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四川大學(xué)丁明明教授/付維力教授《Nat. Commun.》：生物響應(yīng)和生物活性多色熒光高分子
2024-11-24  來源：高分子科技

  非傳統(tǒng)脂肪族熒光高分子因其良好的親水性、優(yōu)異的生物相容性和生物降解性而備受關(guān)注。然而，目前這些材料主要依賴于富電子的氮原子和氧原子形成的發(fā)色團(tuán)簇，存在熒光量子產(chǎn)率低、發(fā)射波長短、功能性不足等局限性。


  近日，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院丁明明教授與四川大學(xué)華西醫(yī)院付維力教授團(tuán)隊(duì)在《自然·通訊》（Nature Communications）上發(fā)表了題為“Redox-switchable multicolor luminescent polymers for theragnosis of osteoarthritis”的研究論文，報(bào)道了一種具有熒光可逆開關(guān)的非傳統(tǒng)發(fā)光高分子材料。研究團(tuán)隊(duì)基于天然氨基酸為單體，設(shè)計(jì)并合成了系列具有不同聚合度的聚半胱氨酸（PCys）。該聚合物表現(xiàn)出巰基簇聚集的新型發(fā)光機(jī)制，具有高熒光量子產(chǎn)率、多色發(fā)光和氧化還原可逆開關(guān)的熒光特性。通過結(jié)合計(jì)算機(jī)模擬和實(shí)驗(yàn)技術(shù)，本研究系統(tǒng)性地探究了巰基作為生色團(tuán)的發(fā)光機(jī)理，并詳細(xì)闡明了其在氧化和還原條件下熒光開關(guān)的分子機(jī)制，進(jìn)一步揭示了氫原子在非傳統(tǒng)生色團(tuán)中的關(guān)鍵作用。此外，研究利用巰基簇的熒光響應(yīng)性和自身優(yōu)異的抗氧化性能，評估了該聚合物在細(xì)胞成像、氧化還原物質(zhì)檢測以及活性氧清除性能，并以骨關(guān)節(jié)炎（OA）為模型探索了PCys在生物成像和疾病診療一體化方面的應(yīng)用潛力。


圖1. PCys的設(shè)計(jì)策略和光物理性質(zhì)


  作者首先合成了PCys并調(diào)控其聚合度。利用熒光分光光度計(jì)和激光共聚焦顯微鏡等表征手段發(fā)現(xiàn)PCys展現(xiàn)出出色的多色發(fā)光能力、濃度依賴性和AIE特性，進(jìn)一步研究表明聚合誘導(dǎo)的巰基發(fā)光特性，當(dāng)聚合度達(dá)到66時(shí)，PCys的熒光量子產(chǎn)率顯著提高到51.6%，比目前報(bào)道的含硫生色團(tuán)熒光材料高出10倍以上。


圖2. 熒光機(jī)理和氧化還原熒光特性


  通過含時(shí)密度泛函理論（TD-DFT)）計(jì)算和相關(guān)實(shí)驗(yàn)證明了PCys中巰基簇和氫原子在熒光發(fā)射過程中的關(guān)鍵作用。研究團(tuán)隊(duì)借鑒自然界中水母發(fā)光蛋白素向綠色熒光蛋白傳遞能量并產(chǎn)生綠色熒光生物發(fā)光機(jī)制，將異硫氰酸熒光素（FITC）接枝至PCys中，實(shí)現(xiàn)了從藍(lán)色到黃綠色熒光的光譜轉(zhuǎn)變。這種熒光共振能量轉(zhuǎn)移（FRET）現(xiàn)象與黃色熒光蛋白的發(fā)光行為頗為相似。此外，通過精細(xì)調(diào)控氧化還原環(huán)境，發(fā)現(xiàn)PCys的熒光展現(xiàn)出可逆的開關(guān)性能，這一發(fā)現(xiàn)為PCys在智能熒光材料領(lǐng)域的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。


圖3. 細(xì)胞內(nèi)多色成像和氧化還原物質(zhì)定量分析


  在此基礎(chǔ)上，進(jìn)一步利用PCys的多色熒光特性，實(shí)現(xiàn)了對多種細(xì)胞類型的多色成像。通過建立標(biāo)準(zhǔn)曲線，研究者利用聚合物對細(xì)胞內(nèi)的活性氧（ROS）和谷胱甘肽（GSH）水平進(jìn)行了定量分析。這種方法為生物醫(yī)學(xué)研究提供了一種新的熒光探針工具，用于監(jiān)測細(xì)胞內(nèi)氧化應(yīng)激狀態(tài)和抗氧化防御機(jī)制。


圖4. 骨關(guān)節(jié)炎的診療一體化


  鑒于PCys優(yōu)異的活性氧清除能力，研究者推測其在治療ROS過表達(dá)相關(guān)疾病方面的潛在應(yīng)用。為此，作者選取骨關(guān)節(jié)炎（OA）作為疾病模型進(jìn)行驗(yàn)證。體外實(shí)驗(yàn)初步證實(shí)了PCys的抗氧化治療潛力，通過構(gòu)建OA動物模型，發(fā)現(xiàn)PCys不僅實(shí)現(xiàn)了體內(nèi)OA的診斷與治療一體化，還展現(xiàn)了其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的多模態(tài)應(yīng)用潛力。該熒光聚合物具有簡單的結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的生物相容性、獨(dú)特的發(fā)光機(jī)制以及豐富的活性位點(diǎn)，在生物傳感、藥物遞送、疾病診斷和治療等多個(gè)領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。


  以上研究成果發(fā)表于Nature Communications（DOI: 10.1038/s41467-024-54473-x）。四川大學(xué)博士研究生彭川和碩士研究生朱玉玲為論文第一作者，丁明明教授和付維力教授為論文通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、四川省科技廳和高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目資助。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-54473-x

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（責(zé)任編輯：xu）
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