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南開劉遵峰、東華朱美芳院士、中國藥大周湘 Nat. Commun.：超細納米纖維的高強韌聚電解質(zhì)人造蛛絲和高性能人工肌肉
2024-04-28  來源：高分子科技

  兼具優(yōu)異力學(xué)性能和驅(qū)動性能的多功能纖維材料在能量耗散、沖擊緩沖吸收、軟體機器人、柔性電子以及生物醫(yī)療等領(lǐng)域顯示出巨大的應(yīng)用潛力。同時提高纖維的力學(xué)性能和驅(qū)動性能是發(fā)展功能纖維的重要方向，但同時也是一個難點。一般來說材料強度的提高通常伴隨著材料延展性和做功能力的降低，例如增加交聯(lián)密度可以提高材料機械強度，但通常會造成驅(qū)動行程和做功能力的降低。


  蜘蛛絲展現(xiàn)了優(yōu)異的機械性能、超收縮性能、光傳輸能力、導(dǎo)熱能力以及高阻尼能力，這些優(yōu)異的性能主要來自于蜘蛛獨特的紡絲過程以及蜘蛛絲的多級結(jié)構(gòu)，包括 β-折疊晶區(qū)交聯(lián)結(jié)構(gòu)、螺旋納米纖維結(jié)構(gòu)以及剛?cè)岵暮藲そY(jié)構(gòu)。通過模仿蜘蛛紡絲過程以及蜘蛛絲的多級結(jié)構(gòu)，在高強韌纖維以及人工肌肉等領(lǐng)域已經(jīng)開發(fā)了很多性能優(yōu)異的人造功能纖維材料，如具有捻曲—核殼結(jié)構(gòu)的人造蛛絲，強度可達0.9 GPa, 韌性可達370 MJ m-3（Nat. Commun.2019, 10, 5293）；表層帶有類皮膚褶皺結(jié)構(gòu)的人造蛛絲，強度可達1.6 GPa, 韌性可達466 MJ m-3（Adv. Mater. 2023, 35, 2212），能量密度可達1.89 kJ kg-1；黏附型人造蛛絲，粘附強度可高達9.17 MPa（Adv. Mater. 2023, 35, 2300）。雖然對纖維多級結(jié)構(gòu)的調(diào)控進行了系統(tǒng)的研究，但是對納米級結(jié)構(gòu)的調(diào)控，導(dǎo)致人造纖維的強度、韌性以及驅(qū)動做功能力與天然蛛絲相比仍有很大差距。在蜘蛛絲中，由多肽鏈自組裝形成的高度取向的納米纖維結(jié)構(gòu)被認為是蛛絲具有超高機械性能的重要原因，也是蜘蛛絲在超收縮過程中產(chǎn)生高能量密度和高驅(qū)動應(yīng)力的重要原因。因此，在纖維中構(gòu)筑類蛛絲的多級結(jié)構(gòu)并精細調(diào)控納米纖維結(jié)構(gòu)，是制備高強韌纖維和高性能人工肌肉的有效方案。

  近日，南開大學(xué)劉遵峰、中國藥科大學(xué)周湘、東華大學(xué)朱美芳院士合作團隊報道了一種具有超細納米纖維結(jié)構(gòu)的高強韌聚電解質(zhì)人造蛛絲，并構(gòu)建了高性能的熱驅(qū)動人工肌肉。納米纖維由聚合物鏈在外部應(yīng)力作用下經(jīng)溶劑蒸發(fā)自組裝形成，通過調(diào)控聚合物鏈解離度來調(diào)控聚合物鏈柔性，以優(yōu)化聚合物鏈自組裝過程，最終在在聚電解質(zhì)纖維中構(gòu)建了超細納米纖維結(jié)構(gòu)，獲得了廣泛可調(diào)的力學(xué)性能。例如，對于聚丙烯酸纖維來說，其斷裂強度和韌性實現(xiàn)了從0.53 GPa, 700 MJ m-3到1.83 GPa, 238 MJ m-3的廣泛調(diào)控。除了優(yōu)異的力學(xué)性能外，聚丙烯酸纖維還具有卓越的熱致超收縮能力。超細且高度取向的納米纖維結(jié)構(gòu)賦予了聚丙烯酸人造蛛絲超高的驅(qū)動性能，驅(qū)動應(yīng)力最高可以達到65 MPa，功密度可以達到2.77 J/g。進一步對纖維引入捻曲結(jié)構(gòu)以及隨后的交聯(lián)定型，得到了一種螺旋形人工肌肉，實現(xiàn)了雙向可逆驅(qū)動。該工作以 “Establishing Superfine Nanofibrils for Robust Polyelectrolyte Artificial Spider Silk and Powerful Artificial Muscles” 為題發(fā)表在《Nature Communications》上。


