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  憑借在顯示應(yīng)用中輕質(zhì)柔性、自發(fā)光特性等優(yōu)勢(shì)，有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）在過去幾十年間快速發(fā)展，并成功實(shí)現(xiàn)智能手機(jī)和電視的商業(yè)化應(yīng)用。當(dāng)前，為滿足下一代先進(jìn)顯示技術(shù)對(duì)超高清、高分辨率的需求，開發(fā)具有窄發(fā)射光譜和高亮度的高效穩(wěn)定OLED器件至關(guān)重要。通過磷光（Ph）或熱活化延遲熒光（TADF）過程有效利用三線態(tài)激子，并最小化有機(jī)發(fā)光材料基態(tài)與激發(fā)態(tài)之間的結(jié)構(gòu)差異，OLED顯示技術(shù)在高效率和窄發(fā)射方面已取得重大突破。然而，由于長(zhǎng)壽命三線態(tài)激子易發(fā)生湮滅過程（如三線態(tài)-三線態(tài)湮滅（TTA）和三重態(tài)-極化子湮滅），OLED在高亮度下的效率穩(wěn)定性（即效率滾降）以及器件工作穩(wěn)定性仍面臨挑戰(zhàn)。這些負(fù)面效應(yīng)在藍(lán)色OLED中尤為顯著，因此工業(yè)界的OLED藍(lán)光發(fā)射源仍依賴傳統(tǒng)熒光材料。為突破藍(lán)色OLED的發(fā)展瓶頸，亟需在分子與器件設(shè)計(jì)層面提出創(chuàng)新性解決方案。

  近日，華南理工大學(xué)王志明研究員與香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授、唐本忠院士合作，研究設(shè)計(jì)了一種兼具熱激子和聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）特性的藍(lán)色有機(jī)發(fā)光材料2TPA-CNNPI，并將其作為敏化劑構(gòu)建了新型的三線態(tài)-三線態(tài)湮滅（TTA）輔助熱激子敏化熒光（HSF）器件，簡(jiǎn)稱THSF。該THSF體系通過雙通道的階梯型F?rster和 Dexter能量轉(zhuǎn)移過程可以實(shí)現(xiàn)激子利用率提升、激子動(dòng)力學(xué)加速以及三線態(tài)激子濃度控制的協(xié)同優(yōu)化。這種對(duì)激子的精細(xì)控制使THSF器件綜合性能超越TTA熒光（TF）以及HSF對(duì)照器件，展現(xiàn)出更高的最大亮度與外量子效率（分別達(dá)到63590 cd m^?2和11.0%），更低的效率滾降（1000 和10000 cd m^?2下分別為10.7%和9.1%）以及延長(zhǎng)的器件工作壽命（LT₉₀@1000 cd m^?2為27.1小時(shí)）。為了進(jìn)一步提高效率并突出THSF體系的穩(wěn)定性，制備了THSF疊層器件。該藍(lán)色OLED器件（EL: 468 nm, FWHM: 31 nm, CIE_x,y: 0.13, 0.12）的最大外量子效率為18.3%，在10000 和50000 cd m^?2下效率分別為17.6%和13.9%，相應(yīng)的L_90%（即效率衰減至峰值90%時(shí)維持的亮度）達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的20000 cd m^?2，并且器件工作壽命（LT₅₀@100 cd m^?2）長(zhǎng)達(dá)13256小時(shí)。這些結(jié)果充分證明了THSF策略在構(gòu)建具有窄發(fā)射和高亮度特性的高效穩(wěn)定藍(lán)色 OLED 的應(yīng)用潛力。

