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昆士蘭大學(xué)喬瑞瑞、Thomas P. Davis、張承Angew：活性自由基聚合合成新型含氟表面活性劑-用于制備超高穩(wěn)定性微液滴
2023-12-07  來(lái)源：高分子科技

  液滴微流體是生物分析中使用的強(qiáng)大工具，用于在微尺度通道中產(chǎn)生和操控從皮升到納升的小體積液滴。這種方法使化學(xué)和生物學(xué)領(lǐng)域的微小反應(yīng)以及高能量與高分辨率的生化分析成為可能，包括小規(guī)模有機(jī)合成、單細(xì)胞測(cè)序、定向酶進(jìn)化、高通量藥物篩選和數(shù)字聚合酶鏈反應(yīng)（PCR）等應(yīng)用。在大多數(shù)情況下，表面活性劑的使用對(duì)于防止液滴之間的聚結(jié)和穩(wěn)定液滴的形成至關(guān)重要。然而，盡管有這些優(yōu)點(diǎn)，由于缺乏合適的表面活性劑，制備具有最佳性能的乳化液滴仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。



  近日，昆士蘭大學(xué)喬瑞瑞團(tuán)隊(duì)、 Thomas P. Davis教授團(tuán)隊(duì)與張承團(tuán)隊(duì)合作開發(fā)了一種創(chuàng)新高效的合成方法，利用活性自由基聚合 (LRP) 制備了新型含氟表面活性劑，用于制備超高穩(wěn)定性微液滴。相關(guān)成果以標(biāo)題 “Tailored Fluorosurfactants through Controlled/Living Radical Polymerization for Highly Stable Microfluidic Droplet Generation” 發(fā)表在 Angewandte Chemie。這種創(chuàng)新性合成方法與傳統(tǒng)化學(xué)合成方法相比能夠?qū)崿F(xiàn)快速、低成本、以及精確定制的功能性表面活性劑的大批量制備，對(duì)于液滴微流體領(lǐng)域具有劃時(shí)代的意義。通過(guò)優(yōu)化親水性頭基團(tuán)，該氟表面活性劑表現(xiàn)出卓越的性能，在各種生物環(huán)境甚至高溫條件下提供超高的液滴穩(wěn)定性。 首先，該研究團(tuán)隊(duì)使用可逆加成斷裂鏈轉(zhuǎn)移（RAFT）聚合合成了一系列基于 PFPE 的新型含氟表面活性劑。使用三種不同的親水單體，即低聚乙二醇丙烯酸酯 (OEGA)、丙烯酸 2-羥乙酯 (2-HEA) 和丙烯酸 2-(甲基亞磺；)乙酯 (MSEA)。親水“頭”基團(tuán)的數(shù)量（即聚合度 DP）是控制表面活性劑溶解度以及控制水包油液滴穩(wěn)定性的關(guān)鍵參數(shù)？焖僦苽渖V分離技術(shù)允許快速生成涵蓋多種組合物的分級(jí)聚合物庫(kù)，因此可以將鏈分布不均勻的母體 PFPE 聚合物通過(guò)快速色譜分離成不同聚合度的分級(jí)分離聚合物，最后通過(guò)聚二甲基硅氧烷（PDMS）微流體裝置生成（w/o）油包水液滴來(lái)評(píng)估含氟表面活性劑穩(wěn)定油包水的性能。 


圖1. 使用 RAFT 聚合合成含氟表面活性劑。a) 合成含2-HEA、MSEA和OEGA的含氟表面活性劑PFPE 聚合物。b) 將鏈分布不均勻的母體 PFPE 聚合物通過(guò)快速色譜分離成不同成分的不同組分 c）用于生成油包水液滴的聚二甲基硅氧烷（PDMS）微流體裝置的示意圖。d)使用P <2-HEA>5-PFPE表面活性劑生成的油包水液滴。


  隨后，該工作進(jìn)一步評(píng)估油包水液滴PCR前后的熱穩(wěn)定性。P(2-HEA)4-PFPE和P(OEGA)1-PFPE穩(wěn)定的液滴在35次PCR循環(huán)后顯示出最小的液滴融合相比其它分級(jí)分離聚合物。 值得注意的是，兩種表面活性劑的性能均優(yōu)于商用 Pico-Surf? 表面活性劑。 


圖 2. 液滴PCR前后的熱穩(wěn)定性。a) PCR循環(huán)前后Pico-Surf?，P(2-HEA)4-PFPE、P(MSEA)3-PFPE和P(OEGA)1-PFPE液滴大小分布的顯微照片。b) PCR過(guò)程中液滴大小分布的箱形圖。


  隨后，使用水包油包水(w/o/w)雙乳液(DE)系統(tǒng)測(cè)試P(2-HEA)4-PFPE表面活性劑的對(duì)GFP標(biāo)記的酵母細(xì)胞培養(yǎng)，結(jié)果顯示單個(gè)液滴的熒光酵母細(xì)胞數(shù)量和熒光強(qiáng)度隨著時(shí)間的推移而增加，表明該表面活性劑具有良好的生物相容性。


圖 3. 雙乳液系統(tǒng)測(cè)試表面活性劑的生物相容性。a)P(2-HEA)4- PFPE穩(wěn)定的w/o/w雙乳液的大小分布。b，c)酵母菌在5個(gè)時(shí)間點(diǎn)的明場(chǎng)和熒光顯微圖。d，e)箱形圖顯示在30°C條件下孵育24 h時(shí)酵母細(xì)胞的熒光強(qiáng)度和數(shù)量。


  最終，這種基于LRP的創(chuàng)新性的合成平臺(tái)可實(shí)現(xiàn)可控性及定制化的氟化表面活性劑的制備，制備出的微液滴表現(xiàn)出卓越的生物穩(wěn)定性及高溫穩(wěn)定性，并具有良好的生物相容性，通過(guò)進(jìn)一步的定制其功能性，有望滿足液滴微流控領(lǐng)域廣泛的應(yīng)用需求。文章的第一作者是昆士蘭大學(xué)的博士研究生李向可。


  文章鏈接:

  Tailored Fluorosurfactants through Controlled/Living Radical Polymerization for Highly Stable Microfluidic Droplet Generation”

  Xiangke Li, Shi-Yang Tang, Yang Zhang, Jiayuan Zhu, Helen Forgham, Chun-Xia Zhao, Cheng Zhang*, Thomas P. Davis*, Ruirui Qiao*

  Angewandte Chemie International Edition

  https://doi.org/10.1002/anie.202315552

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