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近日，中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室楊恒權(quán)、楊啟華、李燦等關(guān)于限閾在納米反應(yīng)器中的手性催化劑具有雙中心活化耦合反應(yīng)加速效應(yīng)的研究成果(“Enhanced Cooperative Activation Effect in the Hydrolytic Kinetic Resolution of Epoxides on [Co(salen)] Catalysts Confined in Nanocages”)在Angewandte Chemie International Edition上發(fā)表。 發(fā)展高活性、高手性選擇性、高穩(wěn)定性的固體手性催化劑是手性催化領(lǐng)域的一個主攻研究方向。目前報道的手性固體催化劑其活性和手性選擇性常常低于均相催化劑。 該工作通過特殊的納米反應(yīng)器封口技術(shù)將均相手性催化劑限閾在籠形納米反應(yīng)器中，同時允許反應(yīng)物和產(chǎn)物分子在納米反應(yīng)器中自由進出。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在納米反應(yīng)器中組裝2個以上手性催化劑分子時，手性催化反應(yīng)的活性大幅度提高，甚至遠遠超過均相催化反應(yīng)結(jié)果。采用該方法制備的催化劑兼具有均相催化劑高活性、高手性選擇性和多相催化劑易分離、易工業(yè)化的優(yōu)點。初步的理論計算也表明雙催化活性中心耦合反應(yīng)的活化能遠遠低于單活性中心的活化能。這個概念可以拓展到其它具有雙功能耦合活化機理的許多催化反應(yīng)體系。該項研究為發(fā)展高效的納米孔多相手性催化劑提供了一種新策略。 |
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