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  高性能蛋白質(zhì)纖維因其優(yōu)異的生物相容性與可控降解特性，被廣泛認(rèn)為是人工肌腱、可吸收縫合線、智能生物貼片等高端醫(yī)療器件的理想候選材料。然而，當(dāng)前研究仍主要聚焦于絲類蛋白（如蜘蛛絲、蠶絲），這些蛋白憑借獨(dú)特的β-折疊納米晶區(qū)與無定形區(qū)交替結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了卓越的強(qiáng)韌性組合。相比之下，非絲類蛋白（如角蛋白、血清蛋白）雖具有豐富的來源和低廉的成本，卻因固有結(jié)構(gòu)缺陷而面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn)：（1）分子構(gòu)象僵化——以羊毛角蛋白為例，其高密度α-螺旋結(jié)構(gòu)與胱氨酸交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)共同構(gòu)建了剛性骨架，使再生角蛋白纖維往往表現(xiàn)出高強(qiáng)度但低韌性的特性，易發(fā)生脆性斷裂；（2）組裝可控性差——非絲蛋白（如白蛋白）缺乏固有的成纖結(jié)構(gòu)，通常需要借助戊二醛等化學(xué)交聯(lián)劑進(jìn)行強(qiáng)行“焊接”，但這一過程不僅降低了生物相容性，還可能延緩材料的生物降解速率，限制了其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用。

  針對這一挑戰(zhàn)，浙江大學(xué)大學(xué)生物醫(yī)用材料及表界面工程研究室團(tuán)隊(duì)提出了一種鏈纏結(jié)增強(qiáng)策略，重建高性能的非絲蛋白纖維。以角蛋白和白蛋白為原料，研究人員利用高濃度尿素/二硫蘇糖醇（DTT）體系展開和膨脹蛋白分子，從而促進(jìn)蛋白質(zhì)鏈的纏結(jié)交織。依托變性后蛋白質(zhì)二級(jí)結(jié)構(gòu)的互補(bǔ)作用，低成本的再生角蛋白和牛血清白蛋白（BSA）經(jīng)過紡絲工藝制成堅(jiān)固耐用的復(fù)合纖維，依靠蛋白質(zhì)固有的半胱氨酸氧化交聯(lián)，無需添加任何外部交聯(lián)劑。通過合理調(diào)控角蛋白與白蛋白的比例，實(shí)現(xiàn)了α-螺旋與β-折疊結(jié)構(gòu)的平衡，從而制得的復(fù)合纖維展現(xiàn)出高達(dá)250 MPa的強(qiáng)度和70 MJ/m3的韌性，不僅超越了多數(shù)報(bào)道的再生角蛋白纖維，也可與許多天然或人造絲纖維相媲美。此外，復(fù)合纖維還表現(xiàn)出出色的氧化還原響應(yīng)力學(xué)特性和水合誘導(dǎo)的可逆形狀記憶，同時(shí)憑借優(yōu)異的生物吸收性和免疫相容性，在傷口修復(fù)縫合中展現(xiàn)了極佳的應(yīng)用潛力。

  該研究以“Chain entanglement enhanced strong and tough wool keratin/albumin fibers for bioabsorbable and immunocompatible surgical sutures”為題，發(fā)表于《Nat. Commun.》期刊上。浙江大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)系博士后何浩男博士、博士研究生周咸池為共同第一作者，計(jì)劍教授和張鵬研究員為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、經(jīng)血管植入器械全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及浙江大學(xué)海寧國際校區(qū)博士后“潮涌計(jì)劃”的資助支持。

圖1 蛋白質(zhì)鏈纏結(jié)策略制備角蛋白/BSA復(fù)合纖維示意圖

  研究人員采用變性劑（尿素/二硫蘇糖醇體系）將角蛋白和白蛋白解折疊，延長蛋白分子鏈，促進(jìn)分子間交叉纏結(jié)。通過半胱氨酸氧化交聯(lián)作用穩(wěn)固纏結(jié)狀態(tài)，并在紡絲過程中推動(dòng)蛋白質(zhì)鏈的重新折疊，最終實(shí)現(xiàn)纏結(jié)與折疊結(jié)構(gòu)的平衡，是纖維實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度與高韌性的重要保障。

