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寧波材料所陳濤/尹愷陽(yáng)/肖鵬團(tuán)隊(duì) Angew：氫鍵超分子網(wǎng)絡(luò)賦予可進(jìn)化液晶彈性體機(jī)器人的溫和編程
2024-10-23  來(lái)源：高分子科技

  在自然界中，許多生物體會(huì)根據(jù)不斷變化的環(huán)境對(duì)自身結(jié)構(gòu)進(jìn)行重編程，以提高生存機(jī)會(huì)。液晶彈性體（LCE）因其優(yōu)異的可編程性及快速、可逆的熱致應(yīng)變，成為可重編程驅(qū)動(dòng)器材料的理想選擇。受生物自我調(diào)節(jié)機(jī)制啟發(fā)，研究人員開(kāi)發(fā)了熱輔助組裝的LCE驅(qū)動(dòng)器。然而，現(xiàn)有的可重編程LCE驅(qū)動(dòng)器的編程過(guò)程通常需要在超過(guò)120°C的高溫環(huán)境中進(jìn)行，這可能導(dǎo)致對(duì)齊的液晶元在聚合物網(wǎng)絡(luò)中松弛，從而削弱其形狀變形性能，并限制其在生物應(yīng)用及與低耐熱材料的集成能力。而且，較高的編程溫度還需進(jìn)一步提高驅(qū)動(dòng)溫度：如果材料的驅(qū)動(dòng)溫度（TNI）低于編程溫度，LCE在模塊化編程過(guò)程中會(huì)不可避免地首先觸發(fā)形狀變形，造成組裝界面的不均勻，難以滿(mǎn)足精確的設(shè)計(jì)要求。


  針對(duì)上述問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院寧波材料所陳濤研究員團(tuán)隊(duì)提出了一種氫鍵超分子LCE體系，能夠在制造后使用模塊化策略在溫和熱處理下快速重編程其結(jié)構(gòu)，這種模塊化重編程功能源于通過(guò)Michael加成反應(yīng)將相對(duì)弱但高度定向的非液晶氫鍵段納入LCE設(shè)計(jì)。因此，動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)可以在溫和溫度（60℃）處理下進(jìn)行不同LCE模塊之間的可逆組裝，同時(shí)這種熱處理對(duì)驅(qū)動(dòng)性能的影響有限，進(jìn)行了面向可進(jìn)化機(jī)器人的氫鍵超分子網(wǎng)絡(luò)液晶彈性體性能的溫和調(diào)控（圖1）。

  2024年10月17日，該工作近期以題為“Hydrogen-bonded Supramolecular Network Enabled Gentle Reprogramming of Liquid Crystal Elastomer toward Evolutionary Robot”的論文發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition (Angew. Chem. Int. Ed., 2024, e202416095；DOI: 10.1002/anie.202416095)。


圖1.實(shí)現(xiàn)可編程氫鍵超分子液晶彈性體（H-LCE）驅(qū)動(dòng)器的仿生基礎(chǔ)原理圖。


  為了驗(yàn)證氫鍵超分子動(dòng)態(tài)鍵（MAEUP）在H-LCE力學(xué)行為中的作用，將丙烯酸基與巰基的比例設(shè)定為1:1。研究發(fā)現(xiàn)，MAEUP的引入對(duì)熱機(jī)械性能的影響有限，并未顯著增強(qiáng)非特異性分子間相互作用。然而，隨著MAEUP濃度的增加，玻璃化轉(zhuǎn)變溫度和相轉(zhuǎn)變溫度（TNI）均有所上升，這可能是由于吡啶單元的高極性和氫鍵能力增強(qiáng)了分子間的相互作用，從而提高了分子排列的有序性。鑒于TNI接近90℃的較高水平不適合生物醫(yī)學(xué)等應(yīng)用，研究者決定選擇H-LCE-8，以在TNI和力學(xué)性能之間達(dá)到更好的平衡。可變溫度FTIR光譜驗(yàn)證了HB超分子鍵在中等溫度下的熱可逆性，保證了H-LCE在環(huán)境中的機(jī)械穩(wěn)定性。在熱刺激下，H-LCE層可以實(shí)現(xiàn)形狀編程和結(jié)構(gòu)重構(gòu)。此外，二維廣角X射線散射測(cè)量顯示，拉伸后的H-LCE呈現(xiàn)出高度有序的液晶取向。


圖2.氫鍵超分子LCE的構(gòu)筑及其基礎(chǔ)物化性能。


  考慮到焊接的有效性和時(shí)間維度的簡(jiǎn)單性，選擇60°C，5min作為最佳模塊化焊接條件，該溫度有利于HB動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)的重排，而過(guò)高溫度接近或超過(guò)TNI（74.8℃）可能導(dǎo)致界面不均勻。為深入探討熱輔助模塊組裝的分子機(jī)理，分子動(dòng)力學(xué)模擬表明加熱前H-LCE的擴(kuò)散受限，加熱后顯著增強(qiáng)，冷卻時(shí)動(dòng)態(tài)氫鍵的重組促進(jìn)了鏈段的重新組裝；H-LCE聚合鏈中的靜電勢(shì)能和范德華相互作用能在加熱時(shí)逐漸降低，停止加熱后則因氫鍵重建而逐漸增加。通過(guò)這一系列研究，建立了熱處理與氫鍵演化的關(guān)系，并驗(yàn)證了該材料在長(zhǎng)時(shí)間熱處理后的遠(yuǎn)程驅(qū)動(dòng)性能穩(wěn)定性。


