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南京郵電大學(xué)陳潤(rùn)鋒教授課題組 Adv. Mater.：在多重刺激響應(yīng)碳點(diǎn)長(zhǎng)余輝領(lǐng)域取得新進(jìn)展
2024-09-19  來(lái)源：高分子科技

  光響應(yīng)材料在推動(dòng)光電應(yīng)用的發(fā)展方面做出了巨大貢獻(xiàn)，尤其在生物成像、傳感器和信息安全等光電子領(lǐng)域。光致變色和光致發(fā)光（PL）是光照射后研究最多的兩種光相應(yīng)行為，分別表現(xiàn)為外觀顏色變化和發(fā)光變化。光致變色行為主要源于光致變色基團(tuán)在光激發(fā)下具有兩種不同物理和化學(xué)性質(zhì)的化學(xué)結(jié)構(gòu)之間的可逆異構(gòu)化，從而呈現(xiàn)不同的外觀顏色變化，將光致發(fā)光特性與光致變色相結(jié)合，是構(gòu)建高性能多功能光響應(yīng)材料的重要途徑。


  碳點(diǎn) (CDs) 作為新興的 0D 發(fā)光納米材料之一，具有豐富的光學(xué)性能和優(yōu)異的生物相容性、高穩(wěn)定性和低毒性等，近年來(lái)引起了人們的極大興趣。而且，CDs的光致發(fā)光特性可以與光致變色相結(jié)合，在外界刺激下表現(xiàn)出動(dòng)態(tài)可調(diào)的顏色變化，具有多功能光響應(yīng)性能。然而，由于多功能光響應(yīng)碳點(diǎn)材料的構(gòu)建原理和機(jī)理的限制，在設(shè)計(jì)光致變色長(zhǎng)余輝碳點(diǎn)方面仍然具有挑戰(zhàn)性。


  近日，南京郵電大學(xué)陳潤(rùn)鋒教授課題組通過(guò)水熱法將萘酰亞胺（NI）結(jié)構(gòu)原位嵌入到碳點(diǎn)中，隨后通過(guò)聚乙烯吡咯烷酮（PVP）包覆，成功制備出具有光致變色和長(zhǎng)余輝特性的多功能材料。NI結(jié)構(gòu)的CDs-PVP由于原位形成NI自由基陰離子而顯示出本征的光致變色特性，并具有可控的多刺激響應(yīng)余輝行為。值得注意的是，光照后觀察到了從無(wú)色到棕色的廣泛的外觀顏色變化，發(fā)光顏色從藍(lán)色到黃色的轉(zhuǎn)變，以及長(zhǎng)達(dá)253 ms的長(zhǎng)余輝壽命。利用對(duì)多種外刺激具有動(dòng)態(tài)響應(yīng)的刺激變色和刺激發(fā)光，實(shí)現(xiàn)了可逆的安全Snapchat、數(shù)據(jù)加密/解密和突觸成像識(shí)別。這些發(fā)現(xiàn)揭示了設(shè)計(jì)具有余輝的多刺激響應(yīng)光致變色CDs的基本原理，擴(kuò)展了在先進(jìn)信息防偽乃至人工智能中的應(yīng)用。


圖1. (a) 制備具有余輝的光致變色CDs-PVP。(b) CDs-PVP的多刺激響應(yīng)光致變色和PL特性。


圖2. (a) CDs的TEM圖像與尺寸分布圖（插圖）。(b) CDs、NA和NEA的FTIR光譜。(c-g) CDs的XRD (c) 、XPS (d)和高分辨率XPS (e-g)。


圖3. (a) 吸收 (黑色)、SSPL (藍(lán)色) 和磷光 (紅色) 光譜。(b) 關(guān)閉激發(fā)源時(shí) 550 nm 發(fā)射的衰減曲線(xiàn) (550 nm) 和發(fā)射照片 (插圖)。(c–e) 在不同時(shí)間的紫外線(xiàn)照射后，歸一化的原位吸收 (c) 和SSPL (d) 光譜以及外觀和發(fā)射照片 (插圖) 和CIE 坐標(biāo) (e)。(f) 經(jīng)365 nm 紫外線(xiàn) (20 mW cm?2) 光活化后，RTP 光譜增強(qiáng)，壽命延長(zhǎng) (插圖)。(g) 光活化和失活 RTP 的可逆性。(h,i) 光活化CDs-PVP薄膜的激發(fā)-磷光映射（h）、瞬態(tài)發(fā)射衰減圖像和550 nm PL衰減曲線(xiàn)（插圖）（i）。


圖4. (a–d) EPR 光譜 (a)、吸收和 SSPL (77 K) 光譜重疊 (b)、77 K 下的磷光光譜 (c) 和(d) 77 K 下原始 (藍(lán)線(xiàn)) 和光活化 (紅線(xiàn)) CDs-PVP 薄膜的熒光 (左，460 nm) 和磷光 (右，520 nm) 衰減曲線(xiàn)。(e) 原始 CDs-PVP 薄膜在氮?dú)?(N2) 和氧氣 (O2) 中的磷光光譜。f) 光活化 CDs-PVP 薄膜在 80°C 下加熱長(zhǎng)達(dá) 30 分鐘之前和之后的 SSPL 光譜和發(fā)射照片 (插圖)。g) 光活化 CDs-PVP 薄膜在濕度為 80% 的水熏長(zhǎng)達(dá) 20 分鐘之前和之后的吸收光譜和外觀照片 (插圖)。h) TD-DFT 計(jì)算了 NEA 的單重態(tài)和三重態(tài)激發(fā)態(tài)以及 NEA 陰離子自由基的雙重態(tài)激發(fā)態(tài)的能級(jí)。還預(yù)測(cè)了 NEA 的S1 和 Tn 之間的 SOC 值(??)。i) 光活化和加熱后 CDs-PVP 的材料結(jié)構(gòu)。j) 提出的可逆光致變色和刺激響應(yīng)有機(jī)余輝的機(jī)制。


圖 5. 在安全 Snapchat、數(shù)據(jù)加密和突觸成像識(shí)別中的應(yīng)用：a) 由 CDs-PVP 薄膜制成的用于安全 Snapchat 的可重寫(xiě)紙張的插圖，其中顯示了寫(xiě)入和擦除過(guò)程中拍攝的照片。b、c) 使用 CDs-PVP、CCDs-PVP 和 Cz 在96 孔板中的圖案示意圖 (b)，以及在不同激發(fā)方法和周期下拍攝的相應(yīng) SSPL 和余輝照片 (c)。d)使用 3×3 CDs-PVP 薄膜陣列從嘈雜的光輸入中識(shí)別圖像的示意圖。e) 陣列每個(gè)像素處 550 nm 發(fā)射的 SSPL 強(qiáng)度。(f) 圖像識(shí)別前后 3×3陣列的 SSPL 強(qiáng)度映射。


  以上相關(guān)成果發(fā)表在Advanced Materials。論文的第一作者為南京郵電大學(xué)博士生郭振麗，通訊作者為陳潤(rùn)鋒教授。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委、南京郵電大學(xué)“華禮人才”項(xiàng)目、有機(jī)電子與信息顯示國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)開(kāi)放課題、上海交通大學(xué)區(qū)域光纖通信網(wǎng)與新型光通信系統(tǒng)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202409361

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（責(zé)任編輯：xu）
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