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四川大學(xué)王延青 ACS AMI：使用 3D 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)硅-碳納米管復(fù)合陽(yáng)極增強(qiáng)鋰離子電池
2025-01-12  來(lái)源：高分子科技

  硅是公認(rèn)的下一代負(fù)極材料的候選者，因?yàn)樗哂懈叩睦碚摫热萘?/span> (約4200 mAh g-1)，適當(dāng)?shù)墓ぷ麟妷捍翱诤土钊藵M意的壽命。盡管如此，硅納米顆粒 (SiNPs) 在循環(huán)過(guò)程中固有的較差電導(dǎo)率和劇烈的體積膨脹 (高達(dá)300%) 仍然是進(jìn)一步發(fā)展的瓶頸，這導(dǎo)致電極不良的循環(huán)穩(wěn)定性，并嚴(yán)重阻礙了硅基負(fù)極在鋰離子電池中的廣泛應(yīng)用。通過(guò)將SiNPs與其他材料結(jié)合來(lái)構(gòu)造3D導(dǎo)電電極已被證明對(duì)改善鋰離子電池在長(zhǎng)循環(huán)中的性能具有深遠(yuǎn)影響。


  碳材料是與硅復(fù)合的最佳候選材料，這代表了增強(qiáng)硅基負(fù)極電化學(xué)性能的最有前途的方法。碳材料是可廣泛獲得的，表現(xiàn)出優(yōu)異的導(dǎo)電性，并且具有多種結(jié)構(gòu)。這使得它們不僅能夠增強(qiáng)電極的導(dǎo)電性，而且能夠適應(yīng)電極內(nèi)的應(yīng)變。如今，Si/碳復(fù)合材料中的導(dǎo)電碳基質(zhì)具有不同的種類(lèi)，例如石、石墨烯、多孔碳[13]和碳納米管。此外，不同的碳基質(zhì)選擇不同的尺寸，例如0D球體、1D線和管、2D片和3D框架，以增強(qiáng)Si基負(fù)極的鋰存儲(chǔ)性能。碳納米管作為一種良好的一維導(dǎo)電材料，與硅納米顆粒之間的連接良好，可以提高導(dǎo)電性。復(fù)雜的制備工藝和昂貴的原材料阻礙了Si/C負(fù)極材料的工業(yè)化。因此，通過(guò)低成本和大規(guī)模生產(chǎn)路線來(lái)合成具有高導(dǎo)電性和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性的Si/C電極具有重要價(jià)值。


  噴霧干燥是一種用于制備微米級(jí)顆粒的方法，具有操作簡(jiǎn)單、成本低廉且能規(guī)；a(chǎn)等優(yōu)點(diǎn)。在本工作中，他們以SiNPs、多壁碳納米管分散液 (MWCNT)、蔗糖及CMC為原料，采用噴霧干燥法制備了一種多孔球形Si/MWCNT@C負(fù)極材料。分析了噴霧干燥過(guò)程中影響硅碳復(fù)合材料形貌的因素，對(duì)不同原料配比如何影響Si/MWCNT@C負(fù)極材料的性能進(jìn)行了探究。此外，還以Si/MWCNT@C為基礎(chǔ)，將其與單壁碳納米管 (SWCNT)分散液混合，采用一種簡(jiǎn)單方便的方法制備了一種無(wú)粘結(jié)劑型自支撐電極。


  基于此，四川大學(xué)王延青特聘研究員課題組，在國(guó)際知名期刊ACS AMI上發(fā)表題為“Enhancing Lithium-Ion Batteries with a 3D Conductive network Silicon-Carbon Nanotube Composite Anode”的研究論文。文章第一作者為四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院碩士研究生王玉儒和四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院碩士研究生曾治華為文章共同第一作者。四川大學(xué)王延青特聘研究員和王燁副教授為文章通訊作者。


