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電子科大崔家喜教授團(tuán)隊(duì) Angew：具有時(shí)間效應(yīng)的奧斯瓦爾德熟化晶體水凝膠
2024-03-02  來源：高分子科技

  生命體的生長主要由兩個(gè)階段組成：一個(gè)是由幼年到壯年的成長階段，另一個(gè)是由壯年到老年的衰老階段。幼年期的成長階段伴隨著機(jī)體力學(xué)性能的強(qiáng)化，壯年到老年的衰老階段則是伴隨著機(jī)體力學(xué)性能的不斷衰退。生命體中這種單一不可逆的由弱到強(qiáng)再到弱的老化過程，能否在材料性能設(shè)計(jì)中得到復(fù)現(xiàn)，甚至實(shí)現(xiàn)可循環(huán)的老化過程是設(shè)計(jì)新型的動態(tài)材料的一大挑戰(zhàn)。


  電子科技大學(xué)崔家喜教授團(tuán)隊(duì)作為最早研究生長材料的課題組之一，近幾年一直致力于探索生長材料的生長策略及其獨(dú)特的性能與運(yùn)用。目前，團(tuán)隊(duì)已實(shí)現(xiàn)了基于三渦蟲的可逆生長交聯(lián)聚合物（Nat. Commun. 2023, 14, 3302），基于孔雀羽毛的結(jié)構(gòu)色局部調(diào)節(jié)（Nat. Commun. 2022, 13, 7823）以及動態(tài)基底表面微結(jié)構(gòu)的局部生長（Nat. Commun. 2020, 11, 963）；材料力學(xué)、形貌和尺寸的多維度調(diào)控（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 6 )；硬熱固性材料（1GPa）的高效生長自修復(fù)能力（J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 174-179），基于正交自生長策略多維度后調(diào)節(jié)導(dǎo)電水凝膠性能（Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2206222），承力狀態(tài)下的原位生長（ Adv. Funct. Mater. 2022, 2212402）；谝陨涎芯浚账麄兲岢鲆环N基于奧斯瓦爾德熟化(Ostwald ripening, OR)誘導(dǎo)醋酸鈉（NaAc）晶體由亞穩(wěn)態(tài)纖維狀轉(zhuǎn)變?yōu)榉(wěn)態(tài)塊狀的策略，并將其運(yùn)用于調(diào)控材料機(jī)械性能的動態(tài)變化和形狀記憶材料的自恢復(fù)中，設(shè)計(jì)出了一種具有時(shí)間效應(yīng)的晶體水凝膠，成功地模擬了這一老化的特征。


  在力學(xué)或NaAc晶種的刺激下，柔軟的NaAc-PAM晶體水凝膠中纖維狀晶體迅速生長，纖維狀的晶體網(wǎng)絡(luò)極大提高了材料的強(qiáng)度和硬度，但是由于纖維狀晶體具有較高的比表面積，屬于亞穩(wěn)態(tài)，因此會自發(fā)進(jìn)行OR過程，轉(zhuǎn)化成離散的穩(wěn)態(tài)塊狀晶體，從而導(dǎo)致材料力學(xué)性能自主衰減(圖1）。實(shí)驗(yàn)中可以通過簡單的加熱后冷卻再刺激誘導(dǎo)結(jié)晶即可多次循環(huán)復(fù)現(xiàn)這一由弱-強(qiáng)-弱的老化過程。 


圖1.結(jié)合OR理論設(shè)計(jì)具有時(shí)間效應(yīng)的晶體水凝膠


  該研究驗(yàn)證了亞穩(wěn)態(tài)的NaAc纖維晶體網(wǎng)絡(luò)是由PAM水凝膠中聚合物誘導(dǎo)的錯配成核形成的。在力學(xué)刺激或引入晶種誘導(dǎo)下，由于纖維尖端方向上的動能耗散明顯低于其他方向，因此NaAc纖維晶體沿著尖端快速生長并擴(kuò)散為扇形簇狀的亞穩(wěn)態(tài)NaAc纖維晶體網(wǎng)絡(luò)(圖2a）。然而，在生長過程中，受無處不在的交聯(lián)聚合物的阻礙，聚合物在晶體表面的積累且形成臺階所需的能量通常較低，因此NaAc分子會隨機(jī)地沉積在生長的母纖維表面，形成錯配成核，誘導(dǎo)子晶體纖維的生長(圖2b, c, d, e)。當(dāng)超過一個(gè)子晶體纖維從母體纖維中生長出來時(shí)，就會產(chǎn)生分支。在只有形成一個(gè)子晶體的纖維時(shí)，該聚合物沉降聚集區(qū)域則被認(rèn)為是斷裂點(diǎn)。亞穩(wěn)態(tài)NaAc纖維晶體的OR過程則是從聚合物積聚的位點(diǎn)(分支點(diǎn)或斷裂點(diǎn))開始的(圖2f)。 


圖2. NaAc·3H2O纖維狀晶體的形成機(jī)制及OR機(jī)理


  亞穩(wěn)態(tài)NaAc纖維狀晶體網(wǎng)絡(luò)的形成可以顯著地將柔軟的晶體水凝膠轉(zhuǎn)化成具有較高強(qiáng)度晶體水凝膠，實(shí)現(xiàn)材料由弱－強(qiáng)的轉(zhuǎn)化(圖3)。該晶體水凝膠還可通過亞穩(wěn)態(tài)NaAc纖維狀晶體在水凝膠表界面間的生長來實(shí)現(xiàn)樣品表面和樣品間的黏附。伴隨著OR過程的發(fā)生，水凝膠亞穩(wěn)態(tài)的纖維狀結(jié)晶轉(zhuǎn)變成穩(wěn)態(tài)塊狀晶體，晶體水凝膠的剛度降低179倍，界面黏附強(qiáng)度降低20倍，實(shí)現(xiàn)材料力學(xué)性能和黏附性能由強(qiáng)－弱的自主衰減的過程。 


圖3.NaAc-PAM晶體水凝膠力學(xué)性能


  基于NaAc-PAM晶體水凝膠中OR誘導(dǎo)的晶體形貌的轉(zhuǎn)變，可應(yīng)用于固定臨時(shí)形狀，設(shè)計(jì)一種預(yù)編程機(jī)制(圖4)。通過調(diào)控聚合物濃度和醋酸鈉的濃度來精確調(diào)控和觸發(fā)材料黏附依賴時(shí)間和形狀自恢復(fù)行為這一有趣的時(shí)間效應(yīng)，為開發(fā)新型的形狀記憶材料和創(chuàng)新的定時(shí)粘合劑提供了新策略。 


圖4.NaAc-PAM晶體水凝膠的形狀自恢復(fù)和黏附自演化


  該研究工作以“Ostwald ripening for designing time-dependent crystal hydrogels”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上。論文的第一作者為電子科技大學(xué)2023級博士研究生劉倩瑋，通訊作者為電子科技大學(xué)崔家喜教授。該工作受到國家自然科學(xué)基金的資助，特別感謝上海科技大學(xué)趙英帥同學(xué)為流變測試提供了幫助。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202320095

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