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  近年來，學(xué)術(shù)界在軟體機(jī)器人、類腦智能、柔性電子和植入式醫(yī)療等方面取得長足進(jìn)展，但在實(shí)現(xiàn)全柔性、可于溶液環(huán)境中工作的智能技術(shù)上仍然面臨重大挑戰(zhàn)，其中的關(guān)鍵一環(huán)在于缺失可以組裝集成到柔性體系內(nèi)的信息讀寫與擦除單元。在各種潛在途徑中，電阻隨機(jī)存取存儲器 (Resistive random-access memory，RRAM)由于結(jié)構(gòu)簡單、操作迅速、多級數(shù)據(jù)存儲能力強(qiáng)等原因，被認(rèn)為是可拉伸柔性存儲器的理想選擇。RRAM主要由電極、功能層和襯底材料組成，當(dāng)前實(shí)現(xiàn)此類柔性器件的通行做法仍是將剛性的功能單元沉積在柔性基板材料上，這會造成剛性功能層與軟襯底之間的彈性模量不匹配，從而導(dǎo)致動態(tài)變形過程中器件工作不穩(wěn)定包括出現(xiàn)剝離和開裂情形，從而引發(fā)存儲故障，這就限制了器件的應(yīng)用。為從根本上解決上述問題，需要尋找全新的數(shù)據(jù)讀寫和擦除原理，以構(gòu)建出全柔性、可變形、工作高效的記憶存儲器。

  由劉靜教授帶領(lǐng)的清華大學(xué)與中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所聯(lián)合小組在多年探索實(shí)踐中，受生物神經(jīng)元通過極化和去極化方式實(shí)現(xiàn)各種大腦功能的啟發(fā)，引入了溶液中液態(tài)金屬在電化學(xué)作用下會出現(xiàn)的可逆性氧化與還原效應(yīng)，開創(chuàng)性地提出了基于液態(tài)金屬液滴氧化/去氧化機(jī)制實(shí)現(xiàn)超大范圍電阻改變與恢復(fù)的隨機(jī)存儲器原理，首次實(shí)現(xiàn)了可在溶液環(huán)境下工作的數(shù)據(jù)存儲與擦除方法（圖1），相應(yīng)研究近日以“Liquid Metal Memory”（液態(tài)金屬記憶存儲器）為題發(fā)表在《Advanced Materials》，并被期刊選為Editor’s Choice。文章共同第一作者為清華大學(xué)醫(yī)學(xué)院生物醫(yī)學(xué)工程系博士生袁銳治和碩士生曹英杰，論文共同通訊作者為清華大學(xué)醫(yī)學(xué)院教授、中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所研究員劉靜和清華大學(xué)醫(yī)學(xué)院水木學(xué)者博士后陳森（現(xiàn)為南京航空航天大學(xué)國際前沿科學(xué)研究院副教授）。

  從自然界進(jìn)化的觀點(diǎn)看，生物大腦是經(jīng)過數(shù)十億年不斷演化提升的產(chǎn)物，借助神經(jīng)元細(xì)胞的極化和去極化來實(shí)現(xiàn)高效且低能耗的思考和信息記憶存儲。與此極化和去極化方式異常相似的是，液態(tài)金屬液滴同樣可在溶液環(huán)境下實(shí)現(xiàn)氧化和去氧化(又稱還原)機(jī)制，整個過程只需調(diào)控電流的大小和極性方向。頗為獨(dú)特的是，正如神經(jīng)元極化和去極化前后會表現(xiàn)出明顯的行為差異一樣，液態(tài)金屬液滴的氧化和還原態(tài)的差異尤為顯著，這對于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定可靠的信息存儲與讀寫帶來極大便利。研究揭示，由于致密氧化層的存在，GLM液滴氧化態(tài)的整體導(dǎo)電性顯著低于還原態(tài)的GLM，二者差距高達(dá)11個數(shù)量級且可根據(jù)需要加以靈活調(diào)控，為此作者們將GLM的氧化狀態(tài)定義為高阻態(tài)(High-Resistance State, HRS)，而將GLM的還原狀態(tài)定義為低阻態(tài)(Low-Resistance State, LRS)(圖2)。由此，基于這兩種狀態(tài)之間的可逆轉(zhuǎn)換就可實(shí)現(xiàn)對0和1二元信息進(jìn)行編碼，繼而構(gòu)筑和集成出可讀寫、可擦除存儲器。在應(yīng)用過程中，GLM的可控、可逆氧化與還原至關(guān)重要。實(shí)驗(yàn)表明，利用低壓電場可以對GLM進(jìn)行受控氧化，并且通過改變電壓的極性，氧化后的GLM易于恢復(fù)到初始態(tài)，兩種狀態(tài)之間的可逆轉(zhuǎn)變十分快捷、能耗極低，特別是，兩者電阻之間差別迥異且相當(dāng)穩(wěn)定，這就確保了狀態(tài)識別的高可靠性和準(zhǔn)確度，對于研發(fā)實(shí)用化柔性存儲器提供了重要保障。

圖2. 液態(tài)金屬記憶存儲單元的工作機(jī)制

圖6. 液態(tài)金屬存儲系統(tǒng)及其信息讀寫和顯示性能

  綜上所述，本文提出并實(shí)現(xiàn)了全新原理的液態(tài)金屬記憶存儲器。類似于生物神經(jīng)元的極化與去極化行為，新型存儲器在低電壓作用下可實(shí)現(xiàn)氧化及還原可逆過程，正是氧化態(tài)和還原態(tài)下表現(xiàn)出的顯著電阻差異促成了高穩(wěn)定可靠的信息讀寫和擦除。結(jié)合理論分析、數(shù)值模擬和參數(shù)化實(shí)驗(yàn)，可以在明晰溶液濃度和pH值、工作電壓、器件直徑、水凝膠比例和溫度等對存儲性能影響規(guī)律的前提下，優(yōu)化出最佳的器件存儲性能。對該存儲器機(jī)械特性的全面測試表明，即使在拉伸到100%、彎曲到180度和扭曲到360度的情況下，液態(tài)金屬存儲器也具有非凡的耐用性。較有價值的是，隨著存儲單元尺寸的減小，實(shí)現(xiàn)的存儲性能進(jìn)一步提高，展示出了出色的高密度集成能力和實(shí)際應(yīng)用前景。最后，基于全柔性存儲設(shè)備，本文組裝出一個完整的數(shù)據(jù)存儲、讀取和顯示系統(tǒng)，所實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)具有良好的存儲速度(33Hz)，優(yōu)越的數(shù)據(jù)保存時間(43200秒)和穩(wěn)定的長期使用性能(3500次)。在操作層面，新的存儲器制造工藝得以顯著簡化，且降低了數(shù)據(jù)讀寫的難度。本研究為制造高度集成和可靠的全柔性存儲器件開辟了全新途徑，為更多全液態(tài)信息存儲、神經(jīng)形態(tài)智能器件等的研發(fā)奠定了基礎(chǔ)。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202309182