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青島大學(xué)夏延致/張克偉教授 Mat. Sci. Eng. R：海藻纖維錨定導(dǎo)電配位聚合物實現(xiàn)超穩(wěn)定的光熱協(xié)同傳感
2024-09-07  來源：高分子科技

  柔性和多功能傳感器以其卓越的適應(yīng)性，正在改變個性化可穿戴電子的發(fā)展。過去十年中，柔性材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計和制造技術(shù)取得了顯著進展，使新興的柔性電子設(shè)備成為現(xiàn)實。與傳統(tǒng)的合成聚合物襯底（如PI、PDMS）相比，海藻纖維材料具有資源豐富、本質(zhì)阻燃、生物相容、可降解等優(yōu)勢顯示出其作為襯底的巨大潛力。然而，海藻纖維（AF）表面易溶脹導(dǎo)致材料易脫落且導(dǎo)電性較差，這使得其功能化過程面臨挑戰(zhàn)。


  導(dǎo)電配位聚合物框架材料（ECCF）是一類獨特的金屬有機框架（MOF），通常由可調(diào)節(jié)的金屬節(jié)點和π共軛富電子有機連接體構(gòu)成。ECCF保留了MOF的關(guān)鍵特性，如高表面積和良好的孔隙度。特別是，具有π-π、d-π共軛結(jié)構(gòu)的ECCF表現(xiàn)出相對較高的載流子遷移率和電導(dǎo)率。然而，ECCF通常為易碎或分散的微晶粉末，缺乏在所需襯底上制備大面積薄膜的簡便方法，這極大限制了其在柔性電子領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。


  青島大學(xué)夏延致/張克偉教授團隊提出了一種新穎的“溶解-續(xù)生”策略，制備了具有穩(wěn)定界面而且導(dǎo)電性可控的海藻酸鹽錨定ECCF，實現(xiàn)了超穩(wěn)定的光氣協(xié)同傳感。相關(guān)成果以“Alginate fiber anchored conductive coordination frameworks for ultrastable light-gas dual sensors with synergistic effect”為題發(fā)表在《Materials Science & Engineering R》期刊（影響因子31.6）。青島大學(xué)劉凱博士為第一作者，張克偉教授為通訊作者。


圖1. AF/Cu-CAT的制備及形貌


  通過濕法紡絲獲得海藻短纖維并熱壓成為纖維紙，采用界面組裝策略在其表面原位生長Cu-CAT納米陣列。基于海藻酸鹽的溶脹行為，在海藻纖維的外層溶脹區(qū)域形成界面過渡層，其中羧基捕獲銅離子，實現(xiàn)CuO自嵌入。CuO自嵌入層的形成為Cu-CAT生長提供了必要的金屬節(jié)點。Cu-CAT納米纖維陣列（直徑~20 μm）在海藻纖維表面有序致密生長，平均生長速度達到~0.5 μm/min。


圖2. AF/Cu-CAT的結(jié)構(gòu)表征


  柔性傳感器由海藻纖維襯底、Cu-CAT刺激響應(yīng)材料、絲印Ag叉指電極構(gòu)成。Cu-CAT分子包含Cu金屬節(jié)點和HHTP有機配體，強電荷分離域賦予Cu-CAT良好的電子傳輸特性。Cu2+與HHTP配合后形成沿c軸方向擴展的二維結(jié)構(gòu)，其具有~2 nm孔徑以及類石墨烯結(jié)構(gòu)有助于氣體分子捕獲和電荷傳輸，而~365 nm處的強吸收帶表明該材料具有優(yōu)異的紫外光響應(yīng)。Cu2p3/2峰中存在明顯的CuO-C峰，表明CuO與AF表面基團存在牢固的鍵合作用。


圖3. AF/Cu-CAT用于自供電紫外光檢測


  AF/Cu-CAT傳感器在零偏壓情況下在365 nm（237 mW/cm2）光照下的光電流輸出達320 nA，Rλ約為87.57 μA/W。隨著光強的增加，輸出電流顯著增加。除了對比探測率（D*）、外量子效率（EQE）等光電指標(biāo)測試外，制備的AF/Cu-CAT傳感器可以承受高達3445.1 kPa的應(yīng)力，拉伸幅度為1.25%，在彎曲狀態(tài)下的光敏性能變化不超過4.5%。與現(xiàn)有傳感器相比，AF/Cu-CAT傳感器信號穩(wěn)定性>9天，無需外加電源即可工作。


圖4. AF/Cu-CAT用于室溫氨氣檢測


  AF/Cu-CAT傳感器能夠在室溫下檢測NH3，傳感器靈敏度隨氨氣濃度增加而增加，理論檢測下限為0.5 ppm。Cu-CAT中銅位點（Cu-II）的存在，加快了電子從NH3向Cu-CAT的轉(zhuǎn)移，從而增加了Cu-CAT的載流子密度，降低了傳感器電阻，獲得了高靈敏度。此外，NH3與Cu-II配位會導(dǎo)致Cu-CAT內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生輕微變化，進一步增強了NH3與Cu-CAT的相互作用。AF/Cu-CAT傳感器在0到180°任意彎曲下具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在1250次重復(fù)彎曲循環(huán)后靈敏度僅下降~6.5%。由于濕度對傳感器表面吸附反應(yīng)的影響，當(dāng)相對濕度從11%增加到97%時，傳感器對NH3的響應(yīng)略有下降（~12%）。


圖5. AF/Cu-CAT的光/氣協(xié)同傳感


  此外，AF/Cu-CAT傳感器具有優(yōu)越的光-氣協(xié)同效應(yīng)，使氨氣響應(yīng)的吸附-脫附動力學(xué)提升了358%。與普通的氨氣傳感器相比，光-氣協(xié)同效應(yīng)有效解決了基線漂移問題，實現(xiàn)了超穩(wěn)定的氣體傳感行為，并顯著提高了傳感器響應(yīng)速度（響應(yīng)時間從67秒縮短至4.3秒，恢復(fù)時間從43秒縮短至7.5秒）。


圖6. 超穩(wěn)定光熱協(xié)同傳感機制


  當(dāng)AF/Cu-CAT傳感器暴露于空氣時，空氣中的氧分子從Cu-CAT表面捕獲電子形成化學(xué)吸附氧（），引起能帶向上彎曲，并在Cu-CAT表面形成電子耗盡層，從而產(chǎn)生高電阻。當(dāng)傳感器暴露于NH3時，NH3分子被氧化，將電子釋放回Cu-CAT，傳感器電阻降低。光/氣協(xié)同現(xiàn)象可歸因于Cu-CAT材料內(nèi)部光生載流子與表面吸附氣體之間的反應(yīng)。當(dāng)Cu-CAT受到大于其帶隙的紫外光照射時，Cu-CAT內(nèi)部的光生載流子會影響其表面氣體吸附和解吸的動態(tài)平衡。在紫外線照射下，光生電子與空氣中的氧分子發(fā)生反應(yīng)，導(dǎo)致Cu-CAT表面產(chǎn)生更多的氧離子，大量 和的存在增加了NO(ads)分子的解吸速率，并將更多的電子釋放回Cu-CAT材料，Cu-CAT表面的電子耗盡層變窄，電阻降低。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.mser.2024.100827

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（責(zé)任編輯：xu）
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