  THSF器件的特征在于：1）電子和空穴在熱激子敏化劑上復(fù)合，并且位于高能級(jí)的三線態(tài)激子可以通過反向系間竄越（RISC, T_n→S₁，n≥2）過程捕獲利用；2）熱激子敏化劑的單線態(tài)（S₁）和三線態(tài)（T₁）能級(jí)分別處于TTA主體材料和窄發(fā)射摻雜劑相應(yīng)的S₁和T₁能級(jí)之間，從而形成雙通道階梯型F?rster和 Dexter能量轉(zhuǎn)移過程；3）最終“浪費(fèi)的”T₁激子在TTA 主體材料中通過T-T上轉(zhuǎn)換過程回收利用。其中，賦予敏化劑AIE特性一方面可以抑制熒光濃度猝滅效應(yīng)，促進(jìn)從敏化劑到摻雜劑的F?rster能量轉(zhuǎn)移過程，另一方面可以抑制激子濃度湮滅效應(yīng)，緩解敏化劑上因過多的激子積累而導(dǎo)致的效率嚴(yán)重滾降。相對(duì)于課題組已報(bào)道的單分子兼具TTA和熱激子特性的材料來講（Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2212876），提高了分子結(jié)構(gòu)選擇性和器件綜合表現(xiàn)力。

  THSF器件的優(yōu)勢(shì)在于：1）熱激子和TTA的雙通道三線態(tài)激子捕獲提高激子利用率；2）快速的高能級(jí)RISC和高效F?rster過程加速激子動(dòng)力學(xué)；3）高能級(jí)T_n轉(zhuǎn)換為S₁從而減少T₁激子產(chǎn)生；4）階梯型Dexter能量轉(zhuǎn)移過程分散T₁激子的分布從而降低T₁激子密度。因此，THSF策略對(duì)OLED器件中激子的流暢管理為實(shí)現(xiàn)具有窄發(fā)射和高亮度的高效穩(wěn)定藍(lán)色 OLED提出了一種創(chuàng)新性解決方案。

圖1. THSF體系的激子過程示意圖和2TPA-CNNPI的材料設(shè)計(jì)與材料搭配。

圖2. 2TPA-CNNPI的分子模擬和熱激子機(jī)制研究。

圖3. 2TPA-CNNPI的光致發(fā)光和電致發(fā)光性能。

圖4. THSF體系的能量轉(zhuǎn)移分析。

圖5. THSF器件的電致發(fā)光性能與機(jī)制研究。

圖6. THSF疊層器件的電致發(fā)光性能。

  該研究成果近日在線發(fā)表在Advance Materials上，題目為“Hot-Exciton-Involved Dual-Channel Stepwise Energy Transfer Enabling Efficient and Stable Blue OLEDs with Narrow Emission and High Luminance”。香港科技大學(xué)博士后張翰為論文的第一作者，華南理工大學(xué)博士研究生婁敬麗和曲阜師范大學(xué)博士張凱為共同第一作者，華南理工大學(xué)王志明研究員為論文的通訊作者，香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授，香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士為共同通訊作者。

  該工作是團(tuán)隊(duì)關(guān)于高效藍(lán)光/近紫外/紫外光電致發(fā)光材料的開發(fā)與研究的最新進(jìn)展之一。近年來，王志明研究員課題組基于多芳基修飾的菲并咪唑結(jié)構(gòu)，發(fā)展了“交叉長(zhǎng)短軸”與“熱激子”機(jī)制相結(jié)合的分子設(shè)計(jì)理念和理論模型（J. Mater. Chem. C, 2019, 7, 6359；Adv. Opt, Mater. 2020, 8, 1902195）, 并通過激發(fā)態(tài)性質(zhì)和能級(jí)調(diào)控，使材料的發(fā)光效率和激子利用率綜合最優(yōu)（Adv. Funct. Mater., 2020, 30, 202002323；Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2212876 ）；后續(xù)研究中，以氰基咔唑作為交叉長(zhǎng)短軸骨架的熱激子材料所制備的紫外OLED實(shí)現(xiàn)了10.79%的外量子效率（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 22241）；該體系通過對(duì)結(jié)構(gòu)細(xì)節(jié)的調(diào)整，實(shí)現(xiàn)了深藍(lán)光高效率（Adv. Sci. 2024, 11, 2407254）和多功能主體材料（Small 2022, 18, 22040299）的應(yīng)用。以上研究成果體現(xiàn)出“交叉長(zhǎng)短軸”型熱激子材料在藍(lán)光OLED領(lǐng)域中的潛在價(jià)值。

  原文鏈接 https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202419217