圖2 基于蛋白質(zhì)解折疊-重折疊調(diào)控復(fù)合纖維力學(xué)性能

  通過分子動(dòng)力學(xué)模擬、小角散射（SAXS）以及流變測試，研究人員系統(tǒng)表征了蛋白在變性劑條件下的分子解折疊過程。調(diào)控角蛋白和白蛋白比例后，進(jìn)一步通過乙醇/水溶劑比例及過氧化氫含量優(yōu)化紡絲凝固浴參數(shù)，從而構(gòu)建出兼具高強(qiáng)度和高韌性的蛋白復(fù)合纖維。

圖3 拉伸強(qiáng)化作用提升蛋白復(fù)合纖維力學(xué)性能

  在紡絲收集過程中，通過改變拉伸牽引比率，進(jìn)一步調(diào)控復(fù)合纖維的分子結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能。增大拉伸比例不僅顯著提高了分子鏈的取向性，還促進(jìn)了更多β折疊結(jié)構(gòu)的形成，從而獲得了強(qiáng)度高達(dá)250 MPa且韌性達(dá)到70 MJ/m3的優(yōu)異復(fù)合纖維。

圖4 基于二硫鍵網(wǎng)絡(luò)的力學(xué)動(dòng)態(tài)可恢復(fù)性

  由于復(fù)合纖維內(nèi)部依靠大量二硫鍵交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，研究人員通過表征二硫鍵含量變化，驗(yàn)證了纖維內(nèi)部交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的可逆性，并結(jié)合力學(xué)測試證明了其出色的氧化還原響應(yīng)性和力學(xué)可恢復(fù)性。

圖5 復(fù)合纖維的濕度響應(yīng)動(dòng)態(tài)特性

  研究發(fā)現(xiàn)，復(fù)合纖維在水分子刺激下可發(fā)生內(nèi)部折疊結(jié)構(gòu)向螺旋結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變，而在干燥拉伸后則恢復(fù)原始折疊結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出獨(dú)特的形狀記憶特性。加捻編織后的纖維束在水化狀態(tài)下依然保持優(yōu)異的力學(xué)性能，顯示出作為受力型組織修復(fù)材料的潛力。

圖6 復(fù)合纖維束在外科縫合線中的應(yīng)用

  最后，研究人員將加捻編織后的蛋白復(fù)合纖維束被用作外科縫合線。與商用聚乳酸縫合線和真絲縫合線相比，該縫合線不僅具備卓越的傷口縫合能力，還能促進(jìn)受損部位的組織再生，顯示出優(yōu)異的降解性能與免疫相容性。

  該研究通過蛋白質(zhì)鏈纏結(jié)強(qiáng)化策略，成功開發(fā)出無需化學(xué)交聯(lián)劑的角蛋白/牛血清白蛋白復(fù)合纖維。借助兩種蛋白的協(xié)同作用，該纖維實(shí)現(xiàn)了高強(qiáng)度（250 MPa）與高韌性（70 MJ/m3）的平衡，性能超越多數(shù)再生角蛋白纖維，并媲美天然絲蛋白。復(fù)合纖維可編織成束，在濕潤環(huán)境下依然保持穩(wěn)定的力學(xué)性能，并展現(xiàn)出氧化還原響應(yīng)和水合形狀記憶特性。作為外科縫合線，其不僅具備優(yōu)異的降解性和免疫相容性，還能有效促進(jìn)傷口愈合。該成果為開發(fā)力學(xué)均衡、生物活性可調(diào)的再生蛋白纖維提供了新范式，未來在人工肌腱、智能生物電子及可降解植入器件等領(lǐng)域擁有廣闊應(yīng)用前景。

  論文信息：

  He, H., Zhou, X., Lai, Y. et al. Chain entanglement enhanced strong and tough wool keratin/albumin fibers for bioabsorbable and immunocompatible surgical sutures. Nat Commun 16, 3004 (2025).

  https://doi.org/10.1038/s41467-025-58171-0