水是基礎(chǔ)性的自然資源和重要的戰(zhàn)略資源，發(fā)展綠色、高效的水污染控制新技術(shù)是促進(jìn)水資源可持續(xù)利用的關(guān)鍵。芬頓（或類芬頓）反應(yīng)作為一種環(huán)境友好的高級氧化技術(shù)，可通過產(chǎn)生強(qiáng)氧化能力的?OH來分解絕大部分有機(jī)污染物，具有普適性強(qiáng)、礦化率高等特點(diǎn)。然而，以芬頓為核心的水處理技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中仍面臨反應(yīng)速率慢、H2O2利用率低等諸多困境，極大地阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，設(shè)計(jì)兼具高反應(yīng)活性和H2O2利用率的雙效芬頓催化體系在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有重要意義。
近日，浙江理工大學(xué)呂維揚(yáng)/華東理工大學(xué)邢明陽成功通過自聚合束縛策略合成得到一系列負(fù)載超細(xì)金屬顆粒的氮摻雜碳納米片（M@N-C）催化劑，并利用催化劑的持續(xù)供電子能力和對?OH的吸附穩(wěn)定作用，實(shí)現(xiàn)了芬頓反應(yīng)體系中催化速率和H2O2利用率的同步提升。該文首先通過簡便的研磨輔助熱解方法合成Fe@N-C催化劑（圖a），其金屬粒徑集中在4 ~ 5 nm之間，負(fù)載量高達(dá)30.5 wt%。XPS分析結(jié)合密度泛函理論（DFT）計(jì)算證實(shí)，F(xiàn)e核與碳層上吡啶氮位點(diǎn)的相互作用可提高對H2O2的吸附性能（圖b和圖c），并降低H2O2分解的反應(yīng)能壘（圖d），是Fe@N-C具備優(yōu)異催化活性的關(guān)鍵。該位點(diǎn)可向H2O2持續(xù)轉(zhuǎn)移電子，從而連續(xù)生成表面吸附態(tài)?OH與污染物反應(yīng)（圖e），使Fe@N-C在降解磺胺甲惡唑過程中表現(xiàn)出極高的催化活性（0.818 min-1）和H2O2利用率（84.1%）(圖f和圖g)。此外，F(xiàn)e@N-C/H2O2體系在處理工廠實(shí)際廢水時(shí)可將廢水的COD由968 mg L-1降低至106 mg L-1，而傳統(tǒng)芬頓體系無法對該復(fù)雜工業(yè)廢水進(jìn)行有效處理（圖h）。該研究對未來設(shè)計(jì)高性能芬頓催化劑用于環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有重要的推動作用。
該工作以“A polymer tethering strategy to achieve high metal loading on catalysts for Fenton Reactions”為題發(fā)表在《Nature Communications》上（Nat. Commun. 2023, 14, 7841）。文章第一作者是浙江理工大學(xué)王李新和饒龍駿。該研究得到國家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金和上海市優(yōu)秀學(xué)術(shù)帶頭人等項(xiàng)目的支持。
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43678-1
