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濟(jì)大王鵬/山大李陽/河北工大孟垂舟/青大姚釗 Nano-Micro Lett.：一種基于水凝膠的柔性集成多模態(tài)傳感貼片
2025-02-25  來源：高分子科技

  水凝膠在可穿戴傳感領(lǐng)域的應(yīng)用前景廣闊，但往往存在機(jī)械性能低、保水性差、靈敏度低、功能單一等問題。在此，該工作提出了一種基于水凝膠的柔性多模態(tài)接近/壓力/溫度電子皮膚（H-PPT），用于監(jiān)測(cè)人類睡眠行為的健康管理系統(tǒng)。


  近期，濟(jì)大王鵬博士/山大李陽教授/河北工大孟垂舟教授/青島大學(xué)姚釗副教授聯(lián)合在Nano-Micro Letters上發(fā)表了題為“A Flexible-Integrated Multimodal Hydrogel-Based Sensing Patch” 的研究成果。濟(jì)南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院青年英才崗?fù)貔i博士與濟(jì)南大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生王國慶為該論文共同第一作者，該論文提出了一種基于水凝膠的柔性多模態(tài)接近/壓力/溫度電子皮膚（H-PPT），水凝膠具有良好的機(jī)械性能以及保水性，用以確保傳感性能的穩(wěn)定。水凝膠層實(shí)現(xiàn)了0.5 ℃?1的溫度傳感靈敏度。由于離子超電容傳感機(jī)制，該壓力傳感器在1 kPa的低壓時(shí)具有30.6 kPa-1的高靈敏度，在40 kPa的高壓時(shí)具有26.3 kPa-1的高靈敏度，響應(yīng)/恢復(fù)時(shí)間為5.6 ms，并且得益于在摩擦電聚偏氟乙烯(PVDF)摩擦層中引入二維MXene，該非接觸式傳感器具有超過2 m的超寬非接觸式檢測(cè)范圍和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。



  該傳感功能的核心是由底層的水凝膠基壓力-溫度傳感層、頂層的非接觸式檢測(cè)層組成。通過將傳感器置于枕頭不同位置，可以實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)人體在睡眠過程中的體溫、壓力分布和位置變化。這些數(shù)據(jù)對(duì)于研究睡眠質(zhì)量和睡眠障礙具有重要意義。（圖1）。


圖1 應(yīng)用在人體睡眠監(jiān)測(cè)的水凝膠基接近/壓力/溫度傳感器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與表征. (A) 水凝膠基壓力-溫度傳感器的制備流程以及內(nèi)部所含有的離子交聯(lián)結(jié)構(gòu). (B) 接近/壓力/溫度傳感器的3維結(jié)構(gòu)、功能、應(yīng)用以及實(shí)物圖展示. (C) 水凝膠的FTIR光譜分析. (D) 水凝膠的拉曼光譜分析. (E) 水凝膠可以被制作成蝴蝶、寵物犬、火烈鳥等各種形狀，以及水凝膠的拉伸性展示.


  該水凝膠層實(shí)現(xiàn)了0.5 ℃?1的溫度傳感靈敏度。通過多次循環(huán)溫度變化測(cè)試傳感器的響應(yīng)，傳感器表現(xiàn)出了良好的循環(huán)穩(wěn)定性。為了驗(yàn)證傳感器在實(shí)際應(yīng)用中的性能，將傳感器貼附于燒杯外側(cè)，將其應(yīng)用于對(duì)不同溫度的水進(jìn)行測(cè)試，傳感器能夠準(zhǔn)確檢測(cè)到水溫的變化。另一方面，制備的傳感器具有良好的線性關(guān)系，基于其優(yōu)異的性能，所制備的溫度傳感器在體溫監(jiān)測(cè)方面具有很大的潛力。（圖2）。