  在本研究中，他們通過(guò)噴霧干燥法成功合成了多孔球形 Si/MWCNT@C 陽(yáng)極材料。所使用的噴霧干燥法非常適合大規(guī)模生產(chǎn)，因?yàn)樗鼮楹铣晒杌?yáng)極提供了一種具有成本效益且可擴(kuò)展的方法。MWCNT 的加入在材料內(nèi)部形成了三維導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，從而顯著提高了材料的電化學(xué)性能和循環(huán)穩(wěn)定性。所制備的 Si/C 陽(yáng)極材料（CNT0.25Si2C2 在 0.2 A g-1 條件下循環(huán) 200 次后容量保持率為 100.2%）和自支撐材料（SS-CNT0.5Si2C2 在 1 A g-1 條件下充放電循環(huán) 100 次后容量保持率為 84.7%）具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。最后，研究了預(yù)石墨化對(duì)全電池性能的影響，證明了預(yù)石墨化對(duì)全電池性能的促進(jìn)作用。預(yù)石英化后，所有材料的 ICE 都大于 80%，這對(duì)全電池的循環(huán)穩(wěn)定性起著至關(guān)重要的作用。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)具有 Si/C 微球結(jié)構(gòu)的高效快速儲(chǔ)能材料提供了可行的策略，同時(shí)也對(duì) Li+ 的儲(chǔ)能機(jī)理進(jìn)行了深入分析。


本文要點(diǎn)


要點(diǎn)一：多孔球形Si/MWCNT@C材料的大規(guī)；铣杉白灾坞姌O的制備


圖1: Si/MWCNT@C 和自支撐電極的制備示意圖


  Si/MWCNT@C的合成示意圖如圖1所示，本文的材料合成原理與方法主要基于分子間作用力的啟發(fā)，通過(guò)精確控制反應(yīng)條件和原料配比，旨在獲得具有特定性質(zhì)和功能的高性能材料。首先，納米硅粉、蔗糖、多壁碳納米管分散液和CMC水溶液按一定比例混合，并通過(guò)超聲和攪拌處理，以確保均勻分散。接著，利用噴霧干燥機(jī)將混合物干燥成前驅(qū)體微球。隨后，在氬氣氣氛下，通過(guò)高溫煅燒使其轉(zhuǎn)化為最終的微球形Si/MWCNT@C材料，煅燒后材料顏色由淺黃色轉(zhuǎn)變?yōu)楹谏Ｔ摬牧媳幻麨?/span>CNTxSiyCz，其中x、y和z分別表示多壁碳納米管、硅納米顆粒和蔗糖的添加量。將所制備的Si/MWCNT@C材料與單壁碳納米管混合，通過(guò)抽濾一步制備得到自支撐電極。


要點(diǎn)二：多孔球形Si/MWCNT@C材料形貌結(jié)構(gòu)分析


  CNT0.25Si2C2、CNT0.5Si2C2、CNT0.75Si2C2的形貌和結(jié)構(gòu)如圖所示。經(jīng)過(guò)噴霧干燥及高溫?zé)峤，三組樣品的SEM均顯示了硅碳復(fù)合材料呈現(xiàn)微球狀結(jié)構(gòu) (圖2a-c)。由于納米硅顆粒與MWCNT的堆積，微球呈現(xiàn)出多孔結(jié)構(gòu)，這提供了更大的電解液浸潤(rùn)面積。此外，硅顆粒與MWCNT附著緊密，MWCNT可以在顆粒內(nèi)部形成良好的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。微球的這兩種特征結(jié)構(gòu)將能縮短Li+的擴(kuò)散路徑，提高材料導(dǎo)電性，有利于快速進(jìn)行電化學(xué)過(guò)程。對(duì)樣品CNT0.5Si2C2進(jìn)行TEM測(cè)試，結(jié)果如圖所示。樣品CNT0.5Si2C2的TEM圖 (圖2d) 顯示硅與MWCNT復(fù)合良好。樣品CNT0.5Si2C2的HRTEM圖 (圖2e) 顯示在顆粒最外邊存在著薄薄的無(wú)定形碳層，碳層有助于促進(jìn)MWCNT與硅顆粒之間的結(jié)合，使其經(jīng)歷電化學(xué)過(guò)程后不易脫落。對(duì)樣品高分辨率HRTEM圖中的晶格條紋區(qū)域進(jìn)行快速傅里葉變換得到IFFT圖 (圖3f)，測(cè)量得到晶格間距為0.31 nm，對(duì)應(yīng)硅的(111) 晶面。為確定樣品的硅碳分布情況，對(duì)樣品CNT0.5Si2C2進(jìn)行EDS分析，結(jié)果如圖所示，可以發(fā)現(xiàn)顆粒表面有硅及MWCNT，整體來(lái)看硅與碳呈現(xiàn)均勻分布。在碳的元素分布圖中，顆粒表面碳信號(hào)很強(qiáng)的區(qū)域?qū)?yīng)著MWCNT，均勻分布在顆粒表面的微弱碳信號(hào)對(duì)應(yīng)著碳化后留在硅表面的薄薄的無(wú)定形碳層。此外硅的粒徑較小，在保存過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)輕微的氧化，因此Mapping圖中O信號(hào)清晰可見(jiàn)且與硅分布相似。


