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華南理工大學(xué)王濤課題組 AFM：仿生綠色水下黏附明膠-單寧酸水凝膠
2024-09-03  來(lái)源：高分子科技
關(guān)鍵詞：仿生 水下黏附 水凝膠


  水凝膠的水下黏附對(duì)于其在液體環(huán)境中的應(yīng)用至關(guān)重要，但綠色原料、便捷制備工藝、多環(huán)境適應(yīng)性等方面仍需改進(jìn)。華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院王濤課題組在前期關(guān)于明膠-單寧酸超快速形狀記憶水凝膠的基礎(chǔ)上（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, 12, 46701），受自然界中基于蛋白質(zhì)的水下生物黏附現(xiàn)象啟發(fā)，無(wú)需聚合反應(yīng)和化學(xué)交聯(lián)劑，通過(guò)逐步浸泡的方法將明膠和單寧酸這兩種源于自然界中的常見材料結(jié)合起來(lái)制備綠色水下黏附水凝膠。通過(guò)在尿素溶液中浸泡或直接加熱兩種簡(jiǎn)便處理方法，水凝膠可以在多種基材表面和液體環(huán)境中實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的即時(shí)黏附，黏附強(qiáng)度可在100 ~ 103 kPa寬范圍內(nèi)調(diào)節(jié)（圖1）。此外，本工作還提出了基于該水下黏附凝膠的幾種便攜式概念產(chǎn)品，顯示了其商業(yè)化潛力。


圖1. 明膠-單寧酸水下黏附水凝膠的制備及其多環(huán)境適應(yīng)性和黏附強(qiáng)度寬范圍調(diào)節(jié)能力


  作者首先通過(guò)紅外光譜、X射線光電子能譜和小角X射線散射等多種手段對(duì)水凝膠在不同條件下的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)演變過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)表征。結(jié)果表明，明膠-單寧酸水凝膠在制備過(guò)程中沒(méi)有發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，單寧酸的引入使明膠水凝膠發(fā)生微相分離，而升溫處理使相分離加劇。尿素溶液浸泡處理可破壞明膠與單寧酸之間強(qiáng)氫鍵作用，使水凝膠表面羥基、酚羥基富集和暴露，賦予其水下黏附性能（圖2）。


圖2. 明膠-單寧酸水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)演變過(guò)程的表征


  其次，作者通過(guò)流變、接觸角、溶脹、拉伸等手段考察了明膠-單寧酸水凝膠性能演變過(guò)程。結(jié)果顯示，尿素溶液浸泡和升溫均可使水凝膠網(wǎng)絡(luò)快速瓦解而軟化且變粘，但水凝膠仍可保持穩(wěn)定的水下抗溶脹及表面超親水性。不同的是，尿素溶液浸泡導(dǎo)致的水凝膠瓦解是不可逆的，而升溫導(dǎo)致的軟化在降溫后可重新回復(fù)初始狀態(tài)（圖3）。此外該水凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的抗菌性能和柔性傳感特性。


圖3. 明膠-單寧酸水下黏附水凝膠的軟化、抗溶脹、接觸角及溫度響應(yīng)可逆軟硬變化表征


  在水下黏附性能的研究方面，對(duì)于尿素水溶液處理的水凝膠，作者探索了浸泡時(shí)間和尿素濃度對(duì)黏附強(qiáng)度的影響，可以實(shí)現(xiàn)最高的80 kPa的黏附強(qiáng)度。此外，該水凝膠在不同液體環(huán)境中（去離子水、酸堿鹽、甲基硅油、苯基硅油、花生油）和不同水下存放時(shí)間（1 ~ 15天）均具有穩(wěn)定的黏附強(qiáng)度，多次重復(fù)黏附實(shí)驗(yàn)表明水凝膠具有較好的可重復(fù)黏合性能。借助該凝膠，可實(shí)現(xiàn)理想的水下即時(shí)黏附和水下原位堵漏效果（圖4）。


圖4. 尿素溶液浸泡處理后水凝膠的水下黏附研究


  對(duì)于加熱處理的水凝膠，處理溫度對(duì)水凝膠的黏附強(qiáng)度有較大影響，黏附強(qiáng)度隨溫度升高而增大，最高可達(dá)1.5 MPa的水下黏附強(qiáng)度；由于熱處理的可逆性，連續(xù)十次加熱-冷卻循環(huán)均保持穩(wěn)定的高黏附強(qiáng)度。同時(shí)，對(duì)于不同的基材（金屬、塑料、玻璃、豬皮等）都有優(yōu)異的黏附強(qiáng)度。該水凝膠與近期報(bào)道的水下黏附凝膠相比，在最大黏附強(qiáng)度、寬范圍可調(diào)性、是否符合綠色化學(xué)原則、多環(huán)境適應(yīng)性、耐久性等多個(gè)方面表現(xiàn)出優(yōu)異的綜合性能（圖5）。


圖5. 加熱處理后水凝膠的水下黏附研究及黏附機(jī)理和性能對(duì)比


  最后，得益于優(yōu)異的水下黏附性能和環(huán)境友好的原材料，以及無(wú)需化學(xué)合成的便捷制備方法，作者提出了基于該水凝膠的膠水、創(chuàng)可貼、熱熔膠棒等便攜式概念產(chǎn)品，并展示了其應(yīng)用過(guò)程，表明該類水下黏附凝膠具有優(yōu)異的商業(yè)化潛力（圖6）。


圖6 明膠-單寧酸水下黏附凝膠概念性產(chǎn)品及其應(yīng)用示例


  以上研究成果近期以“Bioinspired Green Underwater Adhesive Gelatin-Tannic Acid Hydrogel With Wide Range Adjustable Adhesion Strength and Multiple Environmental Adaptability”為題，發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上，華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士研究生袁忠和為該文章第一作者，王濤副研究員為通訊作者。同時(shí)，華南理工大學(xué)童真教授、孫尉翔副研究員、陳云華副研究員及南昌大學(xué)彭志平教授對(duì)該工作中的材料結(jié)構(gòu)分析、抗菌實(shí)驗(yàn)等方面提供了大量指導(dǎo)工作。該工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。


  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202412950

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（責(zé)任編輯：xu）
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