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重慶大學蔡開勇/馮茜團隊 AFM：基于硫脲-陽離子螯合交聯(lián)的抗菌型皮膚敷料
2024-02-05  來源：高分子科技

  細菌感染和持續(xù)炎癥是糖尿病傷口發(fā)展成慢性不愈合傷口的最重要因素。如今，抗生素仍是糖尿病傷口抗菌治療的金標準。然而，長時間接觸抗生素很可能產(chǎn)生耐藥細菌。另一方面，無機金屬離子（Ag/Zn/Au/Cu/Mg）及其金屬氧化物納米顆粒具有廣譜抗菌能力，然而，高金屬含量引起的細胞毒性不容忽視。同時，用于臨床傷口覆蓋保護的紗布不能為傷口修復提供任何額外的幫助。相反，甚至有可能在更換時損壞新生成的皮膚。顯然，開發(fā)一種既具有廣譜抗菌性能又具有促進組織再生能力的新型傷口敷料是優(yōu)化糖尿病傷口治療的當務之急。


  近日，重慶大學蔡開勇教授/馮茜副教授課題組報道了一種基于硫脲基團設計陽離子交聯(lián)水凝膠的通用方法。以硫脲修飾的透明質(zhì)酸與Ag+混合形成的水凝膠（HA-NCSN/Ag+水凝膠）為例，深入探索了這類水凝膠在促進糖尿病創(chuàng)面愈合的應用潛力。相關工作以“Thiourea-cation chelation based hydrogel and its application as antibacterial dressing for the repair of diabetic wound”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。


  由于硫脲基團的強陽離子螯合特性，HA-NCSN/Ag+水凝膠可以在低Ag+濃度下凝膠化并實現(xiàn)低濃度Ag+的長期緩慢釋放，以平衡抗菌和生物相容性。此外，這種動態(tài)硫脲-Ag+交聯(lián)還賦予了水凝膠“先凝膠化和包封，必要時注射以覆蓋傷口”的特性。然后，將芒果苷自組裝納米粒子（MF NPs）裝載到HA-NCSN/Ag+水凝膠中作為糖尿病創(chuàng)面敷料。體外和體內(nèi)結(jié)果均證明，這種水凝膠敷料通過其長期抗菌、自由基清除、將M1巨噬細胞重塑為M2和促進血管生成而促進糖尿病傷口愈合（圖1）。 


圖1. HA-NCSN/Ag+水凝膠用于糖尿病創(chuàng)面愈合的示意圖


  在室溫和中性pH值下，通過方便的混合，HA-NCSN可以與不同種類的陽離子（包括Ag+、Cu2+、Fe3+、Zn2+和Se6+）形成穩(wěn)定的水凝膠，且具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)（圖2）。 


圖2. 通過硫脲-陽離子配位交聯(lián)的一系列透明質(zhì)酸水凝膠。


  通過一系列的表征證實，HA-NCSN/Ag+水凝膠具有優(yōu)異的機械性能，包括良好的溶脹率、可降解性、自愈合可注射性能（圖3）和優(yōu)異的粘附性能（圖4），因此水凝膠能夠在應用于復雜的糖尿病傷口環(huán)境。 


圖3. HA-NCSN/Ag+水凝膠的溶脹、可降解、自修復和可注射性能。 


圖4. HA-NCSN/Ag+水凝膠的粘附性能。


  為了賦予水凝膠抗氧化能力，在HA-NCSN/Ag+水凝膠內(nèi)包封了MF NPs，制備了Gel@MF NPs。具備生物安全性、抗菌性能和清除自由基性能的傷口敷料在糖尿病傷口的臨床應用中具有重要意義。該研究對 Gel@MF NPs進行一系列表征（圖5）。Gel@MF NPs水凝膠具有低溶血率（<5%）和快速凝血的能力。Gel@MF NPs對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的抗菌效率均超過99%。在第0天，Gel@MF NPs的ABTS+清除率100%，DPPH清除率超過83%；7天后，Gel@MF NPs的ABTS+清除率98%，DPPH清除率50%。 


圖5. Gel@MF NPs的血液相容性、抗菌和抗氧化性能。


  在糖尿病小鼠的傷口模型中，以進一步驗證Gel@MF NPs的治療效果（圖6）。結(jié)果表明，Gel@MF NPs可加速傷口愈合，在第5天愈合率達50%，并在第14天完全愈合。組織學評估結(jié)果表明Gel@MF NPs具有增強肉芽組織形成能力，提高膠原沉積，促進血管生成，促進巨噬細胞由M1型向M2型轉(zhuǎn)化的能力。 


圖6. Gel@MF NPs促進糖尿病小鼠體內(nèi)創(chuàng)面愈合。


  重慶大學孟維琳、程烜，華中科技大學協(xié)和醫(yī)院林澤為共同第一作者，重慶大學生物工程學院蔡開勇、馮茜，中國科學院重慶綠色與智能技術研究所于永生，華中科技大學協(xié)和醫(yī)院米博斌為共同通訊作者。這項工作得到了國家自然科學基金項目、國家重點研發(fā)項目、重慶自然科學基金項目和中央高校基礎研究基金項目的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202314202

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（責任編輯：xu）
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