圖2 溫度傳感器的性能特點(diǎn)以及機(jī)制. (A) 水凝膠溫度傳感器的工作示意圖. (B) PEDOT:PSS分子的工作原理示意圖. (C) 溫度傳感器的靈敏度. (D) 傳感器在34 ℃-38 ℃以及38 ℃-42 ℃的不同溫度下的循環(huán)性能. (E) 不同載流子濃度下的傳感器靈敏度對(duì)比. (F) 在不同拉伸以及不同溫度下的傳感器性能變化. (G) 傳感器在同一溫度下保持穩(wěn)定性能. (H) 在加熱和冷卻循環(huán)下傳感器信號(hào)變化具有很好的線性擬合. (I) 對(duì)不同的水溫進(jìn)行檢測(cè). (J) 響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間.
為了增強(qiáng)傳感器的靈敏度和響應(yīng)速度，通過圖形轉(zhuǎn)移方法在水凝膠的表面制作了球形體微結(jié)構(gòu)。微結(jié)構(gòu)的存在減小了初始接觸面積，這些結(jié)構(gòu)在傳感過程中起到了關(guān)鍵作用。通過COMSOL軟件進(jìn)行了仿真，模擬了施加壓力過程中的傳感器行為，通過仿真分析，觀察到壓力施加在水凝膠表面時(shí)，內(nèi)部結(jié)構(gòu)的變化和應(yīng)力分布。傳感器在1 kPa的低壓力下靈敏度為30.6 kPa?1，在40 kPa高壓力下靈敏度為26.3 kPa?1，且響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間小于5.6 ms。可以進(jìn)行25 Pa和50 Pa的微小壓力檢測(cè)。（圖3）。


圖3 壓力傳感器的性能特點(diǎn)以及機(jī)制. (A) 水凝膠壓力傳感層的表面微結(jié)構(gòu)SEM圖像表征. (B) COMSOL仿真施加壓力過程. (C) 壓力傳感器的靈敏度曲線. (D) 壓力傳感器的響應(yīng)恢復(fù)時(shí)間. (E) 傳感器的最低檢測(cè)限. (F) 不同頻率負(fù)載下的信號(hào)變化. (G) 不同溫度下對(duì)傳感器的壓力性能的影響. (H) 不同壓力下對(duì)溫度傳感性能的影響. (I) 與目前已報(bào)道的工作進(jìn)行性能的比較. (J) 用手去抓握裝有不同含量水的杯子.


  接近式傳感層主要采用摩擦電原理，摩擦層作為傳感層與不同的材料相互作用，對(duì)每種材料產(chǎn)生不同的電壓值。在PVDF中摻雜二維MXene片進(jìn)行靜電紡絲后，制備出具有球形多重物理網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的復(fù)合薄膜，這種球形多重物理網(wǎng)絡(luò)具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和較高的比表面積，能夠有效捕獲和積累更多的負(fù)電荷，可以進(jìn)行2 m的距離檢測(cè)。（圖4）。


圖4 接近式傳感層的性能特點(diǎn)以及機(jī)理. (A) 摩擦電接近式傳感層垂直模式的工作原理示意圖. (B) 使用直線電機(jī)將接近式傳感層與不同種類材料進(jìn)行碰撞摩擦測(cè)試. (C) 接近式傳感層與不同種類材料的測(cè)試電壓對(duì)比. (D) 接近式傳感層與尼龍材料進(jìn)行電流測(cè)試. (E) 傳感層與尼龍材料進(jìn)行電荷測(cè)試. (F) 傳感層與尼龍材料進(jìn)行電壓測(cè)試. (G) 不同的溫度下對(duì)測(cè)試電壓的影響. (H) 測(cè)試電壓隨著相隔距離的增加而減小. (I) 接近式傳感的COMSOL仿真測(cè)試. (J) 不同負(fù)載下的峰值功率. (K) 不同測(cè)試頻率下的電壓變化.


  將傳感器貼在機(jī)械手指上，模擬接觸裝有溫水的玻璃瓶(為了防止?jié)穸葘?duì)傳感器產(chǎn)生的影響，玻璃瓶口使用Parafilm進(jìn)行了封裝)，通過控制機(jī)械手的運(yùn)動(dòng)軌跡，能夠精確地模擬人類手指在初始-接近-接觸-遠(yuǎn)離物體過程中的感知過程。為了驗(yàn)證多模態(tài)傳感系統(tǒng)的穩(wěn)定性和可靠性，進(jìn)行了多次循環(huán)測(cè)試，測(cè)量了接近、壓力和溫度信號(hào)在不同循環(huán)條件下的變化情況。結(jié)果顯示，三種信號(hào)在多次循環(huán)測(cè)試中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性和一致性，說明多模態(tài)傳感系統(tǒng)具有較高的重復(fù)性和可靠性，能夠在實(shí)際應(yīng)用中提供穩(wěn)定和可靠的感知數(shù)據(jù)。


圖5 機(jī)械手模擬現(xiàn)實(shí)中的多模態(tài)傳感. (A) 機(jī)械電信號(hào)與神經(jīng)信號(hào)的概念圖. (B) 三種傳感模態(tài)信號(hào)的特征. (C) 機(jī)械手模擬初始-接近-接觸-遠(yuǎn)離四種狀態(tài). (D) 在初始-接近-接觸-遠(yuǎn)離四種狀態(tài)下的三種模態(tài)傳感的信號(hào)變化. (E)接近/壓力/溫度三種不同信號(hào)變化進(jìn)行結(jié)合，并進(jìn)行多次循環(huán)測(cè)試.


