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  增強(qiáng)具有光催化性能的共價(jià)有機(jī)框架（COF）與水凝膠的協(xié)同作用，仍然是擴(kuò)大其生物應(yīng)用所面臨的一項(xiàng)緊迫挑戰(zhàn)。在本文，COF被均勻地涂覆在氧化碳納米管（OCNT）上,并與Fe³⁺進(jìn)行配位，從而獲得管狀納米復(fù)合物OCNT@COF-Fe（O@CF）。結(jié)果表明O@CF的光動(dòng)力活性氧（ROS）生成能力增強(qiáng)。OCNT和配位Fe³⁺分別作為分子間電荷轉(zhuǎn)移通道和電子受體/基質(zhì)（O₂和H₂O）的吸附劑，從而縮小能帶隙，增加光吸收，提高ROS生成能力。同時(shí)O@CF表現(xiàn)出與pH值相關(guān)的過(guò)氧化物酶和過(guò)氧化氫酶活性，從而進(jìn)一步協(xié)同增強(qiáng)了ROS的生成并緩解了缺氧。同時(shí)，O@CF還具有降解COF涂層依賴(lài)性的光熱性能。然后，通過(guò)O@CF中COF涂層參與的共價(jià)交聯(lián)，將O@CF均勻地加入到席夫堿水凝膠中，得到導(dǎo)電水凝膠OCNT@COF-Fe@Gel（O@CF@G）。這種 O@CF@G 不僅能改善純凝膠的機(jī)械性能，還繼承了 O@CF 的多功能性。因此，它能很好地粘附在糖尿病傷口上進(jìn)行吸脹、 消除耐藥生物膜，殺滅革蘭氏陽(yáng)性和陰性細(xì)菌、 缺氧緩解和細(xì)胞間電信號(hào)傳導(dǎo)，從而加速傷口愈合。加速傷口愈合。

圖1. 納米復(fù)合物、多功能抗菌水凝膠的制備流程圖以及治療機(jī)制圖。

  近期，東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心王義團(tuán)隊(duì)制備了一種由碳納米管上包覆摻雜Fe³⁺的共價(jià)有機(jī)骨架涂層（COF）的納米復(fù)合物組合的多功能水凝膠，用于綜合治療細(xì)菌性糖尿病傷口（圖1）。首先，通過(guò)界面聚合生長(zhǎng)合成了均勻的COF包覆氧化碳納米管（OCNT）（O@C），然后通過(guò) "Fe-N配位 "將Fe³⁺摻雜到COF層的多孔骨架中，得到金屬配位管狀納米復(fù)合物OCNT@COF-Fe（O@CF）。研究發(fā)現(xiàn)，涂覆在 COF 中的碳納米管可以作為分子間電荷轉(zhuǎn)移通道，從而縮小 COF 層的能帶間隙、增強(qiáng)光吸收、提高光生電荷分離和遷移。同時(shí)，Fe³⁺配位具有作為電子受體的能力，進(jìn)一步優(yōu)化了 O@CF 復(fù)合物的能帶間隙，降低了光生載流子的重組。此外，多孔 COF 中的 Fe³⁺ 被發(fā)現(xiàn)是促進(jìn)底物（O₂ 和 H₂O）吸附、增強(qiáng)活性的位點(diǎn)，從而實(shí)現(xiàn)了有效利用光誘導(dǎo)的電子-空穴對(duì)同時(shí)生成超氧陰離子自由基（）和羥基自由基（·OH）。在此過(guò)程中，光生成的可在酸性條件下進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為 H₂O₂。這與配位 Fe³⁺ 的 pH 響應(yīng)性過(guò)氧化物酶 (POD) 和過(guò)氧化氫酶 (CAT) 活性相互配合，誘導(dǎo)出更活躍的 ·OH 并補(bǔ)充了 O₂。此外，OCNT 的加入使 O@CF 具有濃度依賴(lài)性光熱性能，在酸性微環(huán)境下，COF 涂層逐漸降解，光熱性能明顯增強(qiáng)。因此，O@CF 作為一種增強(qiáng)型光敏劑，在殺菌和緩解缺氧方面表現(xiàn)出協(xié)同的光熱-復(fù)合多重光動(dòng)力特性。因此，通過(guò)將 O@CF 納米復(fù)合物引入由氧化葡聚糖（ODex）和咖啡酸接枝殼聚糖（CACS）交聯(lián)形成的水凝膠中，制備出了多功能水凝膠 OCNT@COF-Fe@Gel（O@CF@G）。這種 O@CF@G 水凝膠繼承了 O@CF 在傷口缺氧環(huán)境下的協(xié)同抗菌能力，并通過(guò) O@CF 介導(dǎo)的共價(jià)交聯(lián)改善了純凝膠的可注射性和粘彈性。同時(shí)，由于 O@CF 的加入，O@CF@G 成為一種導(dǎo)電水凝膠。在用作糖尿病傷口敷料時(shí)，這種 O@CF@G 水凝膠能很好地附著在傷口表面，起到吸水止血、殺滅革蘭氏陽(yáng)性和陰性細(xì)菌、消除耐藥生物膜、緩解缺氧微環(huán)境以及促進(jìn)細(xì)胞間電信號(hào)傳導(dǎo)的作用，從而實(shí)現(xiàn)細(xì)菌性糖尿病傷口的快速愈合。因此，O@CF@G 是一種基于 COF 納米復(fù)合材料的增強(qiáng)型光活性水凝膠，為改善光敏劑的光動(dòng)力特性和提高COF 納米復(fù)合材料的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用提供了有力的例證。

  東華大學(xué)先進(jìn)低維材料中心王義近年來(lái)主要從事生物材料的制備與應(yīng)用研究，發(fā)展了一系列有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化納米材料用于腫瘤診斷與治療（化療、物理治療和免疫治療）以及糖尿病皮膚傷口的修復(fù)。作為第一/通訊作者（含共同）在SCI期刊發(fā)表論文50余篇，包括 JACS、Nano Lett、ACS Nano、AFM、Nano Today、Biomaterials、Small、J. Mater. Chem. A等國(guó)際權(quán)威期刊。獲授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利9項(xiàng)，PCT申請(qǐng)1項(xiàng)。獲得教育部高等學(xué)校科學(xué)研究?jī)?yōu)秀成果獎(jiǎng)自然科學(xué)二等獎(jiǎng)（R2）、上海藥學(xué)科技獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（R2）和江蘇醫(yī)學(xué)科技獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)（R4）。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202310845