圖2：形態(tài)結(jié)構(gòu)表征（a） CNT0.25Si2C2、（b） CNT0.5Si2C2 和 （c） CNT0.75Si2C2 的 SEM 圖像顯示了多孔微球內(nèi)密集堆積的 Si 納米顆粒和 MWCNT;（d） TEM，（e） HRTEM，（f） IFFT 圖像，（g） 選定的衍射圖樣和 （h） CNT0.5Si2C2 的 EDS 映射。


要點(diǎn)三：多孔球形Si/MWCNT@C材料理化性質(zhì)分析


  為了深入了解碳材料結(jié)構(gòu)對(duì)其性能的影響，他們利用X射線衍射（XRD）技術(shù)進(jìn)行了分析。XRD 和拉曼光譜表征了圖 3a-c 中的樣品結(jié)構(gòu)。所有樣品均在大約 21.99°、28.45°、31.45° 和 36.1°處表現(xiàn)出Si和SiO2的特征衍射峰。SiO2 衍射峰的出現(xiàn)是由于噴霧干燥和儲(chǔ)存過(guò)程中的輕微氧化。使用拉曼光譜對(duì)材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行進(jìn)一步檢查。在此分析中，在 1327 和 1596 cm–1 處觀察到碳的D和G波段。材料的結(jié)構(gòu)無(wú)序性與缺陷密度相關(guān)，使用D帶強(qiáng)度進(jìn)行測(cè)量。測(cè)量結(jié)構(gòu)有序，G波段是 sp2 雜化碳的面內(nèi)拉伸振動(dòng)產(chǎn)生的石墨碳原子的峰值。因此，無(wú)序材料的 ID/IG 值通常較高。對(duì)于 CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75），計(jì)算的ID/IG值為 0.99、0.94 和 0.97。高且相似的ID/IG值表明 Si/MWCNT@C 材料中的大部分碳是無(wú)定形的，這與 XRD 結(jié)果一致。


  XPS用于確定化學(xué)成分和狀態(tài)。圖 3g 顯示 Si/MWCNT@C 的 XPS 光譜清楚地顯示了C、O和Si的信號(hào)，這與 EDS 分析結(jié)果一致。圖 3d-f顯示了 Si 2p、C 1s 和 O 1s 的高分辨率光譜。在高分辨率 Si 2p 光譜中，103.4、100.2 和 99.4 eV 處的峰值對(duì)應(yīng)于 SiO2、SiOx 和 Si。在每個(gè)樣品的表面，硅主要以 O-Si-O 鍵的形式存在，有少量的 Si-Si 鍵和 SiOx。這是因?yàn)?/span> XPS 在樣品表面的測(cè)量范圍只有幾納米，并且在噴霧干燥和儲(chǔ)存過(guò)程中硅表面會(huì)發(fā)生氧化。高分辨率 C 1s 譜圖在 284.8 和 286.3 eV 處顯示峰值，分別對(duì)應(yīng)于 C-C 和 C-O 鍵。


  氮?dú)馕?/span>/脫附實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步分析了多孔結(jié)構(gòu)，具有典型的 IV 型磁滯回線（圖 3h），表明 Si/MWCNT@C 材料具有介孔結(jié)構(gòu)。計(jì)算出 CNTxSi2C2 的比表面積（x = 0.25、0.5 和 0.75）為 17.47、33.06 和 41.16 m2 g–1。由于碳化過(guò)程中 H 和 O 元素的揮發(fā)，孔徑主要在微孔 （<2 nm） 和中孔 （2–50 nm） 范圍內(nèi)（圖 3i），增強(qiáng)了充電/放電過(guò)程中的 Li+ 插入/脫出。


圖3：（a） XRD 圖譜，（b，c） CNT0.25Si2C2、CNT0.5Si2C2和 CNT0.75Si2C2的拉曼光譜;（d） Si 2p、（e） C 1s 和 （f） O 1s 的高分辨率光譜;（g） CNT0.25Si2C2、CNT0.5Si2C2和 CNT0.75Si2C2的XPS全光譜。（h） 氮?dú)馕?/span>/脫附等溫線;（i） Si/MWCNT@C 的孔徑分布。