  為了驗(yàn)證多模態(tài)傳感器在人體睡眠監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用潛力，通過一系列實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析來驗(yàn)證其卓越的性能。多模態(tài)傳感系統(tǒng)通過集成多個(gè)傳感器，實(shí)現(xiàn)對(duì)睡眠過程中不同狀態(tài)的精準(zhǔn)監(jiān)測(cè)和實(shí)時(shí)反饋。首先將三個(gè)傳感器分別貼在枕頭的不同位置，溫度傳感監(jiān)測(cè)夜間體溫變化，提供關(guān)于體溫調(diào)節(jié)的關(guān)鍵信息，接近傳感可以幫助分析睡眠時(shí)的運(yùn)動(dòng)軌跡和是否存在頻繁的翻身行為，壓力傳感則精確記錄頭部位置的變化，檢測(cè)出側(cè)臥、仰臥等不同睡姿，識(shí)別出可能導(dǎo)致不良睡眠的姿勢(shì)。隨后采用了一維卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（1D CNN）對(duì)五種不同睡眠狀態(tài)進(jìn)行訓(xùn)練和測(cè)試（躺下、起床、打鼾、右側(cè)轉(zhuǎn)身和左側(cè)轉(zhuǎn)身），最后識(shí)別成功率可以達(dá)到97.6%。通過整合這些數(shù)據(jù)，用戶可以獲得個(gè)性化的睡眠建議，從而改善睡眠質(zhì)量，預(yù)防潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)。


圖6 應(yīng)用在人體睡眠監(jiān)測(cè)的多模態(tài)傳感綜合系統(tǒng). (A) 三個(gè)多模態(tài)傳感器分別貼在枕頭不同位置，預(yù)防潛在的健康風(fēng)險(xiǎn). (B) 人體躺下時(shí)多模態(tài)傳感器的信號(hào)響應(yīng). (C) 人體向右側(cè)轉(zhuǎn)身時(shí)多模態(tài)傳感器的信號(hào)響應(yīng). (D) 人體向左側(cè)轉(zhuǎn)身時(shí)多模態(tài)傳感器的信號(hào)響應(yīng). (E) 人體分別在躺下、起床、打鼾、右側(cè)轉(zhuǎn)身和左側(cè)轉(zhuǎn)身等五種睡眠狀態(tài)下的傳感器的信號(hào)變化. (F)五種不同睡眠狀態(tài)使用1D CNN訓(xùn)練，識(shí)別成功率97.6%.


  總結(jié)：綜上所述，該工作制作了一種基于水凝膠的柔性多模態(tài)接近/壓力/溫度電子皮膚（H-PPT），用于人類睡眠行為的健康管理系統(tǒng)。該系統(tǒng)通過整合水凝膠的優(yōu)異機(jī)械性能和持久保濕性，以及多模態(tài)傳感功能，實(shí)現(xiàn)了高靈敏度和高穩(wěn)定性的監(jiān)測(cè)。研究表明，H-PPT電子皮膚能夠提供準(zhǔn)確的體溫、壓力和接近式檢測(cè)數(shù)據(jù)，并且使用一維卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(1D-CNN)分析傳感器的數(shù)據(jù)以幫助分析睡眠時(shí)的運(yùn)動(dòng)軌跡和是否存在頻繁的翻身行為，為用戶提供個(gè)性化的睡眠建議，從而改善睡眠質(zhì)量，預(yù)防潛在的健康風(fēng)險(xiǎn)。這一創(chuàng)新不僅拓展了水凝膠在可穿戴設(shè)備中的應(yīng)用，也為未來健康監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)提供了新的思路。


