào)控，所得產(chǎn)物的最高抗拉強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率與強(qiáng)度分別可達(dá)19.6 MPa、20000%和135.7 MJ/cm3。同時(shí)，多級(jí)能量耗散網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部非共價(jià)作用力的可逆性和分子鏈間耦合的緊密性還使得產(chǎn)物具有良好的自修復(fù)性能與抗溶脹性能（圖3）。以上工作為超強(qiáng)韌水凝膠的高效制備與持續(xù)進(jìn)化提供了一種嶄新思路。


圖3 基于多級(jí)耦合能量耗散網(wǎng)絡(luò)的超強(qiáng)韌水凝膠性能展示


  該工作以“Ultra-tough self-healing hydrogel via hierarchical energy associative dissipation”為題發(fā)表在《Advanced Science》上（Adv. Sci., DOI: 10.1002/advs.202303315）。文章第一兼通訊作者是北京工業(yè)大學(xué)趙治教授，共同通訊作者是北京工業(yè)大學(xué)宋曉艷教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/advs.202303315

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