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南工大董維亮教授等 Angew：從廢棄PET塑料到高價值鋰電池負(fù)極材料
2023-10-29  來源：高分子科技

  聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）廣泛應(yīng)用在日常生活中的一次性包裝材料，2021年的年產(chǎn)量規(guī)模約為80.9萬噸，但只有少部分（約30%）廢棄PET被回收利用。許多研究致力于通過單體回收來實現(xiàn)PET閉合循環(huán)，或?qū)⑵渖?/span>再造為具有更高價值的產(chǎn)品。


  PET塑料與與對苯二甲酸鈣（CaTP）含有共同的骨架成分對苯二甲酸（TPA），因此在PET酶法解聚的最佳反應(yīng)溫度（70°C）下，通過添加二價金屬離子（如鈣）提高PET解聚酶的熱穩(wěn)定性，鈣離子進(jìn)一步結(jié)合對苯二甲酸離子形成不溶產(chǎn)物對苯二甲酸鈣（CaTP）。圍繞這一想法，南京工業(yè)大學(xué)姜岷團(tuán)隊與格列夫瓦爾德大學(xué)Uwe T. Bornscheuer團(tuán)隊通過創(chuàng)新合作與學(xué)科交叉取得重要進(jìn)展，兩個團(tuán)隊青年教師董維亮教授和韋韌博士為共同通訊作者，薛瑞博士為第一作者，本研究在鋰電池工作方面得到了格瓦大學(xué)Uwe Schr?de教授和南京工業(yè)大學(xué)能源學(xué)院張翼副教授的支持和指導(dǎo)。 



  作者為了提高PET解聚過程中的CaTP產(chǎn)率，優(yōu)化了包括溫度、初始底物濃度和初始鈣離子濃度的水解參數(shù)。并對CaTP的形貌、化學(xué)成分和熱穩(wěn)定性進(jìn)行了表征。作者發(fā)現(xiàn)在高濃度鈣離子添加的條件下，PET解聚產(chǎn)生的產(chǎn)物全部為CaTP，幾乎沒有可溶性對苯二甲酸鹽產(chǎn)物。最優(yōu)結(jié)果顯示，通過添加1 M的Ca2+在80℃下反應(yīng)12 h后成功地將~84%的廢PET (200 g L-1)轉(zhuǎn)化為對苯二甲酸鈣水合物(CaTP?3H2O)。 



  作者通過經(jīng)濟(jì)學(xué)分析（TEA）比較了離子交換法和一鍋法生產(chǎn)CaTP的經(jīng)濟(jì)效益，結(jié)果顯示一鍋法生產(chǎn)CaTP在最小售價和年花費總額方面均具有優(yōu)勢。CaTP通過簡單的方法純化后用作鋰電池的負(fù)極原料，其初始可逆比容量為164.2 mAh g-1，充放電100圈循環(huán)后的容量為136.3 mAh g-1(83%)。 



  綜上所述，作者通過外源添加Ca2+調(diào)控PET的解聚過程，實現(xiàn)可解除產(chǎn)物反饋抑制，減少解聚過程中維持pH的堿使用，簡化產(chǎn)物分離步驟的一鍋法生產(chǎn)CaTP方案，將CaTP作為負(fù)極材料應(yīng)用到鋰電池的制備，其充放電循環(huán)100圈性能可與商業(yè)化鋰電池（LiFePO4/C）的負(fù)極材料相媲美。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202313633

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