作者介紹


  王鵬：濟(jì)南大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院教師，碩士生導(dǎo)師，校聘青年英才崗，研究方向?yàn)槿嵝詡鞲衅鳎攸c(diǎn)突破柔性傳感在實(shí)用化過程中遇到的傳感材質(zhì)柔彈性差、傳感器件靈敏度低和可穿戴性差等瓶頸問題，并取得了一定的研究成果與獎(jiǎng)勵(lì)。以第一作者/通訊作者在領(lǐng)域國內(nèi)外重要期刊Nano Micro Letters、InfoMat、Advanced Fiber Materials、Nano Energy、Chemical Engineering Journal、Advanced Electronic Materials、Advanced Materials Interfaces、Nanoscale等發(fā)表論文33篇，包括17篇中科院一區(qū)Top期刊，2篇ESI前1%高被引論文；申請(qǐng)發(fā)明專利17項(xiàng)，授權(quán)4項(xiàng)；獲得天津市創(chuàng)新獎(jiǎng)學(xué)金1次（2022年），天津市王克昌文化科技獎(jiǎng)學(xué)金1次，博士研究生國家獎(jiǎng)學(xué)金2次（2021年與2022年）；河北省優(yōu)秀研究生畢業(yè)生1次（2023年），河北工業(yè)大學(xué)優(yōu)秀博士論文（2024年），河北工業(yè)大學(xué)學(xué)術(shù)之星1次（2022年）；多次參加學(xué)術(shù)會(huì)議并做分會(huì)場(chǎng)報(bào)告。個(gè)人主頁：https://faculty.ujn.edu.cn/wangpeng1/zh_CN/index/149227/list.


  李陽：山東大學(xué)集成電路學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師，IEEE高級(jí)會(huì)員，科技部中韓青年科學(xué)家、山東省泰山學(xué)者青年專家、山東省高校集成電路創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)帶頭人、山東省優(yōu)青、山東省青年科技人才托舉工程入選者、齊魯青年學(xué)者，主持國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、科技部項(xiàng)目、山東省優(yōu)秀青年基金項(xiàng)目、山東省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目等省部級(jí)以上項(xiàng)目10余項(xiàng)。主要研究領(lǐng)域：新一代半導(dǎo)體材料與器件；“傳感存算一體化”芯片系統(tǒng)。已累計(jì)發(fā)表SCI檢索論文100余篇，其中以第一作者/通訊作者在Chem. Soc. Rev.、Matter、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、IEEE Trans. Electron, Dev. 等領(lǐng)域內(nèi)頂尖期刊上發(fā)表中科院一區(qū)文章45篇，包含封面文章10篇，授權(quán)國家發(fā)明專利15項(xiàng)，韓國發(fā)明專利11項(xiàng)。


  孟垂舟：河北工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院特聘教授，博士生導(dǎo)師。國家海外高層次人才引進(jìn)計(jì)劃青年特聘專家、河北省海外高層次青年人才、河北省僑聯(lián)僑界專家委員會(huì)委員。清華大學(xué)物理學(xué)學(xué)士、博士學(xué)位，曾任職美國普渡大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程系博士后研究員、美國IBM半導(dǎo)體研發(fā)中心高級(jí)工程師、新奧集團(tuán)能源研究院石墨烯/儲(chǔ)能/能源新材料等技術(shù)中心主任。長(zhǎng)期從事新型納米材料和高分子彈性體的制備研究，以及其在能源轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)、生物醫(yī)學(xué)傳感、柔性電子皮膚、可穿戴健康設(shè)備、和健康護(hù)理裝備上的應(yīng)用開發(fā)。


  姚釗：青島大學(xué)電子信息學(xué)院副教授，碩士生導(dǎo)師。從事射頻無源集成器件與電路、射頻生物傳感器及新型柔性電子器件的研究。發(fā)表高水平論文50余篇；出版英文著作1部；授權(quán)中國和韓國發(fā)明專利14項(xiàng)，實(shí)現(xiàn)成果轉(zhuǎn)化1項(xiàng)。目前主持國家自然科學(xué)基金2項(xiàng)，科技部中韓青年科學(xué)家交流計(jì)劃項(xiàng)目1項(xiàng)，山東省高等學(xué)校青創(chuàng)團(tuán)隊(duì)、山東省自然基金、山東省高校科研計(jì)劃項(xiàng)目3項(xiàng)，教育部產(chǎn)學(xué)合作協(xié)同育人項(xiàng)目5項(xiàng)。入選科技部中韓青年科學(xué)家，山東省高等學(xué)校智能生物傳感交叉研究青創(chuàng)團(tuán)隊(duì)帶頭人，IEEE高級(jí)會(huì)員，IEEE青島分會(huì)副主席，山東生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)會(huì)康復(fù)工程專委會(huì)委員。


  原文信息

  Wang, P., Wang, G., Sun, G. et al. A Flexible-Integrated Multimodal Hydrogel-Based Sensing Patch. Nano-Micro Lett. 17, 156 (2025). 

  https://doi.org/10.1007/s40820-025-01656-w

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（責(zé)任編輯：xu）
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