要點(diǎn)四：多孔球形Si/MWCNT@C材料電化學(xué)性能


  在 0.01–1.5 V 的電壓范圍內(nèi)，使用玻璃纖維墊片評(píng)估不同 CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75）對(duì)半電池電化學(xué)性能的影響。在 0.1、0.2、0.5、1、2 和 5 A g–1下進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)倍率測(cè)試，如圖 4a 所示。最初，半電池的可逆比容量降低，然后隨著 MWCNT 的增加而上升，因?yàn)檩^高的 MWCNT 會(huì)降低樣品中的硅含量，從而降低比容量。然而，更大的 MWCNT 比例支持在活性材料顆粒內(nèi)形成 3D 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，穩(wěn)定 Si 結(jié)構(gòu)并增強(qiáng)容量釋放。當(dāng)電流密度恢復(fù)到 0.5 A g–1 時(shí)，CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75）的可逆比容量恢復(fù)到 1370、880 和 1466 mA h g–1，恢復(fù)率超過(guò) 95%。圖 4b 顯示了阻抗數(shù)據(jù)，表明具有最小半圓 （Rct = 1.65 Ω） 的 CNT0.75Si2C2 具有最低的電荷轉(zhuǎn)移電阻，支持更快的充電和放電。相比之下，由于 MWCNT 降低了材料電阻，CNT0.25Si2C2 和 CNT0.5Si2C2 的 Rct 值分別為 3.25 和 4.31 Ω。因此，具有最高 MWCNT 含量的CNT 0.75Si2C2 表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。


  圖 4c 顯示了 CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75）在低電流密度下的循環(huán)性能。在 0.2 A g–1 時(shí)，CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75）的初始可逆容量分別為 1200、851 和 1442 mA h g–1。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，每種材料最初都顯示出容量增加，這可能是由于 Si 顆粒的逐漸活化和 3D 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的加速達(dá)到峰值容量所需的循環(huán)計(jì)數(shù)各不相同：CNT0.25Si2C2、CNT0.5Si2C2 和 CNT0.75Si2C2 分別在 87、23 和 11 個(gè)循環(huán)后達(dá)到最大容量，反映了它們的 3D 網(wǎng)絡(luò)有效性的差異。庫(kù)侖效率穩(wěn)定在 99% 左右。循環(huán) 200 次后，CNT0.25Si2C2 的可逆容量為 1201 mA h g–1，CNT0.5Si2C2 的可逆容量為 768 mA h g–1，CNT0.75Si2C2 的可逆容量為 1050 mA h g–1，相對(duì)于其初始容量，容量保留率分別為 100.2%、90.2% 和 72.8%。在低電流密度下，碳納米管含量越高，容量保持率越低。然而，CNT0.25Si2C2 和 CNT0.5Si2C2 的保留率分別為 79.5% 和 83。相對(duì)于其最大容量的 4%，表明CNT0.5Si2C2 提供更好的循環(huán)穩(wěn)定性。這種穩(wěn)定性的提高歸功于 MWCNT，它在 Si 顆粒上產(chǎn)生局部導(dǎo)電位點(diǎn)并將其連接成一個(gè)內(nèi)聚網(wǎng)絡(luò)，從而提高電極的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。


  為了進(jìn)一步評(píng)估這些材料的循環(huán)穩(wěn)定性和快速充放電能力，在 1 A g–1 的高電流密度下進(jìn)行了循環(huán)測(cè)試。如圖 4e 所示，CNTxSi2C2（x = 0.25、0.5 和 0.75）的初始放電容量分別為 934.7、666.1 和 1302.2 mA h g–1（1.12、0.8 和 1.56 mA h cm–1 ）。循環(huán) 300 次后，剩余容量為 688.4、536.6 和 866.1 mA h g–1，保留率為 73.6%、80.5% 和 66.5%。在 400 次循環(huán)時(shí)，三種材料的保留率分別為 68.6%、72.1% 和 60.1%。高電流密度下的穩(wěn)定性等級(jí)為 CNT0.5Si2C2 > CNT0.25Si2C2 > CNT0.75Si2C2，與低電流密度結(jié)果不同，低電流密度結(jié)果表明 CNT0.5Si2C2 具有更高的充放電能力。


