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江南大學(xué)殷允杰/王潮霞教授團(tuán)隊 CEJ：氫鍵及離子鍵共同作用的自修復(fù)型發(fā)光水性聚氨酯
2023-10-15  來源：高分子科技

  具有顏色可調(diào)性且色純度高的發(fā)光材料在柔性顯示器、光學(xué)器件及可穿戴電子領(lǐng)域擁有良好的應(yīng)用前景。通常，發(fā)光材料被包覆或嵌入在軟基質(zhì)中以實現(xiàn)應(yīng)用，但是不可避免對其力學(xué)性能造成損傷，且重復(fù)的機(jī)械刺激易導(dǎo)致其性能疲勞甚至消退。賦予材料自修復(fù)性質(zhì)可以有效改善其服役周期和使用壽命，然而力學(xué)性能與自修復(fù)效率之間存在固有矛盾，如何有效的引入發(fā)光性能單體，同時權(quán)衡聚合物分子網(wǎng)絡(luò)的延展性及其韌性，合成具有新型化學(xué)結(jié)構(gòu)的自修復(fù)型發(fā)光聚合物對發(fā)光材料具有重要意義。


  針對以上問題，江南大學(xué)殷允杰/王潮霞教授團(tuán)隊通過設(shè)計由酰胺基團(tuán)和氨基甲酸酯基團(tuán)之間構(gòu)建氫鍵及離子鍵相互作用的聚合物分子網(wǎng)絡(luò)，制備一種具有機(jī)械堅固性（6.8 MPa）、高韌性（70.9 MJ m-3）和高損傷容限（44.7 KJ m-2）的自修復(fù)水性聚氨酯（Supra LWPU）。合成的N，N-雙（2-羥乙基）-3-氨基丙；拾滨０罚∟AGA二醇）中叔胺基堿性中心與2，2-雙（羥甲基）丁酸（DMBA）中羧基離子相互作用，氨基甲酸酯基團(tuán)之間形成單重氫鍵，NAGA二醇中側(cè)鏈酰胺基團(tuán)之間形成多重氫鍵相互作用，有效平衡了自修復(fù)材料力學(xué)性能與愈合效率之間的關(guān)系（圖1）。得益于非共價網(wǎng)絡(luò)的動態(tài)可逆特性，Supra-LWPU聚合物分子網(wǎng)絡(luò)的受損界面在60 ℃條件下經(jīng)24 h愈合后韌性可以恢復(fù)至65.3 MJ m-2，愈合效率達(dá)92.1%。 


圖1：Supra-LWPU合成路線


  具有適當(dāng)有效長度的聚四氫呋喃醚二醇（PTMG）作為一種可結(jié)晶的軟連段，在單軸拉伸過程中提供較低的結(jié)晶能壘，從而實現(xiàn)有效的能量耗散（圖2）。同時，為了減少聚合物的結(jié)晶取向并保證分子網(wǎng)絡(luò)具有充足的鏈遷移性，選擇具有不對稱脂環(huán)結(jié)構(gòu)的異佛爾酮二異氰酸酯（IPDI）作為硬鏈段，合理的軟/硬鏈段設(shè)計有利于Supra-LWPU聚合網(wǎng)絡(luò)形成非晶區(qū)及松散堆積結(jié)構(gòu)，有效的順序解離和快速重排能力賦予Supra-LWPU分子網(wǎng)絡(luò)較高的損傷容限，可以有效減緩材料因局部應(yīng)力集中而產(chǎn)生的裂紋擴(kuò)展現(xiàn)象（圖3）。同時，NAGA二醇中多個氫鍵結(jié)合位點(diǎn)誘導(dǎo)Supra-LWPU聚合網(wǎng)絡(luò)中叔胺基聚集區(qū)域（簇發(fā)光團(tuán)）通過空間共軛產(chǎn)生的非傳統(tǒng)發(fā)光現(xiàn)象可以對早期裂紋進(jìn)行監(jiān)測，并且可以通過發(fā)光強(qiáng)度的變化實現(xiàn)愈合過程的可視化（圖4）。 


圖2：Supra-LWPU分子網(wǎng)絡(luò)受力階段分析及塑性變形過程 


圖3：Supra-LWPU損傷容限的計算 


圖4：Supra-LWPU光致發(fā)光性質(zhì)及可視化愈合過程


  由于所制備的水性聚氨酯具有良好的乳液穩(wěn)定性，選擇水溶性熒光劑對Supra-LWPU的發(fā)光顏色進(jìn)行豐富，并設(shè)計制備了具有均勻微裂紋結(jié)構(gòu)的機(jī)械響應(yīng)發(fā)光（MRL）裝置，該裝置由紫外線屏蔽層、熒光圖案和自修復(fù)聚氨酯層構(gòu)建。具有良好紫外線吸收能力的碳納米管（CNTs）作為紫外線屏蔽層的重要組成部分，通過絲膠進(jìn)行非共價改性有效改善了CNTs之間因范德華力、π-π共軛作用產(chǎn)生的堆積現(xiàn)象，所制備的紫外線屏蔽層可以形成組織均勻的微裂紋結(jié)構(gòu)，在材料拉伸/收縮過程中進(jìn)行可逆回復(fù)，賦予MRL裝置獨(dú)特的應(yīng)變依賴性發(fā)光特性。具有多色彩熒光的隱藏圖案被固定在紫外線屏蔽層與自修復(fù)聚氨酯層之間，并在MRL裝置受到拉伸狀態(tài)下進(jìn)行顯現(xiàn)（圖5），為發(fā)光聚合物在光學(xué)信息顯示或加密提供了一種有效的策略。 


圖5：機(jī)械響應(yīng)發(fā)光（MRL）裝置的制備


  該工作以“Healable, luminescent, notch-insensitive waterborne polyurethane via noncovalent crosslinking with hydrogen bonds and ionic interactions”為題發(fā)表在《Chem Eng J》上（Chem Eng J 2023, 475, 146393）。文章第一作者是江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院博士生葉挺，通訊作者是江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院殷允杰教授與王潮霞教授。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146393

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