圖3.模塊化組裝過(guò)程調(diào)制及超分子液晶網(wǎng)絡(luò)網(wǎng)絡(luò)重排的機(jī)理分析


  為引入遠(yuǎn)程驅(qū)動(dòng)能力，在H-LCE中添加光響應(yīng)材料，形成CH-LCE材料系統(tǒng)。CH-LCE展現(xiàn)出迅速的無(wú)線驅(qū)動(dòng)能力，形狀變形在不到10秒內(nèi)完成，熱/光關(guān)閉后可恢復(fù)至原始形狀，確保在光/熱刺激下快速完成驅(qū)動(dòng)任務(wù)，且無(wú)顯著影響材料整體穩(wěn)定性。開(kāi)發(fā)了手形結(jié)構(gòu)，通過(guò)不同手指位置的可逆組裝，使CH-LCE在近紅外輻射下實(shí)現(xiàn)多種手勢(shì)變化，包括螺旋卷曲變形和不同扭轉(zhuǎn)角度的誘導(dǎo)（圖4b、c）。在光熱刺激下，配置的活性層能夠生成仿生三葉草形狀，展現(xiàn)出花瓣的開(kāi)合、扭曲等運(yùn)動(dòng)（圖4d）。為展示HB超分子網(wǎng)絡(luò)的可重構(gòu)功能，將四個(gè)驅(qū)動(dòng)模塊焊接到CH-LCE的被動(dòng)層上，經(jīng)過(guò)熱刺激后實(shí)現(xiàn)夾持形狀變形。通過(guò)在60°C下處理并重新配置對(duì)稱(chēng)驅(qū)動(dòng)單元，得到了可重構(gòu)的CH-LCE驅(qū)動(dòng)器，證明其局部形狀編程能力。相比傳統(tǒng)LCE，CH-LCE通過(guò)簡(jiǎn)單快速的模塊化編程滿(mǎn)足了多樣化的驅(qū)動(dòng)需求，并允許按需形狀變形和持續(xù)交互。


圖4.超分子LCE驅(qū)動(dòng)器的設(shè)計(jì)與重構(gòu)原理。


  為了進(jìn)一步驗(yàn)證CH-LCE的可編程和可重構(gòu)能力的多功能性，設(shè)計(jì)了一系列能夠?qū)崿F(xiàn)各種形狀變形的復(fù)雜圖案驅(qū)動(dòng)結(jié)構(gòu)。利用CH-LCE材料和結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行有限元分析，預(yù)測(cè)其變形行為。在模擬結(jié)果中，觀察到的CH-LCE驅(qū)動(dòng)器的行為與的有限元預(yù)測(cè)吻合。如圖5所示，制作了一系列具有帶狀復(fù)雜結(jié)構(gòu)的CH-LCE，在熱刺激（80°C）下進(jìn)行2D到3D形狀變形。在這種結(jié)構(gòu)中，有源層模塊的定位及其各自的液晶排列編程了局部彎曲行為，消除了CH-LCE復(fù)雜處理的需要，同時(shí)保持了驅(qū)動(dòng)器結(jié)構(gòu)的完整性。如圖5c所示，在H-LCE模塊中加入磁性材料，開(kāi)發(fā)出具有磁響應(yīng)性的模塊。在熱刺激和磁刺激下，H-LCE驅(qū)動(dòng)器可以實(shí)現(xiàn)多種復(fù)雜的形狀變形。


圖5.面向制造復(fù)雜體系結(jié)構(gòu)和多功能模塊編程的CH-LCE模塊化重編程和重配置。


  圖6展示了CH-LCE進(jìn)化機(jī)器人如何在資源有限的條件下，通過(guò)簡(jiǎn)單處理重新編程結(jié)構(gòu)以適應(yīng)任務(wù)環(huán)境。展示了該機(jī)器人執(zhí)行爬行、航行和微電路修復(fù)等任務(wù)以及相應(yīng)的編程邏輯。首先，機(jī)器人通過(guò)將主動(dòng)模塊設(shè)計(jì)為被動(dòng)層結(jié)構(gòu)，構(gòu)建出三足CH-LCE機(jī)器人，提供靈活的爬行能力以適應(yīng)沙漠地形（圖6d）。到達(dá)海岸后，初始配置不適合水面導(dǎo)航，機(jī)器人被重新編程為具有動(dòng)態(tài)HB的磁響應(yīng)組件，能在移動(dòng)磁鐵的引導(dǎo)下在水面移動(dòng)（圖6e）。抵達(dá)目標(biāo)位置后，CH-LCE被重新設(shè)計(jì)為海星狀結(jié)構(gòu)，驅(qū)動(dòng)部分移至目標(biāo)位置，兩個(gè)臂模塊能夠安裝導(dǎo)電材料修復(fù)微電路并點(diǎn)亮燈泡（圖6f）。


圖6.進(jìn)化型軟體機(jī)器人的設(shè)計(jì)與概念化驗(yàn)證


  綜上所述，CH-LCE材料基于HB超分子網(wǎng)絡(luò)，展現(xiàn)出靈活的模塊化重新編程能力及多樣化的結(jié)構(gòu)和功能。然而，當(dāng)機(jī)器人在復(fù)雜地形中導(dǎo)航時(shí)，依賴(lài)摩擦的驅(qū)動(dòng)方法可能效率不高，機(jī)械-熱循環(huán)中的耐久性和磨損問(wèn)題亟待研究。此外，控制系統(tǒng)的設(shè)計(jì)，無(wú)論是外部還是嵌入式，都需進(jìn)一步探索。引入更多模塊、改善控制算法以提升適應(yīng)性、響應(yīng)性和使用壽命后，期待這種進(jìn)化軟機(jī)器人能在現(xiàn)實(shí)世界中應(yīng)用。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202416095

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