圖4：Si/MWCNT@C 負(fù)極的電化學(xué)性能。（a） 倍率性能;（b） CNTxSi2C2的奈奎斯特圖（x = 0.25、0.5 和 0.75）;（c） 0.2 A g–1時(shí)的循環(huán)性能;（d） 0.2 A g–1時(shí)的 GCD曲線;（e） 1 A g–1時(shí)的循環(huán)性能;（f） CNT0.5Si2C2的GITT曲線;（g） CNT0.5Si2C2 的 CV 曲線;（h） CNT0.5Si2C2的對(duì)數(shù)（峰值電流）-對(duì)數(shù)（掃描速率）曲線


要點(diǎn)五：自支撐電極研究


  為了研究自支撐電極的電化學(xué)性能，使用 SS-CNTxSi2C2 （x = 0.25、0.5 和 0.75） 電極作為工作電極，在與以前相同的條件下組裝半電池。所有電極的常規(guī)倍率性能在 0.1、0.2、0.5、1 和 2 A g–1 下進(jìn)行測(cè)試，如圖 5a 所示。為了研究 SS-CNTxSi2C2 （x = 0.25、0.5 和 0.75） 的循環(huán)穩(wěn)定性和快速充放電能力，在 1 A g-1 下進(jìn)行循環(huán)測(cè)試。如圖 5b 所示， SS-CNTxSi2C2 的第一循環(huán)放電比容量（x = 0.25、0.5 和 0.75）分別為 1412.5、812.7 和 969.8 mA h g–1。除 SS-CNT0.75Si2C2 外，其他電極的放電容量高于上述微球形 CNTxSiyCz 材料。這是因?yàn)?/span> SWCNT 的添加進(jìn)一步增強(qiáng)了 3D 導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)對(duì)活性材料上的容量釋放效應(yīng)。經(jīng)過(guò) 100 次充放電循環(huán)后，三種材料的剩余容量分別為 1030.3、655.1 和 826.7 mA h g–1，容量保持率分別為 73.3%、84.7% 和 67.5%。三個(gè)自支撐電極在大電流下的循環(huán)穩(wěn)定性結(jié)果與以前的研究結(jié)果一致，表明活性材料的結(jié)構(gòu)和組成決定了電極的循環(huán)穩(wěn)定性。循環(huán)穩(wěn)定性結(jié)果的這種一致性表明，活性材料的結(jié)構(gòu)和組成是電極循環(huán)穩(wěn)定性的關(guān)鍵決定因素。這可能是由于自支撐電極的高負(fù)載和較低的初始庫(kù)侖效率 （ICE） 的負(fù)面影響。


  圖 5c 顯示了三個(gè)自支撐電極的 GCD 曲線。在 0.1 A g–1 時(shí)，SS-CNTxSi2C2 （x = 0.25、0.5 和 0.75） 表現(xiàn)出 3772.4、2737.3 和 4367.2 mA h g–1的超高放電比容量，證實(shí)了 SWCNT 增強(qiáng)了活性材料的容量釋放效果。然而，所有三個(gè)電極的初始庫(kù)侖效率 （ICE） 都低于 60%。MWCNT 的容量貢獻(xiàn)之前已經(jīng)討論過(guò)，表明 MWCNT 具有較高的第一周期放電比容量，但 ICE 較低。將這些曲線與 MWCNT 的曲線進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)它們?cè)?nbsp;0.1–1.5 V 范圍內(nèi)的放電曲線相似。在此范圍內(nèi)，三個(gè)電極表現(xiàn)出超過(guò) 1200 mA h g–1 的不可逆比容量，表明 SWCNT 的強(qiáng)化作用鼓勵(lì)活性材料中的 MWCNT 進(jìn)一步參與第一次鋰嵌入反應(yīng)，從而導(dǎo)致高容量損失。因此，SS-CNT0.25Si2C2 和 SS-CNT0.75Si2C2 的第一循環(huán)放電比容量超過(guò)了 Si 的理論容量。為了進(jìn)一步闡明這種容量損失的原因和材料的鋰嵌入機(jī)制，以 0.1 mV s-1 的掃描速率測(cè)量了三種材料的 CV 曲線。如圖 5d-f 所示，所有樣品在 0.6–1.5 V 范圍內(nèi)均表現(xiàn)出不可逆的鋰嵌入峰，表明 MWCNT 與鋰發(fā)生不可逆反應(yīng)，導(dǎo)致容量損失。


