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  近年來，鋰電池已被廣泛應(yīng)用于移動電子設(shè)備，電動汽車，大型儲能裝置和衛(wèi)星等特殊領(lǐng)域。其中，移動電子設(shè)備和電動汽車的快速發(fā)展使得人們對鋰電池的能量密度和安全性需求不斷增加。與使用傳統(tǒng)液態(tài)電解液的電池相比，使用聚合物電解質(zhì)的固態(tài)電池具有更高的安全性與能量密度。然而，其內(nèi)部的電極/聚合物電解質(zhì)界面仍存在許多問題（圖1），影響電池的應(yīng)用。

圖1 鋰電池的應(yīng)用領(lǐng)域與電極/聚合物電解質(zhì)界面存在的問題

 【綜述亮點(diǎn)】

1. 不同種類電解質(zhì)的性能比較

圖2 各種電解質(zhì)的特性比較

2. 不同種類電解質(zhì)中鋰離子的傳輸機(jī)理

（1）單組分電解質(zhì)

  在LE內(nèi)，鋰離子被多個溶劑分子包圍，形成溶劑鞘。離子帶著溶劑鞘遷移，到達(dá)另一端后，脫去溶劑鞘。其中，去溶劑化需要克服較大的能壘，影響界面鋰離子傳導(dǎo)速率。在SPE內(nèi)，鋰離子與聚合物鏈上的基團(tuán)或原子配位，隨著鏈段運(yùn)動而遷移。伴隨著配位鍵的斷裂與形成，鋰離子將在聚合物鏈內(nèi)或鏈間跳躍。在ICE中，鋰離子傳導(dǎo)很大程度上依賴于晶體結(jié)構(gòu)中存在的缺陷。多晶陶瓷則因其較大的晶界阻抗，成為限制離子導(dǎo)通的主要因素。

（2）多組分電解質(zhì)

  多組分電解質(zhì)主要包括雙組分的陶瓷-液體電解質(zhì)（Ceramic-Liquid Electrolytes，CLEs），凝膠聚合物電解質(zhì)（Gel Polymer Electrolytes，GPEs），復(fù)合聚合物電解質(zhì)（Composite Polymer Electrolytes，CPEs）以及三組分的復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)（Composite Gel Polymer Electrolytes，CGPEs）。在多組分電解質(zhì)中，因?yàn)槊糠N成分都會貢獻(xiàn)其各自的離子傳導(dǎo)途徑，導(dǎo)致離子傳導(dǎo)機(jī)制更為復(fù)雜。此外，不同成分之間的相互作用，也造成了離子傳輸?shù)膮f(xié)同與競爭效應(yīng)，因而需要具體研究。

3. 常用聚合物的性能及其改性方法

圖3 各種聚合物基體材料的性能比較

4. 高能量密度鋰電池正極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)界面問題及改善方法

  柔軟的聚合物固態(tài)電解質(zhì)擁有與電極的良好接觸。然而，當(dāng)電池使用高負(fù)載正極時，聚合物固態(tài)電解質(zhì)仍難以有效滲透和潤濕正極，導(dǎo)致正極內(nèi)部和界面處的鋰離子傳導(dǎo)不理想。除了在電解質(zhì)內(nèi)加入液體成分外，原位聚合和一體化正極-電解質(zhì)策略也可以改善這個問題。原位聚合通過將含有引發(fā)劑的液態(tài)聚合物前驅(qū)體/單體直接涂覆到正極上，或注入預(yù)組裝的電池中，從而使液體前驅(qū)體/單體有效滲透正極，再聚合。一體化正極-電解質(zhì)指的是將某些聚合物電解質(zhì)既作為離子導(dǎo)體和粘結(jié)劑摻入正極，又作為電解質(zhì)組成電池。此時，正極和電解質(zhì)粘合在一起創(chuàng)建集成正極/電解質(zhì)一體化結(jié)構(gòu)。