圖1 聚電解質(zhì)人造蛛絲的制備機理示意圖。


  具有較高解離度的聚丙烯酸纖維對水分子的親和性增加，展現(xiàn)了較高的分子鏈柔性，促進分子鏈自組裝形成納米纖維。向丙烯酸溶液中加入酸或者堿調(diào)控聚丙烯酸鏈的解離度，獲得了一系列不同解離度的聚丙烯酸纖維。理論模擬揭示出了聚丙烯酸纖維在不同解離度下的團簇構(gòu)型。力學(xué)性能測試結(jié)果揭示出當解離度為1.1%時，聚丙烯酸纖維的斷裂強度和韌性分別達到0.87 GPa和272 MJ m-3，進一步優(yōu)化拉伸速度，可以使纖維的斷裂強度達到1.83 GPa, 韌性達到238 MJ m-3；當解離度為4.75%時，纖維的斷裂能可以達到1.65 MJ m-2。


圖2 聚丙烯酸人造蛛絲纖維在不同解離度下的理論模擬和力學(xué)性能


  采用POM、AFM、SEM、2D WAXS以及2D WAXS表征了納米纖維在不同解離度下的結(jié)構(gòu)演變，隨著解離度的增加，納米纖維徑向直徑呈現(xiàn)先降后增的趨勢，在解離度4.75%的聚丙烯酸薄膜中發(fā)現(xiàn)了尺寸為5.2 nm的納米相結(jié)構(gòu)，接近于天然蛛絲的納米晶區(qū)尺寸（~4 nm）。另外，納米纖維的排列取向度隨著解離度的增加呈現(xiàn)出升高后降低的趨勢。這與力學(xué)性能的變化趨勢是一致的。


圖3 人造蛛絲中納米纖維在不同解離度下的結(jié)構(gòu)表征


  熱能可以使聚丙烯酸分子鏈之間的氫鍵斷開，增加聚丙烯酸鏈的運動能力，結(jié)合熵增原理，熵驅(qū)動高度取向排列的分子鏈向低能量構(gòu)型轉(zhuǎn)變。因此，聚丙烯酸纖維在熱刺激下展現(xiàn)出了一種類蜘蛛絲般的超收縮行為。由于本研究制備的聚丙烯酸纖維具有高度取向的納米纖維結(jié)構(gòu)，儲存了大量的能量密度，在熱致收縮過程中，可以釋放出大量能量，從而產(chǎn)生了高的能量密度（2.77 J/g）。


圖4 聚丙烯酸人造蛛絲纖維的熱致超收縮性能


  綜上所述，通過調(diào)控聚合物鏈的解離度來調(diào)控聚合物鏈柔性和自組裝過程，可以優(yōu)化納米纖維結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)纖維力學(xué)和驅(qū)動性能的同時提升。這個工作為實現(xiàn)高性能智能纖維在軟機器人、柔性電子以及智能設(shè)備中的應(yīng)用提供了一種新的設(shè)計策略。


  南開大學(xué)博士生何文倩為第一作者，劉遵峰、周湘、朱美芳為共同通訊作者，該工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、天津市自然科學(xué)基金、南開大學(xué)啟動經(jīng)費等基金的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47796-2

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（責任編輯：xu）
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