圖 五 SS-CNTxSiyCz的電化學(xué)性能。（a） 倍率性能;（b） 循環(huán)性能;（c） GCD 曲線;（d） SS-CNT0.25Si2C2、（e） SS-CNT0.5Si2C2和 （f） SS-CNT0.75Si2C2在 0.1 mV s–1下的 CV 曲線。


要點(diǎn)六：全電池性能研究


  為了探索微球形 Si/MWCNT@C 材料在實(shí)際生產(chǎn)中的應(yīng)用潛力，使用與上述相同的電解質(zhì)溶液，以 Si/MWCNT@C 為陽(yáng)極，磷酸鐵鋰為陰極組裝了一個(gè)完整的電池，正負(fù)極活性材料的質(zhì)量比為 2：1，電壓范圍為 1.5–3.5 V。恒流充放電后，讓滿電池靜置5分鐘，以穩(wěn)定電壓。


  在組裝完整電池之前，活性材料形成半電池并循環(huán)3次進(jìn)行預(yù)鋰化。如圖 6a 所示，將采用 CNT0.5Si2C2 作為陽(yáng)極的全電池的電化學(xué)性能與預(yù)鋰化狀態(tài)進(jìn)行比較，非預(yù)鋰化電極指定為 P-CNT0.5Si2C2。在0.1 A g–1的電流密度下，P-CNT0.5Si2C2和CNT0.5Si2C2的第一循環(huán)放電比容量分別為 173.1 和 202.2 mA h g–1，差異不大。然而，在隨后的循環(huán)中，P-CNT0.5Si2C2 的比容量迅速下降到低于 30 mA h g–1。相比之下，CNT0.5Si2 C2 在 200 次循環(huán)后保持 107.1 mA h g–1 的放電比容量，與第二次循環(huán)相比，容量保持率接近 100%。P-CNT0.5Si2C2 和 CNT0.5Si2C2 的 GCD 曲線顯示了不同的 ICE（P-CNT0.5Si2C2：32.3%，CNT0.5Si2C2：89.4%），表明后續(xù)循環(huán)中的可逆比容量直接受到 ICE 的影響（圖 6b）。這表明全電池的 ICE 直接影響后續(xù)循環(huán)中的可逆比容量。


  為了研究不同 MWCNT 分散量對(duì) Si/MWCNT@C 材料在全電池中電化學(xué)性能的影響，以 CNT0.25Si2C2、CNT0.5Si2C2 和 CNT0.75Si2C2 為負(fù)極，以磷酸鐵鋰為陰極組裝全電池。在對(duì)全電池進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試之前，所有陽(yáng)極和陰極材料在鋰離子半電池中預(yù)循環(huán)3次以進(jìn)行預(yù)鋰化。圖 6c 顯示了三種材料的倍率性能測(cè)試，在測(cè)試前以 0.02 A g–1 循環(huán) 3 次來(lái)激活。通過(guò)在 0.05、0.1、0.2、0.5 和 1 A g–1 的電流密度下循環(huán) 5 次，然后返回到 0.05 A g–1 來(lái)評(píng)估完整電池的倍率性能。CNT0.25Si2C2 的放電比容量分別為 120.3、107.9、95.8、75.1 和 66.3 mA h g–1。CNT0.5Si2C2 的放電比容量分別為 131.8、122.4、113.7、95.3 和 76.1 mA h g–1。CNT0.75Si2C2 的放電比容量分別為 141.2、142.4、129.6、111.7 和 93.3 mA h g–1。隨著 MWCNT 分散的加入，每種電流密度下的放電比容量增加，其中CNT0.75Si2C2 表現(xiàn)出最佳的倍率性能。然而，當(dāng)電流密度恢復(fù)到 0.05 A g–1 時(shí)，放電比容量分別為 118.5、138.8 和 143.3 mA h g–1。在隨后的循環(huán)中，CNT 的容量為CNT0.25Si2C2 和 CNT0.75Si2C2 迅速衰減，而CNT0.5Si2C2 在 35 次循環(huán)后保持 139.9 mA h g–1 的比容量。