  盡管相比傳統(tǒng)液態(tài)電解液，聚合物電解質(zhì)通常具有更寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口，它們?nèi)噪y以滿足高電壓正極的匹配要求。正極/電解質(zhì)界面的電化學(xué)不穩(wěn)定限制了鋰電池的能量密度和循環(huán)性能。在正極和聚合物電解質(zhì)之間構(gòu)建穩(wěn)定的正極-電解質(zhì)中間相（CEI）是提高界面電化學(xué)兼容性的有效策略。通過電解質(zhì)改性，包括加入鋰鹽添加劑、增塑劑和陶瓷填料都有助于形成穩(wěn)定的CEI。此外，鑒于ICE具有出色的電化學(xué)穩(wěn)定性，因此在正極上構(gòu)建一層ICE涂層可用作夾層結(jié)構(gòu)中正極和聚合物電解質(zhì)之間的人造穩(wěn)定CEI。某些具有優(yōu)異電化學(xué)穩(wěn)定性的聚合物也可以用作正極涂層。構(gòu)建多層聚合物電解質(zhì)也是一種避免電化學(xué)不兼容的直接方法。

  正極/電解質(zhì)界面上空間電荷層的存在也可能導(dǎo)致大的界面阻抗。這是因?yàn)楫?dāng)兩種具有不同化學(xué)勢的材料接觸時，例如電極和聚合物電解質(zhì)，空間電荷會在界面處積聚。除了不同的化學(xué)勢之外，電極和聚合物電解質(zhì)之間的電勢差也將驅(qū)動帶電粒子重新分布，在界面處形成空間電荷層累積。界面處的空間電荷層會阻礙離子傳導(dǎo)，提高離子的遷移能壘，增大界面阻抗。將鐵電/介電材料引入界面中則能夠很好地抑制空間電荷的累積。

5. 高能量密度鋰電池負(fù)極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)界面問題及修飾方法

  在鋰電池的各種負(fù)極材料中，鋰金屬擁有較高的比容量（3860 mAh g^-1），及較低的還原電位（3.04 V，標(biāo)準(zhǔn)氫電極）。因此，鋰金屬電池的能量密度能夠比使用石墨負(fù)極的電池提高40%-50%。然而，鋰金屬負(fù)極/電解質(zhì)界面也存在著一些問題，它們不僅影響鋰電池的能量密度，還影響其循環(huán)性能和安全性。

  界面穩(wěn)定性是鋰電池穩(wěn)定循環(huán)的先決條件。然而，鋰金屬負(fù)極總是會與含有特定基團(tuán)或元素的聚合物電解質(zhì)反應(yīng)。在聚合物電解質(zhì)中加入添加劑，可以在界面處誘導(dǎo)生成富含無機(jī)物的固體-電解質(zhì)中間相（SEI），阻隔副反應(yīng)發(fā)生，提高界面化學(xué)穩(wěn)定性。此外，與正極側(cè)相同，采用多層電解質(zhì)設(shè)計(jì)也可以將易反應(yīng)的電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極進(jìn)行物理分隔。

圖4 鋰電池電極/聚合物固態(tài)電解質(zhì)的界面問題及修飾改善方法

6. 未來展望

  盡管現(xiàn)有的電解質(zhì)改性以及界面修飾方法已經(jīng)能夠在一定程度上提高鋰電池的能量密度，未來仍需要更好地解決以下幾個挑戰(zhàn)，以進(jìn)一步提高電池的綜合性能：（1）對聚合物電解質(zhì)，尤其是多組分電解質(zhì)中鋰離子的傳導(dǎo)機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步探究。（2）需要進(jìn)一步提高聚合物固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性與機(jī)械強(qiáng)度，并對電解質(zhì)進(jìn)行更新穎的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。（3）在盡量提高電極負(fù)載量的前提下，保證電池的放電容量與循環(huán)性能不受影響。（4）優(yōu)化聚合物電解質(zhì)的制備過程，并降低制備成本，適應(yīng)大規(guī)模生產(chǎn)。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/aenm.202301746