  圖 6e 比較了三種材料在高電流密度條件下的循環(huán)穩(wěn)定性；罨，CNTxSi2C2 （x = 0.25、0.5 和 0.75） 的放電比容量分別為 57.2、90.7 和 58.1 mA h g–1。值得注意的是，只有CNT 0.5Si2 C2 在高電流密度下表現(xiàn)出高放電比容量。在 1 A g–1 下循環(huán) 400 次后，它保持了 72.4 mA h g–1的比容量，保留率為 79.8%，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。圖 6f 顯示了三種材料的 ICE。預(yù)鋰化后，所有材料的 ICE 都超過(guò) 80%，這對(duì)整個(gè)電池的循環(huán)穩(wěn)定性至關(guān)重要。


圖 6：（a） 0.1 A g–1 下的循環(huán)性能，（b） GCD 曲線，（c） 倍率性能，（d） GCD 曲線，（e） 1 A g–1 下的循環(huán)性能，（f）不同材料的 ICE 比較。


  文章鏈接

  Enhancing Lithium-Ion Batteries with a 3D Conductive Network Silicon–Carbon Nanotube Composite Anode

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c15909?articleRef=control


通 訊 作 者 簡(jiǎn) 介


  王延青特聘研究員簡(jiǎn)介：四川大學(xué)特聘研究員，四川省青年人才，國(guó)家制革技術(shù)研究推廣中心特聘專(zhuān)家，四川省專(zhuān)家服務(wù)團(tuán)專(zhuān)家，日本政府高端引進(jìn)外國(guó)人（日本高度人才1號(hào)）。入選四川大學(xué)“雙百人才工程”計(jì)劃（2019-2023），日本學(xué)術(shù)振興會(huì)（JSPS）外國(guó)人特別研究員（2015-2017）。2019年加入四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院高材系獨(dú)立開(kāi)展研究工作，成立先進(jìn)碳與能源材料應(yīng)用研究室。主要從事超長(zhǎng)碳納米管的單分散原理、碳基材料的設(shè)計(jì)制備及其在能源、環(huán)境相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用研究，主要包括：超長(zhǎng)碳納米管在非/弱極性有機(jī)體系的分散研究、新型高倍率快充鋰電池導(dǎo)電劑、低溫鋰電池負(fù)極、鈉電池硬碳負(fù)極、電磁屏蔽/吸波材料、超級(jí)電容器、碳基導(dǎo)熱/散熱材料、柔性顯示材料、先進(jìn)高分子功能材料等，在Advanced Science，Carbon，Chemical Engineering Journal，Small，J Mater Chem A，Energy Storage Materials等高水平學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文50余篇。研究成果獲得了山東省科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)、國(guó)家優(yōu)秀自費(fèi)留學(xué)生獎(jiǎng)學(xué)金、中國(guó)專(zhuān)利優(yōu)秀獎(jiǎng)、山東省專(zhuān)利獎(jiǎng)、四川省特聘專(zhuān)家、四川省“天府峨眉計(jì)劃”創(chuàng)業(yè)領(lǐng)軍人才、JSPS外國(guó)青年學(xué)者研究獎(jiǎng)勵(lì)、北海道大學(xué)私費(fèi)外國(guó)人留學(xué)生特待制度、四川大學(xué)優(yōu)秀科技人才獎(jiǎng)、鹽都特聘專(zhuān)家等。課題組主頁(yè)：https://www.x-mol.com/groups/wangyanqing


  王燁副教授簡(jiǎn)介：工學(xué)博士，副教授，博士生導(dǎo)師，美國(guó)TMS會(huì)員，中國(guó)知網(wǎng)專(zhuān)家?guī)斐蓡T，四川省學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人后備人選，四川省科技專(zhuān)家?guī)斐蓡T。課題組以堅(jiān)持綠色環(huán)保發(fā)展和建設(shè)新能源新材料美麗世界為教學(xué)和科研理念，主要從事于利用冶金法制備新能源材料、太陽(yáng)能級(jí)多晶硅造渣精煉、稀有金屬的分離提純及廢棄物循環(huán)利用回收等領(lǐng)域的研究，迄今在Carbon, ACS Applied Materials and Interfaces, Inorganic Chemistry, Journal of Cleaner Production, Industrial Engineering Chemical Research, Hydrometallurgy, Solar Energy and Solar Cells, Metallurgical and Material Transaction B等國(guó)際國(guó)內(nèi)高水平學(xué)術(shù)期刊及學(xué)術(shù)會(huì)議上發(fā)表論文40余篇，授權(quán)中國(guó)發(fā)明專(zhuān)利8項(xiàng)，項(xiàng)目經(jīng)費(fèi)400余萬(wàn)。

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